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MoPO/SiO_2催化剂上丙烷选择氧化制丙烯醛反应机理

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催化学报 2006年第12期27卷 1069-1072页

作者：李荣春伊晓东章小兵黄传敬翁维正万惠霖厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建厦门361005

考察了丙烷以及丙烷选择氧化反应的有关中间体或其探针分子(如丙烯、烯丙醇、异丙醇和正丙醇)和产物(如丙烯醛、丙酮和丙醛)在MoPO/SiO2催化剂上的反应行为,用以探明该催化剂上丙烷选择氧化制丙烯醛反应的可能路径.结果表明,异丙氧基是M... 详细信息

考察了丙烷以及丙烷选择氧化反应的有关中间体或其探针分子(如丙烯、烯丙醇、异丙醇和正丙醇)和产物(如丙烯醛、丙酮和丙醛)在MoPO/SiO2催化剂上的反应行为,用以探明该催化剂上丙烷选择氧化制丙烯醛反应的可能路径.结果表明,异丙氧基是MoPO/SiO2催化剂上丙烷选择氧化制丙烯醛反应的主要中间体,异丙氧基脱β-H生成丙烯或脱α-H生成丙酮,而丙烯则经σ-氧烯丙基转化为丙烯醛.

关键词：氧化钼氧化硅磷丙烷选择氧化丙烯醛反应机理

Ni和Ce前驱体对Ni-CeO2/SiO2催化剂的甲烷部分氧化制合成气性能的影响

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厦门大学学报（自然科学版） 2020年第4期59卷 483-491页

作者：赵芝莹郑芳芳翁维正黄传敬万惠霖厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室福建厦门361005

以不同Ni和Ce的化合物为前驱体、商品SiO2为载体,采用浸渍法制备了一系列Ni/SiO2、CeO2/SiO2和Ni-CeO2/SiO2催化剂,对CeO2在SiO2载体上的分散情况进行了表征,在此基础上进一步探究了不同前驱体制备的CeO2/SiO2对Ni物种的稳定情况以及Ni-... 详细信息

以不同Ni和Ce的化合物为前驱体、商品SiO2为载体,采用浸渍法制备了一系列Ni/SiO2、CeO2/SiO2和Ni-CeO2/SiO2催化剂,对CeO2在SiO2载体上的分散情况进行了表征,在此基础上进一步探究了不同前驱体制备的CeO2/SiO2对Ni物种的稳定情况以及Ni-CeO2/SiO2催化剂的甲烷部分氧化(POM)制合成气的反应性能.研究发现:以Ce(NO3)3或Ce(NO3)3添加柠檬酸制备的CeO2/SiO2催化剂的氢气程序升温还原(H2-TPR)谱图中均同时出现了表面CeO2和体相CeO2物种的还原峰,而以Ce(CH3 COO)3制备的CeO2/SiO2催化剂上则主要含表面CeO2物种.不同前驱体制备的1%Ni/SiO2(1%为质量分数,下同)催化剂的POM反应稳定性均较差.向1%Ni/SiO2中添加CeO2后,以硝酸盐或硝酸盐添加柠檬酸制备的1%Ni-10%CeO2/SiO2催化剂的POM反应稳定性均显著改善,且Ni物种的还原峰温均有所提高,说明相关催化剂上的CeO2与Ni物种之间存在较强的相互作用,可以较好地稳定催化剂上的Ni物种,防止其在反应条件下烧结.向以乙酸盐为前驱体制备的Ni/SiO2中添加CeO2后,1%Ni-10%CeO2/SiO2催化剂的POM反应稳定性有所下降,其原因可能是该催化剂上的CeO2与Ni物种之间的相互作用较弱,不利于稳定Ni物种.

关键词： Ni-CeO2/SiO2 前驱体甲烷部分氧化合成气

Te掺杂对MoPO/SiO_2催化剂上丙烷选择氧化制丙烯醛反应的影响

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催化学报 2005年第6期26卷 497-502页

作者：林洪伊晓东韩智三何益明黄传敬陈陆千翁维正万惠霖厦门大学化学系固体表面物理化学国家重点实验室物理化学研究所福建厦门361005

考察了Te的添加及Te含量对MoPO/SiO2催化剂催化丙烷选择氧化制丙烯醛反应性能的影响.MoPO/SiO2催化剂对丙烷选择氧化制丙烯醛反应的中间产物丙烯选择性较高,而Te的添加促进了丙烯向丙烯醛的转化.N2吸附、XRD、Raman、XPS、H2-TPR、丙烷... 详细信息

考察了Te的添加及Te含量对MoPO/SiO2催化剂催化丙烷选择氧化制丙烯醛反应性能的影响.MoPO/SiO2催化剂对丙烷选择氧化制丙烯醛反应的中间产物丙烯选择性较高,而Te的添加促进了丙烯向丙烯醛的转化.N2吸附、XRD、Raman、XPS、H2-TPR、丙烷脉冲、NH3-TPD和Py-IR等实验结果表明,催化剂添加Te后虽然比表面积有所下降,但单位比表面积上的酸量增加,催化剂低温可还原性得到改善,从而有利于丙烷的转化.Te可能有利于丙烯α-H的脱除和/或烯丙基的插氧反应.

关键词：丙烷选择性氧化丙烯醛氧化钼氧化碲氧化硅磷

重症监护室患者胃肠道产KPC-2肺炎克雷伯菌ST11株的分布调查及遗传相关性分析

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临床检验杂志 2022年第11期40卷 817-820页

作者：胡金曹曹小利万会林周辉周万青李阳南京大学附属鼓楼医院检验科南京210008 南京大学附属鼓楼医院医院感染管理科南京210008 南京市高淳人民医院检验科南京211300

目的分析产KPC-2肺炎克雷伯菌ST11株在南京大学附属鼓楼医院重症监护室(Intensive Care Unit,ICU)住院患者胃肠道的定植情况,并分析bla_(KPC-2)阳性肺炎克雷伯菌ST11菌株之间的遗传相关性。方法采集我院ICU患者的肛拭子,使用含有0.5μg... 详细信息

目的分析产KPC-2肺炎克雷伯菌ST11株在南京大学附属鼓楼医院重症监护室(Intensive Care Unit,ICU)住院患者胃肠道的定植情况,并分析bla_(KPC-2)阳性肺炎克雷伯菌ST11菌株之间的遗传相关性。方法采集我院ICU患者的肛拭子,使用含有0.5μg/mL美罗培南的麦康凯平板筛选碳青霉烯耐药肺炎克雷伯菌,K-B法测定其对临床常用抗菌药物的敏感性;采用PCR法和DNA测序技术检测bla_(KPC-2)基因;多位点序列分型技术分析bla_(KPC-2)基因阳性肺炎克雷伯菌的序列分型(sequence type,ST),筛选出ST11菌株。脉冲场凝胶电泳(pulsed field gel electrophoresis,PFGE)技术分析产bla_(KPC-2)肺炎克雷伯菌ST11菌株之间的遗传相关性。结果共收集肛拭子125份,30株(24.2%)为碳青霉烯耐药肺炎克雷伯菌。其中,27株(90.0%)携带bla_(KPC-2)基因,26株(86.7%)细菌为肺炎克雷伯菌ST11,25株(83.3%)细菌为产KPC-2肺炎克雷伯菌ST11株。PFGE结果显示,19株产KPC-2肺炎克雷伯菌ST11菌株之间有很大的遗传相关性。结论产bla_(KPC-2)肺炎克雷伯菌ST11株在我院ICU患者胃肠道中定植广泛,可能是其感染的主要病原菌,需加强感染控制措施。

关键词：肺炎克雷伯菌 ST11 KPC-2 重症监护室碳青霉烯耐药

MoBiTeO/SiO_2催化剂在丙烷选择氧化反应中的表面结构重组

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催化学报 2007年第2期28卷 112-116页

作者：何益明伊晓东章小兵应方黄传敬翁维正万惠霖厦门大学化学化工学院化学系固体表面物理化学国家重点实验室物理化学研究所福建厦门361005

考察了MoBiTeO/SiO2催化剂对丙烷选择氧化制丙烯醛的催化性能,并采用原位拉曼、X射线衍射和X光电子能谱等技术研究了催化剂在反应过程中的结构重组及其对催化性能的影响.实验结果表明,反应前,MoBiTeO/SiO2催化剂主要由Te多钼酸盐物种组... 详细信息

考察了MoBiTeO/SiO2催化剂对丙烷选择氧化制丙烯醛的催化性能,并采用原位拉曼、X射线衍射和X光电子能谱等技术研究了催化剂在反应过程中的结构重组及其对催化性能的影响.实验结果表明,反应前,MoBiTeO/SiO2催化剂主要由Te多钼酸盐物种组成;在570℃和C3H8/O2/N2=1.2/1/4的反应条件下,MoBiTeO/SiO2催化剂中的部分Te组分被深度还原为金属Te而流失,使部分Te多钼酸盐物种进行了结构重组形成了MoO3物种.Te多钼酸盐和MoO3之间的协同作用使催化剂的催化性能提高.

关键词：钼铋碲氧化硅丙烷选择氧化丙烯醛重构

氨辅助浸渍法制备抗烧结Ni/SiO2催化剂及其甲烷二氧化碳重整反应的性能

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厦门大学学报（自然科学版） 2019年第5期58卷 651-660页

作者：万吉纯朱孔涛翁维正楚沙沙郑燕萍黄传敬万惠霖厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室

以硝酸镍为前驱盐、商品SiO2为载体,采用氨水辅助浸渍法通过改变n(NH3)/n(Ni)制备了系列Ni/SiO2催化剂,并将其应用于甲烷二氧化碳重整(DRM)制合成气反应.实验结果表明:在浸渍过程中加入氨水可显著改善Ni/SiO2催化剂的DRM反应活性、稳定... 详细信息

以硝酸镍为前驱盐、商品SiO2为载体,采用氨水辅助浸渍法通过改变n(NH3)/n(Ni)制备了系列Ni/SiO2催化剂,并将其应用于甲烷二氧化碳重整(DRM)制合成气反应.实验结果表明:在浸渍过程中加入氨水可显著改善Ni/SiO2催化剂的DRM反应活性、稳定性和抗积碳性;随着氨水添加量的增加,催化剂活性相分散度提高,当浸渍液中n(NH3)/n(Ni)≥6时,经800℃焙烧后催化剂上NiO物种的平均粒径小于5 nm.通过改变氨水、SiO2、前驱盐的浸渍顺序,发现只有用硝酸镍与一定浓度的氨水配成的混合溶液浸渍SiO2才能获得具有良好分散度的Ni/SiO2催化剂.氨水与Ni形成的镍氨络合物能够避免在浸渍过程中生成Ni(OH)2沉淀,进而有利于Ni物种在SiO2表面均匀分散.氨水所形成的碱性环境还可使载体表面Si—O物种部分溶解或“软化”,进而促进Ni物种与载体表面相互作用,在后续的焙烧过程中生成与SiO2具有较强相互作用的Ni物种以及表面镍硅酸盐物种.这些物种具有良好的抗烧结性能,可防止Ni物种在高温下团聚,并在600℃以上通H 2还原后得到分散性良好且具有较强抗烧结性能的金属Ni颗粒.

关键词： Ni/SiO2 氨水辅助浸渍抗烧结镍硅酸盐甲烷二氧化碳重整

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SiO_2气凝胶的制备及微孔分布

无机化学学报 1998年第3期14卷 292-297页

作者：高利珍汤皎宁李基涛万惠霖蔡启瑞严前古储伟于作龙厦门大学化学系固体表面物理化学国家重点实验室中国科学院成都有机化学研究所

本文以正硅酸乙酯（ＴＥＯＳ）为原料，水和乙醇为溶剂，盐酸和氨水为催化剂，采用溶胶－凝胶，水热合成和低温冷冻干燥等工艺，制备了ＳｉＯ２气凝胶，研究了ｐＨ值、ＴＥＯＳ浓度及焙烧温度对气凝胶的比表面积、孔径分布的影响。结果... 详细信息

本文以正硅酸乙酯（ＴＥＯＳ）为原料，水和乙醇为溶剂，盐酸和氨水为催化剂，采用溶胶－凝胶，水热合成和低温冷冻干燥等工艺，制备了ＳｉＯ２气凝胶，研究了ｐＨ值、ＴＥＯＳ浓度及焙烧温度对气凝胶的比表面积、孔径分布的影响。结果表明：在碱性条件下，制得的气凝胶比表面积较大，孔径较窄。气凝胶在较高温度下，比表面积有所下降，孔径略微变粗。

关键词：二氧化硅气凝胶制备孔径分布

VMgO催化剂上丙烷和异丁烷临氧催化转化机理

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物理化学学报 1999年第10期15卷 938-942页

作者：陈明树翁维正万惠霖厦门大学化学系

用程序升温反应 -红外光谱技术研究 2 0VMgO和 6 0VMgO催化剂上丙烷和异丁烷临氧催化转化的机理 .结果表明 ,临氧条件下的反应性是异丁烷 >丙烷 ,与其分子中最弱C -H键键能从弱到强顺序相同 ,这意味着临氧活化的第一步可能是断裂分子中... 详细信息

用程序升温反应 -红外光谱技术研究 2 0VMgO和 6 0VMgO催化剂上丙烷和异丁烷临氧催化转化的机理 .结果表明 ,临氧条件下的反应性是异丁烷 >丙烷 ,与其分子中最弱C -H键键能从弱到强顺序相同 ,这意味着临氧活化的第一步可能是断裂分子中强度最弱的C -H键、且为速率控制步骤 ;丙烷临氧反应的深度氧化产物COx 与氧化脱氢产物丙烯的生成是平行和 (或 )连续反应关系 ,而裂解产物乙烯和甲烷的生成则是平行反应 ;异丁烷氧化脱氢反应中C -C键的断裂比丙烷的容易 .

关键词：丙烷钒异丁烷氧化脱氢临氧催化转化催化剂

Pd掺杂CeO2团簇活化甲烷C-H的密度泛函理论研究

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厦门大学学报（自然科学版） 2020年第4期59卷 465-474页

作者：李倩倩陈蓉芳夏文生万惠霖厦门大学化学化工学院福建厦门361005

采用密度泛函理论(DFT)计算了甲烷在Pd掺杂的CeO2团簇(PdCeO4^2-和PdCe2O6^2-)上的活化情况.计算结果表明:Pd掺杂使CeO2团簇活化甲烷的能力增强;单重态Pd掺杂CeO2团簇活化C—H的能力总体上强于三重态团簇,而且团簇的构型和自旋多重度对... 详细信息

采用密度泛函理论(DFT)计算了甲烷在Pd掺杂的CeO2团簇(PdCeO4^2-和PdCe2O6^2-)上的活化情况.计算结果表明:Pd掺杂使CeO2团簇活化甲烷的能力增强;单重态Pd掺杂CeO2团簇活化C—H的能力总体上强于三重态团簇,而且团簇的构型和自旋多重度对反应能垒的影响较大;单重态团簇活化甲烷时反应过渡态为Ce(Pd)、O、H、C四中心结构,遵循四中心加成机理,最优活性位是在六元环团簇PdCe2O6^2--A(S)的Pd—O(B2)位点,活化能垒仅为39.2 kJ/mol;而三重态团簇活化甲烷时遵循氢摘除机理,过渡态由C、O、H三原子构成.此外,电荷分布和前线轨道分析结果表明,Pd掺杂CeO2团簇活化甲烷时电子由团簇流向甲烷.

关键词： Pd-CeO2 甲烷密度泛函理论活化机理