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Nutrients regeneration pathway, release potential, transformation pattern and algal utilization strategies jointly drove cyanobacterial growth and their succession

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Journal of Environmental Sciences 2021年第5期33卷 255-267页

作者： Hui Li Chunlei Song Liu Yang hangdao qin Xiuyun Cao Yiyong Zhou College of Material and Chemical Engineering TongRen UniversityTongren 554300China State key laboratory of Freshwater Ecology and Biotechnology Key laboratory of Algal BiologyInstitute of HydrobiologyChinese Academy of SciencesWuhan 430072China College of Chemistry and Chemical Engineering Neijiang Normal UniversityNeijiang 641100China

In order to better understand the contribution of nutrients regeneration pathway, release potential and transformation pattern to cyanobacterial growth and succession, 7 sampling sites in Lake Chaohu with different bloom degree were studied every two months from February to November 2018. The carbon, nitrogen(N) and phosphorus(P) forms or fractions in surface, interstitial water and sediments as well as extracellular enzymatic activities, P sorption, specific microbial abundance and community composition in sediments were analyzed. P regeneration pathway was dominated by iron-bound P desorption and phosphorus-solubilizing bacteria solubilization in severe-bloom and slight-bloom area respectively, which both resulted in high soluble reactive phosphorus(SRP) accumulation in interstitial water. However, in severe-bloom area, higher P release potential caused the strong P release and algal growth, compared to slight-bloom area. In spring, P limitation and N selective assimilation of Dolichospermum facilitated nitrate accumulation in surface water, which provided enough N source for the initiation of Microcystis bloom. In summer, the accumulated organic N in Dolichospermum cells during its bloom was re-mineralized as ammonium to replenish N source for the sustainable development of Microcystis bloom. Furthermore, SRP continuous release led to the replacement of Dolichospermum by Microcystis with the advantage of P quick utilization, transport and storage. Taken together, the succession from Dolichospermum to Microcystis was due to both the different forms of N and P in water column mediated by different regeneration and transformation pathways as well as release potential, and algal N and P utilization strategies.

关键词： Lake Chaohu Sediment Phosphorus Nitrogen Cyanobacteria bloom

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活性炭的表面性质对CeO_x/AC催化臭氧氧化水中苯甲酸的影响机制

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环境科学学报 2019年第11期39卷 3786-3793页

作者：秦航道肖榕王勇李慧铜仁学院材料与化学工程学院铜仁554300 铜仁职业技术学院铜仁554300

实验对活性炭(activated carbon,AC)进行了氧改性、氮改性、硫改性和氮-硫共改性,考查AC的表面性质对CeOx/AC催化臭氧氧化苯甲酸性能的影响.结果表明,相比氧改性活性炭ACO、硫改性活性炭ACS和氮改性活性炭ACN,氮-硫共改性活性炭ACNS由... 详细信息

实验对活性炭(activated carbon,AC)进行了氧改性、氮改性、硫改性和氮-硫共改性,考查AC的表面性质对CeOx/AC催化臭氧氧化苯甲酸性能的影响.结果表明,相比氧改性活性炭ACO、硫改性活性炭ACS和氮改性活性炭ACN,氮-硫共改性活性炭ACNS由于含氮官能团和含硫官能团的引入,提高了对苯甲酸的吸附性能和催化臭氧氧化性能.采用氮-硫共改性活性炭为载体制备的CeOx/ACNS催化剂表面Ce3+含量最高,因而具有最高的催化活性,反应30 min,苯甲酸的去除率由单独臭氧氧化的22%提高到88%,TOC的去除率单独臭氧氧化的7%提高到55%.CeOx/ACNS催化剂具有良好的稳定性,循环使用6次,苯甲酸的去除率仅从88%降低到82%,整个过程中活性组分Ce的流失只占负载量的0.32%,是一种很有应用潜力的臭氧氧化催化剂.

关键词：催化臭氧氧化活性炭氧化铈苯甲酸氮硫共改性

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土壤和烟叶中多环芳烃的暴露特征及健康风险评估

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南京林业大学学报（自然科学版） 2024年第4期48卷 200-208页

作者：马军谭长银王勇吴兰艳秦航道铜仁学院材料与化学工程学院贵州铜仁554300 湖南师范大学地理科学学院湖南长沙410081

【目的】揭示土壤和烟叶中多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)的暴露特征及其对人体造成的健康风险。【方法】采集了贵州松桃县长坪(CP)、太平(TP)、平头(PT)、普觉(PJ)、盘信(PX)和孟溪(MX)6个烟区土壤和新鲜烟叶样品各4... 详细信息

【目的】揭示土壤和烟叶中多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)的暴露特征及其对人体造成的健康风险。【方法】采集了贵州松桃县长坪(CP)、太平(TP)、平头(PT)、普觉(PJ)、盘信(PX)和孟溪(MX)6个烟区土壤和新鲜烟叶样品各40个,测定样品中16种PAHs含量,分析其经口(ingestion)、皮肤(dermal)和呼吸(inhalation)3种非饮食摄入途径的暴露特征,并评估了PAHs对烟农造成的致癌和非致癌健康风险。【结果】土壤和烟叶中7种致癌性的PAHs[䓛(Chr)、苯并(a)蒽(BaA)、苯并(b)荧蒽(BbF)、苯并(k)荧蒽(BkF)、二苯并(a,h)蒽(DahA)、苯并(a)芘(BaP)和茚并(1,2,3-cd)芘(IP)]的含量分别为70.97~365.71和293.53~1730.72μg/kg,平均含量分别为221.13和707.03μg/kg;土壤和烟叶中9种非致癌性PAHs[萘(Nap)、蒽(Ant)、菲(Phe)、芘(Pyr)、苊烯(Ane)、二氢苊(Any)、芴(Flu)、荧蒽(Fla)和苯并(g,h,i)芘(BghiP)]的总含量分别为65.6~647.6和108.9~606.1μg/kg,平均值分别为379.6和304.2μg/kg。PAHs暴露特征从大到小呈现为:经口摄入>皮肤摄入>呼吸摄入,土壤和烟叶中7种致癌性的PAHs对烟农总的平均每日暴露量分别为54.41~280.38和225.04~1326.87 pg/(kg·d),平均值分别为169.53和542.05 pg/(kg·d);非致癌性的9种PAHs对烟农总的平均每日暴露量分别为146.70~1448.19和243.41~1355.33 pg/(kg·d),平均值分别为848.91和680.22 pg/(kg·d);致癌性和非致癌性PAHs的平均每日摄入量最大值均出现在MX烟区。土壤和烟叶中PAHs对烟农产生的非致癌性总危险指数为1.02×10-5~4.31×10^(-4),平均值为1.92×10^(-4);PAHs对烟农产生的总致癌风险指数为8.39×10^(-7)~5.14×10^(-6),平均值为2.18×10^(-6)。其中,BaP的总致癌风险指数最大(3.69×10^(-7)~4.25×10^(-6),平均值为1.58×10^(-6));有26个点位的BaP超过美国环保署建议的临界值,超标率为65%,有90%的取样点7种致癌性PAHs的总量处于低风险水平。【结论】土壤和烟叶中PAHs对烟农的暴露方式主要为经口和皮肤途径,PAHs的非致癌风险值处于美国环保署建议的临界值之下,为可接受水平。绝大多数取样点的致癌性PAHs已经给烟农造成了低风险的健康影响,尤其是BaP应该受到重点关注。

关键词：多环芳烃土壤和烟叶烟农摄入途径健康风险评估

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MnFe2O4磁性纳米棒非均相Fenton催化降解水中四环素的研究

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环境科学学报 2020年第11期40卷 3913-3921页

作者：秦航道肖榕吴思展石维佘远斌铜仁学院材料与化学工程学院铜仁554300 浙江工业大学化工学院杭州310014 铜仁职业技术学院铜仁554300

采用水热合成法成功制备出MnFe2O4磁性纳米棒(s⁃MnFe2O4),并考察了商品化的Fe3O4、MnFe2O4和合成的s⁃MnFe2O4纳米棒这3种磁性纳米颗粒作为非均相Fenton催化剂降解水中四环素抗生素的性能.同时,采用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、N2吸... 详细信息

采用水热合成法成功制备出MnFe2O4磁性纳米棒(s⁃MnFe2O4),并考察了商品化的Fe3O4、MnFe2O4和合成的s⁃MnFe2O4纳米棒这3种磁性纳米颗粒作为非均相Fenton催化剂降解水中四环素抗生素的性能.同时,采用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、N2吸附⁃脱附、振动样品磁强计(VSM)及X射线光电子能谱(XPS)等技术对催化剂的理化性质进行了表征.非均相Fenton催化降解四环素的结果表明,s⁃MnFe2O4具有最高的催化活性,反应180 min,四环素的去除率可以达到87.6%,TOC的去除率达到47.5%.自由基捕获试验证实了羟基自由基(·OH)是非均相Fenton氧化过程中的主要活性物种.s⁃MnFe2O4磁性纳米棒的高催化活性归因于其表面拥有较高含量的Mn3+和Fe2+物种,它们的存在能加速界面电子的转移效率,从而促进·OH的生成.合成的s⁃MnFe2O4催化剂具有良好的稳定性,循环使用6次,四环素的去除率仅从87.6%降低到80.2%,且氧化过程中活性组分的流失很少.

关键词：非均相Fenton反应 MnFe2O4 四环素纳米棒磁性催化剂

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羧基功能化磁性纳米MnFe_(2)O_(4)非均相Fenton氧化降解水中头孢噻肟钠的研究

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环境科学学报 2022年第9期42卷 71-80页

作者：秦航道肖榕成昊冷森林吴思展铜仁学院材料与化学工程学院铜仁554300 铜仁职业技术学院铜仁554300

成功制备出羧基功能化的MnFe_(2)O_(4)磁性催化剂(MnFe_(2)O_(4)-COOH),采用X射线衍射(XRD)、N_(2)吸附-脱附、振动样品磁强计(VSM)、红外光谱(FT-IR)、透射电子显微镜(TEM)、H_(2)-程序升温还原(TPR)及X-射线光电子能谱(XPS)等技术对... 详细信息

成功制备出羧基功能化的MnFe_(2)O_(4)磁性催化剂(MnFe_(2)O_(4)-COOH),采用X射线衍射(XRD)、N_(2)吸附-脱附、振动样品磁强计(VSM)、红外光谱(FT-IR)、透射电子显微镜(TEM)、H_(2)-程序升温还原(TPR)及X-射线光电子能谱(XPS)等技术对其理化性质进行了表征,并通过非均相Fenton氧化降解水中头孢噻肟钠抗生素对MnFe_(2)O_(4)和MnFe_(2)O_(4)-COOH的催化性能进行了考查.结果表明,经过表面修饰之后的MnFe_(2)O_(4)-COOH比MnFe_(2)O_(4)的催化活性高,头孢噻肟钠的去除率可以达到85.5%,TOC的去除率达到58.1%.同时,对溶液pH的影响、Fe的流失、主要的活性物种及羧基修饰基团的作用进行了研究.结果表明,羟基自由基(•OH)是非均相Fenton氧化过程中的主要活性物种,羧基修饰后催化活性的提高主要归因于团聚的抑制、活性组分Fe流失的降低及还原能力的提高.此外,稳定性和重复使用性的研究结果表明,MnFe_(2)O_(4)-COOH经过3次循环使用后,仍能保持较高的催化活性.

关键词：非均相Fenton氧化 MnFe_(2)O_(4) 头孢噻肟钠羧基功能化磁性催化剂

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植烟土壤和烟叶中多环芳烃的污染特征及污染源解析

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西北农林科技大学学报（自然科学版） 2023年第6期51卷 101-111页

作者：马军谭长银吴兰艳秦航道王勇铜仁学院材料与化学工程学院贵州铜仁554300 湖南师范大学地理科学学院湖南长沙410081

【目的】分析贵州松桃县植烟土壤和烟叶中多环芳烃(PAHs)的含量及污染特征,并解析其污染来源,为烟区土壤-烤烟体系的环境评价、PAHs污染修复提供参考。【方法】2020年7月,分别采集贵州省铜仁市松桃县烤烟成熟期40个土壤样品和40个新鲜... 详细信息

【目的】分析贵州松桃县植烟土壤和烟叶中多环芳烃(PAHs)的含量及污染特征,并解析其污染来源,为烟区土壤-烤烟体系的环境评价、PAHs污染修复提供参考。【方法】2020年7月,分别采集贵州省铜仁市松桃县烤烟成熟期40个土壤样品和40个新鲜烟叶样品,测定了16种PAHs含量,分析土壤和烟叶中PAHs的组成特征,并解析其在土壤-烤烟体系中的污染来源。【结果】贵州松桃县植烟土壤中16种PAHs的总含量为166.74~989.43μg/kg,平均含量为600.77μg/kg,其中以3~5环PAHs所占比例较高(78.7%);致癌性的∑7PAHs含量为70.97~365.71μg/kg,平均含量为221.13μg/kg,占16种PAHs总含量的24.5%~62.7%,其中具有强致癌性的苯并(b)荧蒽(BbF)、苯并(k)荧蒽(BkF)和苯并(a)芘(BaP)的平均占比分别为5.18%,5.32%和6.03%;在松桃县烤烟烟叶中,16种PAHs的含量为502.79~2217.15μg/kg,平均值为1011.23μg/kg,其中4~5环PAHs占75.1%;致癌性的∑7PAHs含量为293.53~1730.72μg/kg,平均含量为707.03μg/kg,占16种PAHs总含量的56.0%~85.5%;其中具有强致癌性的BbF、BkF和BaP平均占比分别为10.19%,7.78%和39.96%。烟叶中的PAHs平均含量高于土壤。根据欧洲农业土壤中PAHs的控制标准,本研究有50%的土壤样品处于PAHs中度污染水平,45%的土壤样品处于PAHs轻度污染水平。诊断比例法解析表明,PAHs主要来源于当地工业生产活动、车用石油燃烧及煤炭、秸秆、木材的高温燃烧排放,最终通过大气沉降和叶面吸收进入土壤-烤烟体系;此外,烤烟种植和管理中塑料薄膜及肥料的使用也是土壤PAHs累积的重要来源。【结论】工业活动和农膜及肥料的使用,使贵州松桃县土壤-烤烟体系中PAHs出现累积,可能会对当地生态环境和居民(尤其是烟农)健康造成威胁,应当引起足够重视。

关键词：植烟土壤烟叶多环芳烃污染源贵州松桃

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生物炭活化过一硫酸盐降解水中四环素的研究:表征、催化活性、反应条件优化和机理

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环境科学学报 2023年第4期43卷 243-253页

作者：秦航道肖榕成昊吴思展陈静黄继明铜仁学院材料与化学工程学院铜仁554300 铜仁职业技术学院铜仁554300

采用椰壳、玉米芯和稻壳作为前驱体制备出3种生物炭,并将其用于活化过一硫酸盐(PMS)降解水中的四环素.结果表明,玉米芯生物炭(CC-BC)的催化活性最高,反应120 min,四环素的去除率高达71.2%.根据生物炭的表征结果可知,CC-BC优异的催化性... 详细信息

采用椰壳、玉米芯和稻壳作为前驱体制备出3种生物炭,并将其用于活化过一硫酸盐(PMS)降解水中的四环素.结果表明,玉米芯生物炭(CC-BC)的催化活性最高,反应120 min,四环素的去除率高达71.2%.根据生物炭的表征结果可知,CC-BC优异的催化性能归因于其巨大的比表面积和较高的表面缺陷度.同时,对PMS用量、催化剂用量、溶液pH、反应温度和水质等影响四环素降解的因素进行了研究.自由基猝灭试验和电子顺磁共振测试(EPR)的结果表明,四环素的降解包括自由基和非自由基两种路径,CC-BC/PMS反应体系中产生了SO_(4)·^(-)、·OH、O_(2)·^(-)和^(1)O_(2)活性物种.最后,重复使用性试验证明CC-BC具有良好的稳定性.

关键词：过一硫酸盐生物炭四环素硫酸根自由基降解

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植烟土壤和烟叶中PAEs的暴露特征及健康风险

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环境科学与技术 2022年第7期45卷 228-236页

作者：马军滕应曹雪莹谭长银王勇吴兰艳秦航道铜仁学院材料与化学工程学院贵州铜仁554300 湖南师范大学地理科学学院湖南长沙410081 中国科学院南京土壤研究所土壤环境与污染修复重点实验室江苏南京210008 长沙学院乡村振兴研究院湖南长沙410022

为评估贵州东部烟区烤烟种植和管理过程中邻苯二甲酸酯(PAEs)对人体的健康风险,文章对采集的土壤和烟叶样品中6种PAEs进行定量检测,分析其暴露特征,并评估其对烟农造成的健康风险。结果表明:土壤和烟叶中邻苯二甲酸二甲酯(DMP)、邻苯二... 详细信息

为评估贵州东部烟区烤烟种植和管理过程中邻苯二甲酸酯(PAEs)对人体的健康风险,文章对采集的土壤和烟叶样品中6种PAEs进行定量检测,分析其暴露特征,并评估其对烟农造成的健康风险。结果表明:土壤和烟叶中邻苯二甲酸二甲酯(DMP)、邻苯二甲酸二乙酯(DEP)、邻苯二甲酸二丁酯(DBP)、邻苯二甲酸丁基苄基酯(BBP)、邻苯二甲酸(2-乙基己基)酯(DEHP)和邻苯二甲酸二辛酯(DNOP)的平均含量分别为0.07、0.05、0.69、0.03、5.59、0.02 mg/kg和0.05、0.04、0.54、0.05、0.98、0.03 mg/kg,土壤-烟叶体系中,致癌性的BBP和DEHP最高值分别达0.13和14.31 mg/kg。在土壤中PAEs经口(Ingest)、皮肤接触(Dermal)和呼吸(Inhale)的非致癌摄入量分别为1.28~25.89、0.51~10.33和1.88×10^(-4)~3.81×10^(-3)ng/(kg·d),在烟叶中分别为0.89~6.22、0.35~2.48和1.31×10^(-4)~9.15×10^(-4)ng/(kg·d)。而在土壤中烟农摄入致癌的DEHP和BBP的平均总量分别为4.28和0.03 ng/(kg·d),在烟叶中分别为0.75和0.04 ng/(kg·d),PAEs呈现出Ingest>Dermal>Inhale的暴露特征。土壤-烟叶体系中,烟农平均每日∑PAEs总的非致癌摄入量为18.16 ng/(kg·d),平均每日BBP和DEHP的致癌摄入量分别为0.06和5.04 ng/(kg·d)。PAEs对烟农产生的平均复合总危险商为3.3×10^(-4)~2.87×10^(-3),而总致癌风险指数为2.28×10^(-8)~3.56×10^(-7),平均值为1.53×10^(-7)。虽然PAEs对烟农产生的危险商和致癌风险指数均低于美国环保署控制临界值,但总致癌风险指数已经接近美国控制临界值,要引起重视。

关键词：邻苯二甲酸酯土壤烟叶暴露特征健康风险

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贵州省东部典型烟区土壤和烟叶中邻苯二甲酸酯的残留及源解析

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环境污染与防治 2022年第9期44卷 1182-1188页

烤烟的种植和生长管理中有邻苯二甲酸酯(PAEs)类污染物残留,越来越受到关注。在分析植烟土壤和烟叶中PAEs残留特征的基础上,对区域PAEs污染来源进行了解析。结果表明:土壤和烟叶中6种PAEs总量分别为0.80~16.20、0.56~3.89 mg/kg,以邻苯... 详细信息

烤烟的种植和生长管理中有邻苯二甲酸酯(PAEs)类污染物残留,越来越受到关注。在分析植烟土壤和烟叶中PAEs残留特征的基础上,对区域PAEs污染来源进行了解析。结果表明:土壤和烟叶中6种PAEs总量分别为0.80~16.20、0.56~3.89 mg/kg,以邻苯二甲酸(2-乙基己基)酯(DEHP)和邻苯二甲酸二丁酯(DBP)占比最大。具致癌风险的DEHP在土壤和烟叶中的平均质量浓度分别为5.59、0.98 mg/kg,参照美国控制标准限值,DEHP在土壤中的超标率为55%;土壤中DBP超标率为100%,超标倍数为0.8~20.8;邻苯二甲酸二甲酯(DMP)超标率达75%。主成分分析显示,烤烟种植过程中塑料薄膜的长期大量使用成为土壤中PAEs残留的主要来源,此外,肥料、农药和污水灌溉也是植烟土壤和烟叶中PAEs污染的重要来源。

关键词：土壤烟叶邻苯二甲酸酯分布特征污染源

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缺陷Zr基金属有机框架材料的制备、表征及其对四环素的吸附性能研究

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环境工程 2024年第3期42卷 33-40页

作者：黄继明刘润清吴思展秦航道陈静铜仁学院材料与化学工程学院贵州铜仁554300

吸附具有成本低、能耗小、操作方便和环境友好等优点,在污水净化领域具有广泛应用潜力。通过简单的溶剂热法制备了缺陷Zr基金属有机框架(UiO-66-NH_(2))吸附剂,并将其用于去除废水中四环素。利用X射线衍射仪(XRD)、场发射扫描电子显微镜... 详细信息

吸附具有成本低、能耗小、操作方便和环境友好等优点,在污水净化领域具有广泛应用潜力。通过简单的溶剂热法制备了缺陷Zr基金属有机框架(UiO-66-NH_(2))吸附剂,并将其用于去除废水中四环素。利用X射线衍射仪(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、傅立叶变换红外光谱(FT-IR)、氮气吸附-脱附和X射线光电子能谱等手段对吸附剂进行表征。为获得吸附剂去除废水中四环素最佳条件,以四环素的吸附量为响应值,在单因素实验基础上,采用Box-Behnken设计(BBD)响应曲面法(RSM)考察吸附剂投加量、溶液pH值、四环素初始浓度以及吸附时间等因素相互作用和影响。结果表明,经实验修正后的最佳吸附条件:吸附剂投加量为10 mg,pH=3.80,四环素初始浓度为27 mg/L,吸附时间为3 h;此条件下,吸附剂对四环素的吸附量可达71.85 mg/g。此外,再生实验表明,经过5次循环吸附后,吸附剂仍具有较强的吸附能力(68.33 mg/g),是一种相对稳定的吸附材料。

关键词：金属有机框架缺陷吸附响应面法四环素

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