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Enhancing ammonia production rates from electrochemical nitrogen reduction by engineering three-phase boundary with phosphorus-activated Cu catalysts

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Journal of Energy Chemistry 2023年第9期84卷 394-401页

作者： jeehye kim Cho Hee Lee Yong Hyun Moon Min Hee Lee Eun Hyup kim Sun Hee Choi Youn Jeong Jang Jae Sung Lee School of Energy and Chemical Engineering Ulsan National Institute of Science and Technology(UNIST)Ulsan 44919Republic of Korea Department of Chemical Engineering Hanyang UniversitySeoul 04763Republic of Korea Pohang Accelerator Laboratory(PAL) Pohang University of Science and Technology(POSTECH)Pohang 37673Republic of Korea

Electrochemical N_(2) reduction reaction(eNRR) over Cu-based catalysts suffers from an intrinsically low activity of Cu for activation of stable N_(2) molecules and the limited supply of N_(2) to the catalyst due to its low solubility in aqueous ***,we propose phosphorus-activated Cu electrocatalysts to generate electron-deficient Cu sites on the catalyst surface to promote the adsorption of N_(2) *** eNRR system is further modified using a gas diffusion electrode(GDE) coated with polytetrafluoroethylene(PTFE) to form an effective three-phase boundary of liquid water-gas N_(2)-solid catalyst to facilitate easy access of N_(2) to the catalytic *** a result,the new catalyst in the flow-type cell records a Faradaic efficiency of 13.15% and an NH_(3) production rate of 7.69 μg h^(-1) cm^(-2) at-0.2 V_(RHE),which represent 3.56 and 59.2 times increases from those obtained with a pristine Cu electrode in a typical electrolytic *** work represents a successful demonstration of dual modification strategies;catalyst modification and N_(2) supplying system engineering,and the results would provide a useful platform for further developments of electrocatalysts and reaction systems.

关键词： Electrochemical nitrogen reduction reaction Ammonia production Phosphorous modified copper electrodes Gas diffusion electrodes Three-phase boundary PTFE coating

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无碱CO_(2)加氢高效制甲酸Pd/g-C_(3)N_(4)催化剂的单原子和纳米簇的协同作用

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第4期47卷 214-221页

作者： Eun Hyup kim Min Hee Lee jeehye kim Eun Cheol Ra Ju Hyeong Lee Jae Sung Lee 蔚山国家科学技术研究所能源与化学工程学院(UNIST) 韩国

气候变化威胁人类的生存.化石燃料的过度使用导致CO_(2)持续排放是引起全球变暖和气候变化的主要因素,须尽快减少CO_(2)排放.捕获CO_(2)并将其转化为高附加值的燃料和化学品从而循环利用是减少CO_(2)净排放的有效措施.其中,CO_(2)催化... 详细信息

气候变化威胁人类的生存.化石燃料的过度使用导致CO_(2)持续排放是引起全球变暖和气候变化的主要因素,须尽快减少CO_(2)排放.捕获CO_(2)并将其转化为高附加值的燃料和化学品从而循环利用是减少CO_(2)净排放的有效措施.其中,CO_(2)催化加氢制甲酸(HCOOH)是碳捕获与利用(CCU)的有效途径之一,其产物HCOOH可用于防腐剂、牲畜饲料抗菌剂和食品添加剂,也可作为氢载体和直接甲酸燃料电池的燃料.目前,工业上生产HCOOH的工艺包括两个步骤:甲醇和CO在强碱条件下反应生成甲酸甲酯(HCO_(2)CH_(3)),随后水解为HCOOH.该工艺利用来自化石燃料的两种原料,排放出大量CO_(2),同时在水解步骤中使用了过量的酸性水,因此对生态环境产生一定的危害.近年来,以CO_(2)为可再生原料合成HCOOH被广泛研究,人们探索了电化学、光化学、生物和热化学反应等多种途径将CO_(2)还原为HCOOH,以期实现CO_(2)循环利用.上述方法距实际应用尚有一定距离,其中,CO_(2)催化加氢制HCOOH过程最先进,它与当前许多化学工业过程相似.由于CO_(2)分子的化学稳定性,CO_(2)加氢生成HCOOH在热力学上不利,可通过有机碱和无机碱形成甲酸-碱配合物,推动反应向生成HCOOH方向移动.然而,从甲酸基配合物中提取HCOOH需要额外的分离步骤,因此在无碱条件下直接将CO_(2)加氢生成HCOOH非常重要.本课题组致力于研究无碱条件下g-C_(3)N_(4)负载的Pd(记为Pd/CN)催化剂催化CO_(2)加氢合成HCOOH,前期研究(***.,2016,52,14302-14305和***.,2021,396,395-401)发现,通过控制Pd负载量可改变催化剂中Pd单原子/Pd纳米团簇的比例,且当两种状态Pd达到最佳比例时,催化剂催化活性最高.这表明在无碱CO_(2)加氢过程中,Pd单原子与纳米团簇间存在协同作用.此外,最近有关于单原子和纳米团簇在负载金属催化剂中不同作用的报道,如NixMg1-xO催化逆水气变换反应,Ir1/In_(2)O_(3)和Pd/Fe_(3)O_(4)催化CO_(2)加氢制乙醇反应等,这些工作得出相似的结论:单原子金属对CO_(2)活化有效,而纳米团簇对H_(2)活化有效.这对于设计以CO_(2)和H_(2)为反应物的金属催化剂很重要.本工作旨在考察类似的机理是否适用于Pd/CN催化剂在无碱条件下催化CO_(2)加氢制HCOOH过程.通过控制Pd负载量,合成了含有不同比例Pd单原子和Pd纳米团簇的Pd/CN催化剂,Pd与g-C_(3)N_(4)表面碱性位间的强静电相互作用使合成含有大量Pd单原子的Pd/CN催化剂成为可能.在Pd/CN催化剂催化无碱CO_(2)加氢制HCOOH过程中,当两种状态Pd达到最佳比例时,Pd单原子和Pd纳米簇之间存在协同作用,此时催化剂活性最高.实验表明,Pd纳米簇主要通过解离吸附参与H_(2)活化,Pd单原子对CO_(2)活化更有效.在最佳单原子比(单原子数/(单原子数+纳米簇)为41%)时,该催化剂表现出最高的活性,优于文献报道的相似反应条件下Pd催化剂活性.这些发现将为以CO_(2)和H_(2)分子为反应物的反应的催化剂设计提供一定的参考.

关键词：无碱CO_(2)加氢制甲酸 Pd/g-C_(3)N_(4) 单原子催化剂纳米簇催化剂协同效应

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中国汉语国际教育与韩国对外韩语教育专业硕士培养对比研究

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作者： kim jeehye（金智慧）山东大学

学位级别：硕士

随着中国经济的迅猛发展,中国的国家影响力也日渐增强。中国政府计划通过推广汉语实现在全世界范围内弘扬中华优秀传统文化的目的,因此一直不遗余力地推动汉语普及项目的发展。作为文化战略之一,中国政府在各国成立了孔子学院,以促进汉... 详细信息

随着中国经济的迅猛发展,中国的国家影响力也日渐增强。中国政府计划通过推广汉语实现在全世界范围内弘扬中华优秀传统文化的目的,因此一直不遗余力地推动汉语普及项目的发展。作为文化战略之一,中国政府在各国成立了孔子学院,以促进汉语在全世界的普及;并且在国内的大学中设立了汉语国际教育硕士专业。作为独立的学科,汉语国际教育硕士专业是以对外汉语教学专业为基础发展起来的,其设立目标是培养在全世界普及汉语所必须的人才。汉语国际教育硕士可以说是一个特殊的专业学位,它包括在职和全日制两种培养方式,两者在入学考试、年限、课程设置、学位和毕业等方面各有具体规定。韩国设有对外韩语教育“教育硕士学位”,这是对外韩语教育领域中的“专业硕士学位”,与中国的汉语国际教育专业硕士学位类似。韩国的对外韩语教育教育专业硕士学位课程对入学考试、培养方式、年限、课程设置、学位和毕业等也有自己的具体规定。设立中国汉语国际教育和韩国对外韩语教育这两种专业学位的目的是培养以母语为非汉语或非韩语人群为教学对象的教师资源。经过多年努力,中国和韩国已经掌握了在世界范围内推广本国语言的独特方法。两国有必要交流彼此在这方面积累的经验和获得的成果,但双方也都有尚未解决的问题及不足之处。只有在比较与分析中相互借鉴、相互完善,这两门专业才能在今后的发展中紧跟时代的潮流,发挥更大的作用。本研究对中国汉语国际教育与韩国对外韩语教育专业硕士培养情况进行比较、分析,目的是为促进这两门学科相互借鉴、彼此完善并进一步发展提供参考。为此,在第1章中对本课题的研究目的与意义做了说明。在第2章中,通过参阅文献的方法了解中国汉语国际教育专业硕士培养的现状,并分析和评价中国汉语国际教育专业硕士学位的教育课程结构。在第3章中,通过参阅文献及利用通讯手段(电子邮件、电话等)收集信息的方式对韩国对外韩语教育专业硕士培养的现状加以了解,并分析和评价韩国对外韩语教育专业硕士学位的教育课程结构。在第4章中提出本研究的结论以及两国培养专业硕士的改善方案。

关键词：中国汉语国际教育专业硕士韩国对外韩语教育教育硕士 MTCSOL

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Different oncological features of colorectal cancer codon-specific KRAS mutations:Not codon 13 but codon 12 have prognostic value

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World Journal of Gastroenterology 2023年第32期29卷 4883-4899页

作者： Hong-Min Ahn Duck-Woo kim Tae Gyun Lee Hye-Rim Shin In Jun Yang jeehye Lee Jung Wook Suh Heung-Kwon Oh Sung-Bum Kang Department of Surgery Seoul National University Bundang HospitalSeongnam 13620South Korea Department of Pathology Seoul National University Bundang HospitalSeongnam 13620South Korea Department of Pathology Seoul National University HospitalSeoul 03080South Korea

BACKGROUND Approximately 40%of colorectal cancer(CRC)cases are linked to Kirsten rat sarcoma viral oncogene homolog(KRAS)*** mutations are associated with poor CRC prognosis,especially KRAS codon 12 mutation,which is associated with metastasis and poorer ***,the clinicopathological characteristics and prognosis of KRAS codon 13 mutation in CRC remain *** To evaluate the clinicopathological characteristics and prognostic value of codonspecific KRAS mutations,especially in codon *** This retrospective,single-center,observational cohort study included patients who underwent surgery for stage I-III CRC between January 2009 and December *** with KRAS mutation status confirmed by molecular pathology reports were *** relationships between clinicopathological characteristics and individual codon-specific KRAS mutations were *** data were analyzed to identify codon-specific KRAS mutations as recurrence-related factors using the Cox proportional hazards regression *** Among the 2203 patients,the incidence of KRAS codons 12,13,and 61 mutations was 27.7%,9.1%,and 1.3%,*** KARS codons 12 and 13 mutations showed a tendency to be associated with clinical characteristics,but only codon 12 was associated with pathological features,such as stage of primary tumor(T stage),lymph node involvement(N stage),vascular invasion,perineural invasion,tumor size,and microsatellite *** codon 13 mutation showed no associations(77.2%vs 85.3%,P=0.159),whereas codon 12 was associated with a lower 5-year recurrence-free survival rate(78.9%vs 75.5%,P=0.025).In multivariable analysis,along with T and N stages and vascular and perineural invasion,only codon 12(hazard ratio:1.399;95%confidence interval:1.034-1.894;P=0.030)among KRAS mutations was an independent risk factor for *** This study provides evidence that KRAS codon 13 mutation is less likely to serve as a prognostic biom

关键词： Genes Ras Codon Colonic neoplasms Rectal neoplasms

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