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Siliceous mesocellular foam supported Cu catalysts for promoting non-thermal plasma activated CO_(2) hydrogenation toward methanol synthesis

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Frontiers of Chemical Science and Engineering 2024年第7期18卷 55-65页

作者： Yi chen Shaowei chen Yan Shao Cui Quan Ningbo Gao Xiaolei Fan huanhao chen State Key Laboratory of Materials-Oriented Chemical Engineering College of Chemical EngineeringNanjing Tech UniversityNanjing 211816China School of Environmental Science and Engineering Nanjing Tech UniversityNanjing 211816China School of Energy and Power Engineering Xi’an Jiaotong UniversityXi’an 710049China Department of Chemical Engineering School of EngineeringThe University of ManchesterManchester M139PLUK Nottingham Ningbo China Beacons of Excellence Research and Innovation Institute University of Nottingham Ningbo ChinaNingbo 315048China Institute of Wenzhou Zhejiang UniversityWenzhou 325006China

Electrified non-thermal plasma (NTP) catalytic hydrogenation is the promising alternative to the thermal counterparts, being able to be operated under mild conditions and compatible with green electricity/hydrogen. Rational design of the catalysts for such NTP-catalytic systems is one of the keys to improve the process efficiency. Here, we present the development of siliceous mesocellular foam (MCF) supported Cu catalysts for NTP-catalytic CO_(2) hydrogenation to methanol. The findings show that the pristine MCF support with high specific surface area and large mesopore of 784 m2·g−1 and ~8.5 nm could promote the plasma discharging and the diffusion of species through its framework, outperforming other control porous materials (viz., silicalite-1, SiO_(2), and SBA-15). Compared to the NTP system employing the bare MCF, the inclusion of Cu and Zn in MCF (i.e., Cu1Zn1/MCF) promoted the methanol formation of the NTP-catalytic system with a higher space-time yield of methanol at ~275 μmol·g_(cat)^(−1)·h^(−1) and a lower energy consumption of 26.4 kJ^(−1)·mmol_(CH_(3)OH)^(-1) (conversely, ~225 μmol·g_(cat)^(−1)·h^(−1) and ~71 kJ^(−1)·mmol_(CH_(3)OH)^(-1), respectively, for the bare MCF system at 10.1 kV). The findings suggest that inclusion of active metal sites (especially Zn species) could stabilize the CO_(2)/CO-related intermediates to facilitate the surface reaction toward methanol formation.

关键词： non-thermal plasma(NTP)catalysis Cu catalyst CO_(2)hydrogenation methanol siliceous mesocellular foam(MCF)

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Silicalite-1 zeolite encapsulated Fe nanocatalyst for Fenton-like degradation of methylene blue

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Chinese Journal of Chemical Engineering 2023年第1期53卷 251-259页

作者： Hongwei Guo Linyuan chen Xueying Zhang huanhao chen Yan Shao State Key Laboratory of Materials-Oriented Chemical Engineering College of Chemical EngineeringNanjing Tech UniversityNanjing 211816China School of Environmental Science and Engineering Nanjing Tech UniversityNanjing 211816China

Encapsulation of Fe nanoparticles in zeolite is a promising way to significantly improve the catalytic activity and stability of Fe-based catalysts during the degradation process of organic ***,Fe nanocatalysts were encapsulated into silicalite-1(S-1)zeolite by using a ligand-protected method(with dicyandiamide(DCD)as a organic ligand)under direct hydrothermal synthesis ***-resolution transmission electron microscopy(HRTEM)results confirmed the high dispersion of Fe nanocatalysts which were successfully encapsulated within the voids among the primary particles of the S-1 *** developed S-1 zeolite encapsulated Fe nanocatalyst(Fe@S-1)exhibited significantly improved catalytic activity and reusability in the catalytic degradation process of methylene blue(MB).Specifically,the developed Fe0.021@S-1 catalyst showed high catalytic degradation activity,giving a high MB degradation efficiency of 100%in 30 min,outperformed the conventional impregnated catalyst(Fe/S-1).Moreover,the Fe@S-1 catalyst afforded an outstanding stability,showing only ca.7.9%activity loss after five cycling tests,while the Fe/S-1 catalyst presented a significantly activity loss of 50.9%after only three ***,the encapsulation strategy enabled a relatively lower Fe loading in the Fe@S-1 catalyst in comparison with that of the Fe/S-1 catalyst,i.e.,0.35%vs.0.81%(mass).Radical scavenging experiments along with electron spin resonance(ESR)measurements confirmed that the major role ofOH in the MB degradation ***,Fe@S-1 catalyst with high molar ratio of[Fe(DCD)]Cl3 is beneficial to form Fe complexes/nanoclusters in the voids(which has large pore size of 1–2 nm)among the primary particles of the zeolite,and thus improving the diffusion and accessibility of reactants to Fe active sites,and thus exhibiting a relatively higher degradation *** work demonstrates that zeolite-encapsulated Fe nanocatalysts present potential applications in the

关键词： Zeolite Encapsulation Fe nanocatalyst Degradation Methylene blue

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Renewable hydrogen production from steam reforming of glycerol(SRG)over ceria-modified Y-alumina supported Ni catalyst

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Chinese Journal of Chemical Engineering 2020年第9期28卷 2328-2336页

作者： Ammaru Ismaila huanhao chen Yan Shao Shaojun Xu Yilai Jiao Xueli chen Xin Gao Xiaolei Fan Department of Chemical Engineering and Analytical Science School of EngineeringThe University of ManchesterOxford RoadManchester M139PLUnited Kingdom School of Biotechnology and Health Sciences Wuyi UniversityJiangmen 52920China School of Chemistry Cardiff UniversityMain BuildingPark PlaceCardiffCF103ATUnited Kingdom UK Catalysis Hub Research Complex at HarwellRutherford Appleton LaboratoryHarwellOxon OX110FAUnited Kingdom Shenyang National Laboratory for Materials Science Institute of Metal ResearchChinese Academy of SciencesShenyang 110016China Institute of Clean Coal Technology East China University of Science and TechnologyShanghai 200237China School of Chemical Engineering and Technology Tianjin UniversityTianjin 300072China

Excess crude glycerol derived as a by-product from biodiesel industry prompts the need to valorise glycerol to value-added *** this context,catalytic steam reforming of glycerol(SRG) was proposed as a promising and sustainable alternative for producing renewable hydrogen(H2).Herein,the development of nickel(Ni) supported on ceria-modified mesoporous γ-alumina(γ-Al2 O3) catalysts and their applications in catalytic SRG(at550-750℃ atmospheric pressure and weight hourly space velocity,WHSV,of 44,122 ml·g^-1·h^-1(STP)) is *** of the developed catalysts were characterised using many technique *** findings show that ceria modification improved Ni dispersion on γ-Al2 O3 catalyst support with highly active small Ni particles,which led to a remarkable catalytic performance with the total glycerol conversion(ca.99%),glycerol conversion into gaseous products(ca.77%) and H2 yield(ca.62%).The formation rate for H2 production(14.4 ×10^(-5)mol·s^-1·g^-1, TOF(H2)=3412 s^-1) was significantly improved with the Ni@12 Ce-Al2 O3 catalyst,representing nearly a 2-fold increase compared with that of the conventional Ni@AI2 O3 *** addition,the developed catalyst also exhibited comparatively high stability(for 12 h) and coke resistance ability.

关键词： Steam reforming of glycerol(SRG) Hydrogen(H2) Nickel(Ni)catalysts Ceria Y-Alumina(γ-Al2O3)

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Recent advances in non-thermal plasma(NTP)catalysis towards C1 chemistry

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Chinese Journal of Chemical Engineering 2020年第8期28卷 2010-2021页

作者： huanhao chen Yibing Mu Shanshan Xu Shaojun Xu Christopher Hardacre Xiaolei Fan State Key Laboratory of Materials-Oriented Chemical Engineering College of Chemical EngineeringNanjing Tech UniversityNanjing 210009China Department of Chemical Engineering and Analytical Science School of EngineeringThe University of ManchesterM139PLUnited Kingdom School of Chemistry Cardiff UniversityMain BuildingPark PlaceCardiff CF103ATUnited Kingdom UK Catalysis Hub Research Complex at HarwellRutherford Appleton LaboratoryHarwellOxon OX110FAUnited Kingdom

C1 chemistrymainly involves the catalytic transformation of C1molecules(i.e.,CO,CO2,CH4 and CH3OH),which usually encounters thermodynamic and/or kinetic *** address these limitations,non-thermal plasma(NTP)activated heterogeneous catalysis offers a number of advantages,such as relatively mild reaction conditions and energy efficiency,in comparison to the conventional thermal *** review presents the state-of-the-art for the application of NTP-catalysis towards C1 chemistry,including the CO2 hydrogenation,reforming of CH4 and CH3OH,and water-gas shift(WGS)*** the hybrid NTP-catalyst system,the plasma-catalyst interactions ***,this reviewalso includes a brief discussion on the fundamental research into themechanisms of NTP activated catalytic C1 chemistry,such as the advanced characterisation methods(e.g.,in situ diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy,DRIFTS),temperatureprogrammed plasma surface reaction(TPPSR),kinetic ***,prospects for the future research on the development of tailor-made catalysts for NTP-catalysis systems(which will enable the further understanding of its mechanism)and the translation of the hybrid technique to practical applications of catalytic C1 chemistry are discussed.

关键词： Non-thermal plasma(NTP) Heterogeneous catalysis C1 chemistry Mechanism In situ characterisation

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非热等离子体催化转化C_(1)分子及其催化剂研究进展

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化工进展 2021年第6期40卷 3034-3045页

作者：陈焕浩范晓雷南京工业大学化工学院材料化学工程国家重点实验室江苏南京210009 曼彻斯特大学工程学院化学工程与分析科学系英国曼彻斯特M139PL

非热等离子体催化具有反应条件温和、启动快和反应器结构紧凑等特点,在C_(1)分子催化转化领域(如CO_2加氢、甲烷活化、水煤气变换反应和甲醇重整制氢)有着广阔的应用前景。具体来说,等离子体特有的高能电子可在气相中快速活化稳定性极强... 详细信息

非热等离子体催化具有反应条件温和、启动快和反应器结构紧凑等特点,在C_(1)分子催化转化领域(如CO_2加氢、甲烷活化、水煤气变换反应和甲醇重整制氢)有着广阔的应用前景。具体来说,等离子体特有的高能电子可在气相中快速活化稳定性极强的C_(1)分子并生成活性物质,接着与催化剂结合发生表面化学反应,从而实现常温常压下C_(1)分子的高效转化。然而,等离子体与催化剂之间的协同作用机制以及催化机理极为复杂,仍有待进一步研究。本综述简单介绍了非热等离子体催化转化C_(1)分子的近期研究进展,重点探讨了适用于非热等离子体的催化剂研究以及催化机理的高级原位表征。最后,提出了非热等离子体催化转化C_(1)分子的未来发展方向:(1)设计并构筑适用于非热等离子体催化的高效催化剂,并研究其构效关系;(2)发展高级原位表征技术,揭示活性物质的作用机理以及催化机理;(3)设计并构建高效的等离子体催化反应器,并建立反应器的理论模型和数值模拟方法,科学指导等离子体反应器的设计、优化和放大。

关键词：非热等离子体催化剂 C_(1)分子催化机理原位表征

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圆柱-柔性板结构涡激振动的动力分叉数值研究

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中国造船 2024年第3期65卷 50-61页

作者：张彬张焕好陈志华南京理工大学瞬态物理国家重点实验室南京210094

基于商用软件COMSOL Multiphysics中的流固耦合模块,以固定的圆柱-柔性板结构的二维绕流模型为研究对象,对其在低雷诺数下的涡激振动行为进行数值模拟,分析柔性板在发生动力分叉时的流场特征以及柔性板的振幅与振频特征。结果表明,柔性... 详细信息

基于商用软件COMSOL Multiphysics中的流固耦合模块,以固定的圆柱-柔性板结构的二维绕流模型为研究对象,对其在低雷诺数下的涡激振动行为进行数值模拟,分析柔性板在发生动力分叉时的流场特征以及柔性板的振幅与振频特征。结果表明,柔性板的动力分叉行为与来流雷诺数有关,在计算雷诺数范围内,柔性板存在静止和小幅值振动两种典型的分叉行为。静止情况下,板的偏转角随雷诺数的增大而增大;小幅值振动情况下,随着雷诺数增大,板的振动行为从等幅振动发展成拍频振动;继续增大雷诺数,柔性板的动力分叉行为消失。这进一步证实了柔性板涡激振动时的动力分叉行为同时取决于来流雷诺数及板的固有频率。

关键词：流固耦合圆柱-柔性板涡激振动数值模拟动力分叉

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系统测试的外部质量评价方法研究

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软件工程师 2014年第11期 3-4页

作者：陈奂昊洪流工业和信息化部电子第五研究所广东广州510610

随着软件行业的成熟,对软件定量评价的必要性增大。作者借鉴功能点分析法[1]结合自身多年系统测试的经验,提出一套软件外部质量[2]的评价模型,简便可行的解决了软件质量工程评价过程中因缺少实操性而难以量化的难题,为软件工程质量定量... 详细信息

随着软件行业的成熟,对软件定量评价的必要性增大。作者借鉴功能点分析法[1]结合自身多年系统测试的经验,提出一套软件外部质量[2]的评价模型,简便可行的解决了软件质量工程评价过程中因缺少实操性而难以量化的难题,为软件工程质量定量评价提供客观可行的方案。

关键词：功能点分析法软件质量评价软件度量

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计及供电可靠性的多目标分布式电源选址定容方法

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湖南电力 2020年第3期40卷 5-11页

作者：盖克胜陈焕浩国网江西省电力有限公司吉安供电分公司江西吉安343000

现有分布式电源选址定容方案优化目标单一,难以兼顾分布式电源接入的经济性和对配电网可靠性性的影响。本文提出了计及供电可靠性的多目标分布式电源选址定容方法,基于含分布式电源配电网孤岛的划分,采用对偶抽样序贯蒙特卡洛模拟法计... 详细信息

现有分布式电源选址定容方案优化目标单一,难以兼顾分布式电源接入的经济性和对配电网可靠性性的影响。本文提出了计及供电可靠性的多目标分布式电源选址定容方法,基于含分布式电源配电网孤岛的划分,采用对偶抽样序贯蒙特卡洛模拟法计算配电网可靠性指标。结合分布式电源运行成本和配电网网损等经济性指标,建立了多目标分布式电源选址定容优化模型,采用粒子群优化与非支配遗传排序协同进化算法(CPSO-NSGA)进行模型求解。给出了在IEEE33节点标准系统中的算例,验证了所提方法的正确性和有效性。

关键词：配电网可靠性选址定容方案分布式电源 CPSO-NSGA

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沸石分子筛催化材料在二氧化碳转化中的应用

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能源环境保护 2023年第2期37卷 168-177页

作者：陈焕浩范晓雷南京工业大学化工学院江苏南京211816 南京工业大学材料化学工程国家重点实验室江苏南京211816 曼彻斯特大学化学工程系化工学院英国曼彻斯特M139PL 浙江大学温州研究院浙江温州325006

开发高效的CO_(2)化学转化和利用技术是推动碳捕集利用(CCU)技术快速发展的关键,对我国实现双碳战略目标具有重要意义。沸石分子筛是一种具有规整微孔结构、高结晶度以及高水热稳定性的无机材料,在CO_(2)化学转化领域有着广泛的应用前... 详细信息

开发高效的CO_(2)化学转化和利用技术是推动碳捕集利用(CCU)技术快速发展的关键,对我国实现双碳战略目标具有重要意义。沸石分子筛是一种具有规整微孔结构、高结晶度以及高水热稳定性的无机材料,在CO_(2)化学转化领域有着广泛的应用前景。本文介绍了当前沸石分子筛催化材料在CO_(2)转化领域的应用研究进展,重点介绍了沸石催化剂在CO_(2)-CH_(4)干重整、CO_(2)加氢以及等离子体驱动CO_(2)转化方面的最新研究进展。理性设计并可控构筑高性能沸石分子筛催化材料以最大限度地提高CO_(2)转化效率和产物收率,是未来该领域的研究重点。尽管沸石分子筛催化材料在CO_(2)转化领域表现出良好的应用前景,但仍有很多方面值得深入开展研究:1)在CO_(2)直接加氢制C_(2)^(+)碳氢化合物(如芳烃)体系中,沸石分子筛的催化性质有着非常关键的作用,如何有效合成并调控沸石的酸性位点,是提高目标产物选择性和收率的关键;2)面向高通量CO_(2)转化过程,结合3D打印技术,实现整体式结构沸石分子筛催化材料的可控制备,将成为该领域的重要发展方向;3)面向新兴催化技术(如电催化、等离子体催化等),设计开发相应的沸石分子筛催化材料,也必将为沸石分子筛催化材料的应用拓展提供可能。

关键词：二氧化碳(CO_(2)) 催化 CO_(2)利用沸石催化剂

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Silicalite-1 zeolite encapsulated Fe nanocatalyst for Fenton-like degradation of methylene blue

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中国化学工程学报（英文版） 2023年第1期

作者： Hongwei Guo Linyuan chen Xueying Zhang huanhao chen Yan Shao

来源：博看期刊评论

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