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NiRh Nanoparticles Supported on Nitrogen-doped Porous Carbon as Highly Efficient Catalysts for Dehydrogenation of Hydrazine in Alkaline Solution

中国化学会第九届全国无机化学学术会议

作者： Pingping Zhao Nan Cao Wei Luo gongzhen cheng College of Chemistry and Molecular Sciences Wuhan University

Hydrogen energy, an environmental-friendly alternative energy, is hopeful to replace the C-containing fuels that are still used in our life right now.1 However, searching for safe and efficient hydrogen storage approaches is still the key obstacle to its widespread use, thus numerous efforts have been made on such investigation. Over the past decades, many approaches have been developed for searching for suitable hydrogen storage materials, such as metal hydrides, sorbent materials, and chemical hydride systems.2 Among them, the liquid-phase chemical hydrogen storage materials have been considered more advantageous over traditional solid-phase hydrogen storage materials due to their merits of using existing liquid-based fuel distribution, easy handling and transportation as well as the absence of any solid byproduct. To this end, the liquid-phase hydrogen storage materials, such as formic acid（HCOOH）, liquid organic hydrogen carriers（LOHCs）, liquid amine borane complexes and hydrous hydrazine have received considerable attentions. Hydrous hydrazine（N2H4·H2O）, merits considerable attention as a potential candidate of chemical hydrogen storage material due to its high hydrogen content of 8.0 wt%, easy recharging through electrolytic process, and with nitrogen as the only byproduct via the reaction（Eq.（1））. However, in view of hydrogen storage application, the pathway of decomposition to ammonia by the reaction（Eq.（2）） should be avoided.3 Our efforts were focused on developing a number of Ni-based nanocatalysts toward the decompositions of hydrous hydrazine. To avoid the aggregation of the metal NPs, the Metal-Organic Frameworks（MIL-101） were selected as the supports due to the limited window size, pore size as well as the large surface areas. To our delight, some good results have been obtained.

关键词： Hydrogen storage hydrazine,MIL-101,Ni,nanocatalyst

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NiRh Nanoparticles Supported on Nitrogen-doped Porous Carbon...

N掺杂石墨烯负载AgPd纳米催化剂室温高效催化甲酸分解制氢

中国化学会第九届全国无机化学学术会议

作者： Bingquan Xia Kang Chen Wei Luo gongzhen cheng College of Chemistry and Molecular Science Wuhan University

Hydrous hydrazine have been extensively investigated as a promising liquid-phase chemical hydrogen storage material, due to its high content of hydrogen（8.0 wt%）, easy recharging ability, and environmental friendliness（nitrogen is the only by-product via a complete decomposition way（H2NNH2→N2 + 2H2））. Among the diverse metal-organic frameworks（MOFs） with ultrahigh surface area and ordered porous structure, the zeolitic imidazolate framework（ZIF-8） with a high carbon content and nitrogen-containing ligand is a good candidate to make nitrogen-doped porous carbon（NPC）. For the first time, well dispersed bimetallic NiR h nanoparticles（NPs） with different compositions supported on NPC derived from ZIF-8 have been synthesized through a co-reduction method, and their highly catalytic performance toward hydrogen generation from hydrazine in alkaline solution have been studied. Compared with NPC-800, NPC-1000 and other commercial supported materials, the NPC-900 supported NiR h catalyst exhibits the highest catalytic activity and 100% hydrogen selectivity, which may be caused by its high content of pyridinic nitrogen, high surface area and high graphitization. This strategy may open up a new avenue for designing high-performance catalysts by utilizing NPC as a support to anchor active metal NPs for more applications.

关键词： hydrogen storage hydrous hydrazine nitrogen-doped porous carbon Ni Rh nanoparticles

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中国科学：化学 2016年第5期46卷 487-495页

作者：杜成黑秀泽罗威程功臻武汉大学化学与分子科学学院武汉430070

本文制备了一种AgPd纳米粒子负载在氮掺杂石墨烯上的催化剂(AgPd/N-G).通过一系列分析技术表征了样品的元素组成、微观结构、光电子能谱等,并测试了其对于甲酸分解制氢反应的催化活性.结果表明,由于氮的掺杂,该催化剂在保留石墨烯导电... 详细信息

本文制备了一种AgPd纳米粒子负载在氮掺杂石墨烯上的催化剂(AgPd/N-G).通过一系列分析技术表征了样品的元素组成、微观结构、光电子能谱等,并测试了其对于甲酸分解制氢反应的催化活性.结果表明,由于氮的掺杂,该催化剂在保留石墨烯导电性、机械性能及高的比表面积等优异特性的同时,大大增加了其活性位点.同时,有效地加强了载体与AgPd金属纳米粒子的结合力,使得金属粒子分散性大大提高,显著增加了催化剂的催化活性和稳定性.

关键词：甲酸储氢材料氮掺杂石墨烯 AgPd纳米金

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凝聚态下聚苯乙烯的构象(英文)

波谱学杂志 1999年第2期16卷 109-117页

作者：毛诗珍程功臻杜有如中国科学院武汉物理与数学研究所波谱与原子分子物理国家重点实验室武汉430071 武汉大学化学系武汉430072

由ＮＭＲ弛豫测量提供了在环已烷溶剂中聚苯乙烯侧基苯环凝聚缠结的证据．文中用ＨｙｐｅｒＣｈｅｍ程序中的分子力学和分子动态学的分子模型计算对真空状态中凝聚态下聚苯乙烯（∴ＣＨ２ＣＨ°ｎ，ｎ＝６，１８，２１和６０）的构... 详细信息

由ＮＭＲ弛豫测量提供了在环已烷溶剂中聚苯乙烯侧基苯环凝聚缠结的证据．文中用ＨｙｐｅｒＣｈｅｍ程序中的分子力学和分子动态学的分子模型计算对真空状态中凝聚态下聚苯乙烯（∴ＣＨ２ＣＨ°ｎ，ｎ＝６，１８，２１和６０）的构象进行了计算．结果如下：１）聚苯乙烯（头尾相接，当ｎ＝６在２４０ ℃（熔点）下进行不同时间的分子动态学拟合后，冷却到室温（２５ ℃）．随着拟合时间的增长，体系的平衡能量逐渐降低，结构中苯环的重叠更加明显．在拟合时间不太长（小于２０ｐｓ）的情况下，体系即达一稳定构象状态．此时，聚苯乙烯中部份相邻的苯环以一对一对的形式基本上重叠，两苯环间相距～０．３ｎｍ；但各对苯环的方向各异．延长拟合时间（６０－１００ｐｓ）体系能量更低，出现相邻三个和四个苯环相互重叠的现象；升高拟合起始温度到１７２７ ℃，可以缩短拟合时间得到同样结果．２）为使计算结果更能符合真实高聚物，必须增大ｎ值．由于计算速度所限，只能进行不太长时间的计算，取ｎ＝１８，２１和６０的结果与ｎ＝６时完全一致．３）头－头或尾－尾相接的聚苯乙烯（ｎ＝６）在相同的条件下不能得到类似结果，相互平行的苯环均相距在０．６ｎｍ以上．

关键词：聚苯乙烯分子动态学计算凝聚缠结构象 NMR

钬和镱配合物的水热合成、晶体结构及热稳定性

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武汉大学学报（理学版） 2015年第1期61卷 79-82页

作者：张燕柯苹蔡苹罗威程功臻武汉大学化学与分子科学学院湖北武汉430072

以4-(1,8-萘二甲酰亚胺基)苯甲酸配体及硝酸钬和硝酸镱为原料,采用水热法合成了Ho(Ⅲ)和Yb(Ⅲ)两种配合物.经单晶X射线衍射分析,两个配合物均属六方晶系,金属离子与羧酸中的氧原子桥连成螺旋链状结构.配合物1的晶胞参数:a=b=1.783 30(17... 详细信息

以4-(1,8-萘二甲酰亚胺基)苯甲酸配体及硝酸钬和硝酸镱为原料,采用水热法合成了Ho(Ⅲ)和Yb(Ⅲ)两种配合物.经单晶X射线衍射分析,两个配合物均属六方晶系,金属离子与羧酸中的氧原子桥连成螺旋链状结构.配合物1的晶胞参数:a=b=1.783 30(17)nm,c=0.942 15(11)nm,α=β=90%,γ=120%;配合物2的晶胞参数:a=b=1.780 39(8)nm,c=0.939 46(8)nm,α=β=90%,γ=120%.晶体的热稳定性研究结果表明:Ho(Ⅲ)和Yb(Ⅲ)配合物晶体分别在589℃和582℃时开始失去配体分子,晶体结构开始坍塌.

关键词： Ho(Ⅲ)配合物 Yb(Ⅲ)配合物螺旋链状结构

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双核联吡啶钌配合物的合成、表征及细胞毒性

武汉大学学报（理学版） 2015年第1期61卷 73-78页

作者：张燕胡鹏超杨芳蔡苹程功臻项瑾武汉大学化学与分子科学学院湖北武汉430072 武汉大学基础医学院湖北武汉430072

以联苯胺、4,4′-二氨基二苯醚和8-羟基喹啉为原料,合成了两个偶氮类配体BL1和BL2及由其桥联的与二氯·二联吡啶钌反应生成两个双核钌配合物1和2,通过核磁共振、红外光谱、质谱、元素分析等测试手段进行表征,并对配合物进行了电化学、... 详细信息

以联苯胺、4,4′-二氨基二苯醚和8-羟基喹啉为原料,合成了两个偶氮类配体BL1和BL2及由其桥联的与二氯·二联吡啶钌反应生成两个双核钌配合物1和2,通过核磁共振、红外光谱、质谱、元素分析等测试手段进行表征,并对配合物进行了电化学、细胞毒性及细胞周期的研究.结果表明:两个配合物对胶质瘤细胞(U251)均有明显的细胞毒性,半数抑制浓度IC50值分别为7.76和7.69μmol·L-1,配合物2对肺癌细胞(A549)和白血病细胞(K562)的细胞毒性约为配合物1细胞毒性的两倍;桥配体的刚柔性影响了配合物的结构,并因此影响了配合物对A549和K562的细胞毒性;配合物1与U251作用后,细胞周期阻滞在S期,而配合物2与U251作用后,细胞周期阻滞在G0/G1期.

关键词：双核钌配合物电化学细胞毒性细胞周期