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Pressure-Induced Intermetallic Charge Transfer and Semiconductor- Metal Transition in Two-Dimensional AgRuO_(3.

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CCS chemistry 2023年第4期5卷 934-946页

作者： Chuanhui Zhu Jinjin Yang Pengfei Shan Mei-Huan Zhao Shuang Zhao Cuiying Pei Bowen Zhang Zheng Deng Mark Croft Yanpeng qi Lihong Yang Yonggang Wang Xiaojun Kuang Long Jiang Dao-Xin Yao Jin-Guang Cheng Man-Rong Li Key Laboratory of Bioinorganic and Synthetic chemistry of Ministry of Education School of ChemistrySun Yat-sen UniversityGuangzhou 510275 beijing National Laboratory for Condensed Matter Physics Institute of PhysicsChinese Academy of SciencesBeijing 100190 School of Physical Science and Technology ShanghaiTech UniversityShanghai 201210 college of chemistry and Bioengineering Guilin University of TechnologyGuilin 541004 Department of Physics and Astronomy RutgersThe State University of New JerseyPiscatawayNJ 08854 ShanghaiTech Laboratory for Topological Physics ShanghaiTech UniversityShanghai 201210 Shanghai Key Laboratory of High-Resolution Electron Microscopy ShanghaiTech UniversityShanghai 201210 Center for High Pressure Science and Technology Advanced Research(HPSTAR) Beijing 100094 Guangdong Key Laboratory of Magnetoelectric Physics and Devices School of PhysicsSun Yat-sen UniversityGuangzhou 510275

The intricate correlation between charge degrees of freedom and physical properties is a fascinating area of research in solid state chemistry and condensed matter ***,we report on the pressureinduced successive charge transfer and accompanied resistive evolution in honeycomb layered ruthenate AgRuO_(3..Structural revisiting and spectroscopic analyses affirm the ilmenite type R-3.structure with mixed valence cations as Ag^(+1/+2)Ru^(+4/+5)O_(3. at ambient ***-situ pressure-and temperature-dependent resistance variation reveals a successive insulatormetal-insulator transition upon pressing,accompanied by unprecedented charge transfer between Ag and Ru under applied pressure,and a further structural phase transition in the insulator region at higher *** phenomena are also corroborated by in-situ pressure-dependent Raman spectra,synchrotron X-ray diffraction,bond valence sums,and electronic structure calculations,emphasizing the dominated rare Ag2+,and near zero thermal expansion in the ab-plane in the metallic zone mostly due to the Jahn-Teller effect of d9-Ag2+.The multiple electronic instabilities in AgRuO_(3. may offer new possibilities toward novel and unconventionally physical and chemical behaviors in strongly correlated honeycomb lattices.

关键词： intermetallic charge transfer semiconductor-metal transition honeycomb layered ruthenates high pressure

Pd增强缺陷态TiO_(2)纳米管阵列的光催化产氢性能

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高等学校化学学报 2022年第10期43卷 92-100页

作者：姜珊申倩倩李琦贾虎生薛晋波太原理工大学新材料界面科学与工程教育部重点实验室太原030024 清华大学化学系北京100084 太原理工大学材料科学与工程学院太原030024 西南交通大学材料科学与工程学院成都610031

通过光还原沉积法,利用氧空位诱导作用,在Ni掺杂的缺陷态TiO_(2)纳米管阵列(TNT-Ni)上得到金属Pd含量不同的Pd-TNT-Ni催化剂.采用场发射扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)、表面光电压(SPV)、光... 详细信息

通过光还原沉积法,利用氧空位诱导作用,在Ni掺杂的缺陷态TiO_(2)纳米管阵列(TNT-Ni)上得到金属Pd含量不同的Pd-TNT-Ni催化剂.采用场发射扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)、表面光电压(SPV)、光致发光光谱(PL)和电化学测试等表征手段,探究了Pd与Ni掺杂的缺陷态TiO_(2)纳米管阵列之间的强相互作用对其光吸收特性和载流子分离及传输效率的影响,阐明了强相互作用对材料光催化活性的调控机理,提出了Pd增强Pd-TNT-Ni光催化性能的作用机理.结果表明,通过光还原法制备的Pd纳米颗粒尺寸为10~20 nm的Pd_(120)-TNT-Ni样品的光响应值为4.22 mA/cm^(2),是未负载Pd样品光响应值(1.14 mA/cm^(2))的3.7倍,其具有最佳的平均产氢速率(5.16 mmol·g^(‒1)·h^(‒1)),是TNT样品平均产氢速率(0.45 mmol·g^(‒1)·h^(‒1))的12倍,表明Pd与缺陷态TiO_(2)纳米管阵列之间的强相互作用驱动了载流子的分离及传输,且Pd作为电子捕获势阱及反应活性位点,显著提高了材料的光催化性能.

关键词：氧空位钯负载金属载体间强相互作用缺陷态二氧化钛纳米管阵列光催化产氢

Au/g-C;N;heterostructure sensitized by black phosphorus for full solar spectrum waste-to-hydrogen conversion

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Science china Materials 2022年第4期65卷 974-984页

作者： Lijing Wang Yafang qi Hui Li Renquan Guan Fuli Zhang qingfeng Zhou Dandan Wu Zhao Zhao Gang Zhou Zaicheng Sun henan engineering Center of New Energy Battery Materials Henan D&A Engineering Center of Advanced Battery MaterialsCollege of Chemistry and Chemical EngineeringInstitute of Architectural EngineeringShangqiu Normal UniversityShangqiu476000China Faculty of Physics Faculty of ChemistryNortheast Normal UniversityChangchun130024China Center of excellence for environmental safety and biological effects Beijing Key Lab for Green Catalysis and SeparationDepartment of Chemistry and Chemical EngineeringCollege of Environmental and Energy EngineeringBeijing University of TechnologyBeijing100124China Key Laboratory of Integrated Regulation and Resource Development on Shallow Lake of Ministry of Education College of EnvironmentHohai UniversityNanjing210098China

Photocatalytic water splitting with simultaneous degradation of organic pollutants is an effective strategy to alleviate the increasingly serious energy and environmental ***,the photocatalytic activity is restricted by the high charge recombination rate and limited sunlight ***,black phosphorus(BP)with a broad sunlight response range was utilized as a photosensitizer to enhance the photocatalytic performance of the Au/carbon nitride(CN)*** as-prepared BP/Au/CN exhibited a significantly enhanced H_(2) generation rate of 1400.8µmol h^(−1) g^(−1) under UV-vis light irradiation,which is almost 70 times higher than that of bare CN and BP/CN and 2 folds higher than that of the Au/CN ***,the optimal BP/Au/CN sample presented a waste-to-hydrogen production rate of 195.8µmol h^(−1) g^(−1) with the degradation of bisphenol A,verifying the synergistic effect of the ternary *** photocatalytic mechanism was systematically studied by the combination of experiments and theoretical *** improved photocatalytic performance was derived from the overall sunlight absorption ability of BP,effective electron transfer media and plasmonic character of Au nanoparticles,as well as the matched work function and strong interaction of the three components.A unidirectional electron transfer from BP to Au and then to CN was established,which effectively improved the charge transfer capability,resulting from the appropriate Ohmic contact of Au and BP and the Schottky barrier constructed in Au/CN hybrid.

关键词： Au/carbon nitride black phosphorus photocatalysis H_(2)production waste treatment

由α-氰基二硫缩烯酮制备多取代喹唑啉酮化合物

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有机化学 2011年第10期31卷 1710-1713页

作者：刘璇史大昕唐健红张奇李加荣北京理工大学化工与环境学院北京100081 华侨大学化工学院厦门362021

以α-氰基乙酸甲酯为起始原料,经与二硫化碳、碘甲烷反应先得到α-氰基二硫缩烯酮1,1与苯乙酮2反应得2H-吡喃-2-酮-3.腈化物3.碱诱导下3.与丙二腈经环转化得到多取代邻氨基芳香腈4,4与酮5在氢氧化钠催化下环化得到多取代喹唑啉酮目标... 详细信息

以α-氰基乙酸甲酯为起始原料,经与二硫化碳、碘甲烷反应先得到α-氰基二硫缩烯酮1,1与苯乙酮2反应得2H-吡喃-2-酮-3.腈化物3.碱诱导下3.与丙二腈经环转化得到多取代邻氨基芳香腈4,4与酮5在氢氧化钠催化下环化得到多取代喹唑啉酮目标物6.这组连续转化合成多取代喹唑啉酮的反应具有原料简便、反应温和等优点.

关键词： α-氰基二硫缩烯酮 2H-吡喃-2-酮-3.腈化物邻氨基芳香二腈喹唑啉酮连续反应

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新型薄膜太阳电池器件:柔性设计与印刷制造

高分子学报 2023年第6期54卷 910-926页

作者：胡笑添刘思奇宋延林陈义旺南昌大学化学化工学院/高分子及能源化学研究院南昌330031 江西师范大学化学化工学院氟硅能源材料与化学教育部重点实验室南昌330022 中国科学院化学研究所北京100190

作为新型薄膜太阳电池的代表,有机/钙钛矿太阳电池的光电转换效率在最近十几年内实现了巨大突破.同时,由于其质轻、柔韧性好及可溶液法低成本印刷制备等特点,新型薄膜太阳电池还展现出了应用于柔性器件的潜质,结合与其他功能性柔性电子... 详细信息

作为新型薄膜太阳电池的代表,有机/钙钛矿太阳电池的光电转换效率在最近十几年内实现了巨大突破.同时,由于其质轻、柔韧性好及可溶液法低成本印刷制备等特点,新型薄膜太阳电池还展现出了应用于柔性器件的潜质,结合与其他功能性柔性电子设备的集成设计,可以满足人们对便携式移动电源和可穿戴设备日益增长的物质需求.作者研究团队近年来围绕柔性薄膜太阳电池集成设计与印刷的关键科学和技术问题,主要针对器件的易脆性和柔性印刷形貌重现性差的问题,开展了系统研究并取得系列创新成果.本专论中重点介绍了在柔性透明电极的设计、柔性界面工程调控、光电转换活性层柔性增韧设计和大面积柔性印刷策略的研究进展,并对柔性薄膜太阳电池组件的发展进行了展望.

关键词：有机太阳电池钙钛矿光伏柔性电子剪切印刷仿生设计

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开管毛细管电色谱分析3.解热镇痛药物

色谱 2020年第9期38卷 1107-1114页

作者：刘丽丽乔娟张红医齐莉中国科学院化学研究所活体分析化学院重点实验室北京100190 中国科学院大学化学科学学院北京100049 河北大学化学与环境科学学院河北保定071002

针对生物体液样品开展药物的绿色高效毛细管电泳分离分析具有重要的研究意义。该研究以3.解热镇痛药(4-氨基安替比林、氨基比林及非那西汀)为研究对象,以嵌段聚合物为涂层,建立了药物的开管毛细管电色谱(OT-CEC)分析新策略。首先,采用... 详细信息

针对生物体液样品开展药物的绿色高效毛细管电泳分离分析具有重要的研究意义。该研究以3.解热镇痛药(4-氨基安替比林、氨基比林及非那西汀)为研究对象,以嵌段聚合物为涂层,建立了药物的开管毛细管电色谱(OT-CEC)分析新策略。首先,采用活性/可控自由基可逆加成-断裂链转移聚合方法,合成制备得到了两亲性嵌段聚合物-聚(苯乙烯-甲基丙烯酸缩水甘油酯)(P(St-GMA)),并将其涂覆到毛细管内壁;其次,通过考察影响OT-CEC分离效率的关键因素,包括嵌段聚合物的聚合时间、涂覆毛细管嵌段聚合物的浓度、电泳运行缓冲液的种类和pH值、有机溶剂添加剂等,优化了3.解热镇痛药物的OT-CEC分离条件;最终发现,不需添加任何有机溶剂及表面活性剂,仅采用50.0 mmol/L乙酸钠-乙酸(pH 5.7)作为OT-CEC的缓冲溶液,就能实现3.解热镇痛药物的基线分离。在8.0~2.5×10^3.mol/L范围内,分析物峰面积与其对应的浓度呈现良好的线性关系,相关系数(R^2)均大于0.995,检出限为1.0~2.5μmol/L。结果表明:P(St-GMA)在溶液中自组装所形成的类表面活性剂胶团结构增强了两亲性嵌段聚合物与解热镇痛药物之间的相互作用,显著提升了解热镇痛药物的OT-CEC分离效率。该工作不仅为制备新型聚合物及调控嵌段聚合物的自组装行为提供了研究思路,也展示了两亲性嵌段聚合物在药物的绿色OT-CEC分析中的实际应用潜力。

关键词：开管毛细管电色谱两亲性嵌段聚合物解热镇痛药物

基于三脚架配体构筑的锕系-配体多重键的研究进展

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化学学报 2021年第8期79卷 986-998页

作者：李斌于吉攀刘康吴群燕刘琦石伟群哈尔滨工程大学材料科学与化学工程学院中国科学院高能物理研究所

非水溶液体系的锕系元素化学是一个极具挑战性的前沿研究领域,近年来在分子磁性、多重键以及小分子活化等方面获得了迅速发展.化学键是化学科学中最重要的基本概念之一,而金属-配体多重键是该领域重要的研究内容.多重键的形成与锕系元... 详细信息

非水溶液体系的锕系元素化学是一个极具挑战性的前沿研究领域,近年来在分子磁性、多重键以及小分子活化等方面获得了迅速发展.化学键是化学科学中最重要的基本概念之一,而金属-配体多重键是该领域重要的研究内容.多重键的形成与锕系元素的电子结构密切相关,相对论效应使得锕系元素的s轨道和p轨道收缩,轨道能量降低,收缩的s和p轨道增加了对核电荷的屏蔽效应,从而使d和f轨道具有一定的延展性和不稳定性.这种不稳定性降低了5f电子的结合能,电子更容易离去,可使锕系元素具有丰富的氧化态.由于较高的主量子数和相对论效应,锕系元素的5f轨道具有更大的径向延展,在锕系元素中5f轨道的电子行为影响较大.目前,锕系金属-配体多重键因其独特的成键方式和电子结构特征而受到科学家的广泛关注,在合成和分离方面存在极大的挑战,研究锕系-配体多重键将有助于我们了解它们的电子结构和反应性.基于口袋型拓扑结构的三脚架配体被广泛地应用于锕系-配体多重键的研究,这为探索锕系元素的5f电子结构和锕系多重键丰富的化学行为提供了重要支撑.本综述总结了近年来基于三脚架配体构筑的锕系-配体多重键的研究进展,并对未来进行了展望.

关键词：锕系元素三脚架配体配合物锕系-配体多重键小分子活化

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手性氨基酸对DNA链式聚合反应的影响

中国科学院大学学报（中英文） 2021年第3期38卷 306-313页

作者：卜新雅陈露阚玉贺雷华军何裕建封禄田吴丽沈阳化工大学应用化学学院沈阳110142 中国科学院大学化学科学学院北京100049 武汉大学化学与分子科学学院武汉430072

构成天然蛋白质的氨基酸为L构型,D构型氨基酸虽然不是构成蛋白质的基本结构单元,但许多植物、微生物甚至在人体中都有D-氨基酸的存在。DNA聚合酶链式反应广泛发生在生物体内及PCR实验中,首次探究手性氨基酸及其与金属离子协同条件下对Ta... 详细信息

构成天然蛋白质的氨基酸为L构型,D构型氨基酸虽然不是构成蛋白质的基本结构单元,但许多植物、微生物甚至在人体中都有D-氨基酸的存在。DNA聚合酶链式反应广泛发生在生物体内及PCR实验中,首次探究手性氨基酸及其与金属离子协同条件下对Taq-DNA聚合酶催化下的DNA链式聚合反应的影响情况,为进一步研究手性氨基酸及金属离子对生物体的影响提供实验依据。变性聚丙烯酰胺凝胶电泳结果表明,酸性氨基酸对于DNA链式聚合反应有抑制作用,极性不带电荷氨基酸其L构型对引物延伸的抑制作用大于D构型氨基酸,而极性带正电荷的氨基酸D构型与L构型的作用则与其相反。在加入Na^(+)、K^(+)、Ca^(2+)等9种金属离子及手性氨基酸的实验当中,铝盐及锆盐溶液对PCR实验几乎完全抑制;镍、铜、钙对其影响次之。加入手性氨基酸金属络合物之后,其影响结果部分发生改变。

关键词：手性氨基酸金属离子 DNA链式聚合 Taq-DNA聚合酶

Antioxidative and immunological effects of Cyclocarya paliurus polysaccharides on the spleen injury of diabetic rats

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Journal of Traditional chinese Medicine 2021年第5期41卷 739-746页

作者： XIA Xichao LI Bin qiU Ju TIAN Gang CheN Changdong LA Ming ZHANG Ke qi Jinxu LI Yanyan GAO Huashan SHAO Xiangyang SU Congying WANG Mengqi OUYANG Jingfeng Medical college Pingdingshan UniversityPingdingshan 467000China college of chemistry and chemical {3. Pingdingshan UniversityPingdingshan 467000China beijing Key Laboratory of Traditional chinese Medicine Basic Research on Prevention and Treatment for Major Diseases Experimental Research CenterChina Academy of Chinese Medical SciencesBeijing 100700China

OBJEVTIVE:To investigate the effects of Cyclocarya paliurus(***)polysaccharides on the spleen injury of diabetic ***:Animals were divided into 6 groups,including normal group,model group,control group,low-dose group of *** polysaccharides treatment,middle-dose group of *** polysaccharides treatment and high-dose group of *** polysaccharides *** analysis of spleen was analyzed using hematoxilin and *** of biological parameters and anti-oxidative enzymes were determined by ***-7(IL-7)and IL-10 were measured by enzyme-linked immunosorbent ***:Compared with that of model group,superoxide dismutase,catalase,glutathione peroxidase,glutathione reductase level increased 78.63.(P1.76%(P2.95 times(P1)and 41.11%(Phe high-dose group of *** polysaccharides treatment,***-7 and IL-10 increase 1.66(P1)and 1.21 times(P1)in the high-dose group of *** polysaccharides treatment,***:It is suggested that *** polysaccharides may play a protecting role for spleen injury of diabetic rats by enhancing the antioxidative ability and evaluating the immunity.

关键词： spleen diabetes mellitus antioxidants polysaccharides Cyclocarya paliurus