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Rational construction of metal–base synergetic sites on Au/Mg-beta catalyst for selective aerobic oxidation of 5-hydroxymethylfurfural

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Journal of Energy Chemistry 2021年第11期30卷 599-609,I0014页

作者： Zhiguo Zhu Xiongjie Gao Xiuming Wang Mengdie Yin Qingyao Wang Wanzhong Ren Bo Wang hongying lü Weiping liao College of Chemistry and Chemical Engineering Yantai University30 Qingquan RoadYantai 264005ShandongChina library Yantai University30 Qingquan RoadYantai 264005ShandongChina Shandong Provincial Key laboratory of Chemical Energy Storage and Novel Cell Technology School of Chemistry and Chemical EngineeringLiaocheng UniversityLiaocheng 252059ShandongChina

The selective aerobic oxidation of biomass-derived 5-hydroxymethylfurfural to 2,5-furandicarboxylic acid (FDCA, a potential renewable substitution of fossil-based terephthalic acid to produce polyethylene 2,5-furandicarboxylate plastic) is an appealing transformation for constructing eco-friendly and sustainable chemical processes. Au supported catalysts have showed encouraging performances for this well-received conversion, whose catalytic behavior was greatly affected by the adopted support derived from the existence of metal-support interactions. Herein, a series of Mg-Beta zeolites were hydrothermally synthesized via developed structural reconstruction, which were employed as basic supports for Au catalysts to construct bifunctional catalysts. The relationship between structure (Au particle size, basicity within zeolites and Auδ+ contents) and FDCA yield was concretely established. The conclusion was made that the utilization of Mg-Beta zeolites with strong basicity as the support could not only improve the FDCA yield but also decrease the amount of additional base. Furthermore, the possible reaction mechanism was also proposed via tracking time-dependent variations of corresponding organics and controlled experiment. This work provides some guidance for rationally designing multifunctional catalysts in the view of integrating metal catalysts with metallosilicate zeolites, which was beneficial to the catalytic upgrading of organic compounds with multiple functional groups.

关键词： 5-Hydroxymethylfurfural Aerobic oxidation 2,5-Furandicarboxylic acid Bifunctional Au/Mg-Beta catalyst Structural reconstruction

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Synthesis and applications of mesoporous Cu-Zn-Al_2O_3 catalyst for dehydrogenation of 2-butanol

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Journal of Natural Gas Chemistry 2009年第2期18卷 179-182页

作者： Deren Fang Wanzhong Ren Zhongmin liu Xiufeng Xu lei Xu hongying lǔ Weiping liao Huimin Zhang Dalian Institute of Chemical Physics Chinese Academy of Sciences Dalian 116023 Liaoning China Institute of Applied Catalysis of Yantai University Yantai 264005 Shandong China

A series of mesoporous Cu-Zn-Al2O3 materials have been synthesized at ambient temperature and their structure was characterized by XRD, N2 physical adsorption and TPR techniques. Their catalytic applications for the dehydrogenation of 2-butanol to methyl ethyl ketone （MEK） were evaluated in a fixed-bed flow reactor at atmospheric pressure. It is demonstrated from the XRD patterns that both the as-synthesized samples and calcined samples have the typical XRD patterns of meso-structured materials and the results of N20 chemical adsorption showed that Cu was embedded in the framework of the mesoporous materials and homogeneously dispersed in the mesoporous Cu-Zn-Al2O3 materials. The catalytic activity of 2-butanol dehydrogenation was varied in the order of CZA（10）〈 CZA（CP）〈 CZA（20）〈 CZA（30）; while the selectivity of MEK was increased in the order of CZA（CP）〈 CZA（10）〈 CZA（20）〈CZA（30）.

关键词： Cu-Zn-Al2O3 mesoporous materials dehydrogenation of 2-butanol catalyst

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Oxidative desulfurization of diesel fuel with caprolactam-based acidic deep eutectic solvents: Tailoring the reactivity of DESs by adjusting the composition

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Chinese Journal of Catalysis 2018年第9期39卷 1552-1559页

作者： lingwan Hao Ting Su Dongmei Hao Changliang Deng Wanzhong Ren hongying lü Green Chemistry Centre College of Chemistry and Chemical Engineering Yantai University Yantai 264005 Shandong China

Despite the significance of hydrogen bonding in deep eutectic solvents（DESs） for desulfurization processes, little is understood about the relationship between the DES composition, hydrogen-bonding strength, and oxidative desulfurization activity. In this study, a new family of caprolactam-based acidic DESs was prepared with different molar ratios of caprolactam and oxalic acid. The prepared DESs were characterized by differential scanning calorimetry, Fourier transform infrared spectroscopy, 1 H nuclear magnetic resonance, and thermogravimetric analyses. These DESs were employed for oxidative desulfurization reactions and the desulfurization efficiency was found to vary regularly with the DES composition. The factors influencing the removal of dibenzothiophene were systematically investigated and the desulfurization efficiency of the caprolactam-based acidic DESs reached as high as 98% under optimal conditions. The removal of different sulfur compounds followed the order： dibenzothiophene 4,6-dimethyldibenzothiophene benzothiophene. The combined experimental data and characterization results revealed that the oxidative desulfurization efficiency of the system was influenced by the hydrogen bonding interactions with the DES, which can be optimized by adjusting the DES composition. These findings regarding hydrogen bonding in DESs provide new insight for better understanding of the mechanism of diesel deep desulfurization processes.

关键词： Acidic deepeutectic solvents Diesel Dibenzothiophene Hydrogenbond Oxidativede sulfurization

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Green aerobic oxidative desulfurization of diesel by constructing an Fe-Anderson type polyoxometalate and benzene sulfonic acid-based deep eutectic solvent biomimetic cycle

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Chinese Journal of Catalysis 2020年第5期41卷 868-876页

作者： Jiajia Xu Zhiguo Zhu Ting Su Weiping liao Changliang Deng Dongmei Hao Yuchao Zhao Wanzhong Ren hongying lü Green Chemistry Centre College of Chemistry and Chemical EngineeringYantai UniversityYantai 264005ShandongChina School of Civil Engineering Yantai UniversityYantai 264005ShandongChina Collaborative Innovation Center of light Hydrocarbon Transformation and Utilization College of Chemistry and Chemical EngineeringYantai UniversityYantai264005ShandongChina

A unique redox-coupled biomimetic system was developed, in which Fe-Anderson type polyoxometalates(POMs) were employed as electron transfer mediators(ETMs) and benzenesulfonic acid(BSA)-based deep eutectic solvents(DESs) were used as electron-donors for aerobic oxidative desulfurization(AODS) of diesel fuel. Different compositions of DESs were used and the polyethylene glycol 2000(PEG2000)/2.5 BSA system showed the highest desulfurization activity, with the removal of dibenzothiophene(DBT) at 60 ℃ reaching 95% in 60 min. The excellent desulfurization activity of the system is due to the in situ formation of peroxysulfonate via a biomimetic process. By constructing a coupled redox system, Fe-Anderson type POMs as ETMs reduce the activation energy of oxygen-activated sulfonate. The physical characteristics of four different DESs were tested. The results show that the conductivity of DESs is correlated with the composition of BSA-based DESs. However, there is no similar trend in viscosity testing at the same temperature, and the maximum viscosity value is obtained for the PEG2000/2.5 BSA system at 60 ℃, which may be associated with the stronger hydrogen bonds. It is worth noting that the PEG2000/2.5 BSA system also possesses the best desulfurization activity, which suggests that the activity of the desulfurization system is related to the strength of the hydrogen bond in DESs. Finally, the biomimetic desulfurization system exhibits excellent performance and good stability under mild reaction conditions(60 ℃, atmospheric pressure, oxygen as the oxidant).

关键词： Aerobic oxidative desulfurization Fe-Anderson type polyoxometalate Deep eutectic solvents Dibenzothiophene Physical characteristics Electron transfer mediators

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低共熔溶剂仿生催化氧化体系研究

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中国科学：化学 2021年第10期51卷 1415-1424页

作者：吕宏缨朱志国薛楠杨恒权烟台大学化学化工学院烟台264005 山西大学化学化工学院太原030006

氧化反应是自然界中最重要的反应之一,也是有机合成中的关键转化步骤.开发环境友好的、高活性、高选择性的催化剂,是实现氧化反应的有效途径.由于存在较高的活化势垒,在温和条件下用氧气直接进行氧化反应比较困难.低共熔溶剂作为一种新... 详细信息

氧化反应是自然界中最重要的反应之一,也是有机合成中的关键转化步骤.开发环境友好的、高活性、高选择性的催化剂,是实现氧化反应的有效途径.由于存在较高的活化势垒,在温和条件下用氧气直接进行氧化反应比较困难.低共熔溶剂作为一种新型的绿色溶剂,在化学反应过程中,可以同时作为萃取剂、反应介质和催化剂.若在功能化低共熔溶剂和氧气分子之间引入电子转移介质,电子经电子转移介质沿着低能量途径从低共熔溶剂转移到氧气分子,可规避直接氧化反应的高活化能,实现温和条件下氧气的活化和底物的催化氧化,我们称之为以氧气为氧化剂的低共熔溶剂仿生催化.除此以外,低共熔溶剂也可以通过模仿其他生物酶,如过氧化物酶等来构建以过氧化氢为氧化剂的仿生氧化体系.本文系统总结了近年来低共熔溶剂在仿生催化领域的研究进展,并对其在催化氧化中的应用进行了讨论,分析了低共熔溶剂在仿生催化领域的发展趋势,指出了未来亟需解决的重要问题.

关键词：低共熔溶剂绿色介质仿生催化选择性氧化电子转移介质

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Au-Ni/SiO_2双金属催化剂的噻吩加氢脱硫活性

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石油化工 2010年第5期39卷 512-517页

作者：吕爱花吕宏缨金明善廖卫平索掌怀烟台大学应用催化研究所山东烟台264005

采用分步浸渍法制备了Au-Ni/SiO_2双金属催化剂,以含体积分数1%噻吩的正己烷为原料,考察了Au与Ni负载量(质量分数)、硫化温度与硫化时间、反应温度、液态空速、氢气与原料油的体积比(氢油比)等因素对Au-Ni/SiO_2催化剂加氢脱硫活性的影... 详细信息

采用分步浸渍法制备了Au-Ni/SiO_2双金属催化剂,以含体积分数1%噻吩的正己烷为原料,考察了Au与Ni负载量(质量分数)、硫化温度与硫化时间、反应温度、液态空速、氢气与原料油的体积比(氢油比)等因素对Au-Ni/SiO_2催化剂加氢脱硫活性的影响;采用N_2吸附和TPR方法对Au-Ni/SiO_2催化剂进行了表征。实验结果表明,Au-Ni/SiO_2催化剂中Au和Ni的负载量均对催化剂的加氢脱硫活性有一定影响,Au的加入明显提高了催化剂的加氢脱硫活性;硫化程度较高的Au-Ni/SiO_2催化剂具有较好的加氢脱硫活性;Au-Ni/SiO_2催化剂的比表面积及孔结构不是影响该催化剂活性的主要因素;Au和Ni的负载量分别为1.5%和5.0%的Au-Ni/SiO_2催化剂在400℃下硫化120min,在常压、反应温度400℃、液态空速低于3.6h^(-1)、氢油比2000的条件下具有良好的加氢脱硫活性。

关键词：金镍氧化硅硫化态催化剂噻吩加氢脱硫燃料油

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宫颈癌根治术后患者康复期症状体验及心理感受的质性研究

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中华护理杂志 2020年第4期55卷 569-573页

作者：郑楹楹吕宏英陈正飞冯素文浙江大学医学院附属妇产科医院研究生科杭州市310006 浙江大学医学院附属妇产科医院肿瘤一科杭州市310006 浙江大学医学院附属妇产科医院护理部杭州市310006

目的探讨宫颈癌根治术后患者康复期症状体验和心理感受,以期为医护人员全面掌握患者术后症状表现并完善症状管理、促进患者术后康复提供依据。方法采用现象学研究法,对12例宫颈癌根治术后康复期患者进行半结构式访谈,运用Colaizzi 7步... 详细信息

目的探讨宫颈癌根治术后患者康复期症状体验和心理感受,以期为医护人员全面掌握患者术后症状表现并完善症状管理、促进患者术后康复提供依据。方法采用现象学研究法,对12例宫颈癌根治术后康复期患者进行半结构式访谈,运用Colaizzi 7步分析法对资料进行分析。结果归纳出4个主题,生理层面:疲劳感、排尿功能障碍、下肢功能受损;心理层面:病耻感、未实现疾病自我预防的遗憾、疾病复发的忧虑;家庭层面:夫妻亲密度的改变、恢复正常性生活的困扰;社会层面:社会价值感及自我认同感降低、社交活动及工作方式的改变。结论宫颈癌根治术后患者康复期面临多方面的困扰,医护人员在康复期应及时对患者的身心健康进行有效的评估和干预,以改善患者的身心健康,提高其生活质量。

关键词：宫颈肿瘤手术后期间症状体验心理感受质性研究康复护理

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碱对魔芋凝胶物性的影响

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吉林农业科技学院学报 2006年第3期15卷 5-8页

作者：吕红英宋秀文吉林农业科技学院生物工程系吉林吉林132101 吉林市西林蛋糕食品屋吉林吉林132011

选择三种不同的碱以及每种不同碱量作为制备魔芋凝胶的凝胶剂,其结果表明,不同的碱及加碱量对魔芋凝胶的物性均有影响,综合来看采用碳酸钠作为凝胶剂最为适合。

关键词：碱魔芋凝胶

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弗氏盐法废水除氯产物资源化及二次利用进展

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过程工程学报 2024年第2期24卷 151-161页

作者：顾云储鹏葛冬冬黄寿强蒋敏吕红映张文欣吕杨杨吕扬张雅珩江苏理工学院资源与环境工程学院江苏常州213001 江苏昌吉利新能源科技有限公司江苏无锡214253 山东国舜建设集团有限公司山东济南250014

废水中高浓度氯离子不仅会腐蚀工业设备,还易污染水环境。目前,已报道了一系列去除废水中氯离子的技术,如膜分离或浓缩、蒸发结晶、化学沉淀、吸附、离子交换、电解、氧化和溶剂萃取等。化学沉淀法在设备投资和可操作性等方面具有较大... 详细信息

废水中高浓度氯离子不仅会腐蚀工业设备,还易污染水环境。目前,已报道了一系列去除废水中氯离子的技术,如膜分离或浓缩、蒸发结晶、化学沉淀、吸附、离子交换、电解、氧化和溶剂萃取等。化学沉淀法在设备投资和可操作性等方面具有较大的优势,其中,相对于基于银、铜或铋等除氯方法,弗氏盐沉淀除氯法因所用原料来源广、价格低而得到广泛研究。但弗氏盐沉淀除氯后会产生大量的化学污泥,这些污泥主要含有弗雷德盐(3CaO·Al_(2)O_(3)·CaCl_(2)·10H_(2)O)、加藤石[Ca_(3)Al_(2)(OH)_(12)]和氢氧化钙等,成分复杂,循环再生难。为使弗氏盐沉淀除氯法能够推广应用,对其除氯产物,特别是其中的弗雷德盐进行资源化再利用至关重要。本工作在介绍弗雷德盐成分结构特性的基础上,通过比较弗雷德盐不同制备方法,突出弗氏盐沉淀法(如超高石灰铝法和钙铝石法)既能去除氯离子又能得到弗雷德盐的优势。根据弗雷德盐含铝和钙成分和层状双金属氢氧化物结构特性,可进行有效的资源化利用,包括去除各类重金属阳离子(如Cu^(2+),Cd^(2+),Co^(2+),Zn^(2+),Pb^(2+))和含氧阴离子[如Sb(OH)_(6)^(-),AsO_(4)^(3-),SeO_(4)^(2-),CrO_(4)^(2-)],并制备聚合氯化铝混凝剂、作为污泥脱水调理剂等,这些用途都具有广阔的应用前景,为弗氏盐沉淀除氯法的进一步发展提供借鉴和探索方向。

关键词：含氯废水弗氏盐沉淀法化学污泥弗雷德盐资源化再利用

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labVIEW环境下基于声卡的虚拟示波器软件设计

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计算机应用与软件 2007年第3期24卷 61-64页

作者：吕红英吴先球刘朝辉陈俊芳华南农业大学理学院广东广州510642 华南师范大学物理与电信工程学院广东广州510631

基于计算机声卡的虚拟仪器成本低、通用性强,在对采样频率要求不高的情况下,可以用声卡取代数据采集卡进行采样和输出。利用虚拟仪器开发工具软件labVIEW及其数字声音记录节点,研制出基于声卡的虚拟双踪数字存储示波器,其功能和界面都... 详细信息

基于计算机声卡的虚拟仪器成本低、通用性强,在对采样频率要求不高的情况下,可以用声卡取代数据采集卡进行采样和输出。利用虚拟仪器开发工具软件labVIEW及其数字声音记录节点,研制出基于声卡的虚拟双踪数字存储示波器,其功能和界面都与真实示波器相同。重点阐述了数据采集、触发控制、显示控制几个主模块的设计方法。

关键词：虚拟仪器声卡 labVIEW 虚拟示波器

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