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Advanced Ni-Nx-C single-site catalysts for CO2 electroreduction to CO based on hierarchical carbon nanocages and S-doping

引用

Nano Research 2020年第10期13卷 2777-2783页

作者： Yiqun Chen Yuejian Yao Yujian Xia Kun Mao gongao tang Qiang Wu Lijun Yang Xizhang Wang Xuhui Sun Zheng Hu Key Laboratory of Mesoscopic Chemistry of MOE and Jiangsu Provincial Lab for Nanotechnology School of Chemistry and Chemical Engineering Nanjing UniversityNanjing 210023China Soochow University-Western University Centre for Synchrotron Radiation ResearchInstitute of Functional Nano and Soft Material(FUNSOM)Soochow UniversitySuzhou 215123China

Metal-nitrogen-carbon materials are promising catalysts for CO2 electroreduction to CO. Herein, by taking the unique hierarchical carbon nanocages as the support, an advanced nickel-nitrogen-carbon single-site catalyst is conveniently prepared by pyrolyzing the mixture of NiCl2 and phenanthroline, which exhibits a Faradaic efficiency plateau of > 87% in a wide potential window of −0.6 – −1.0 V. Further S-doping by adding KSCN into the precursor much enhances the CO specific current density by 68%, up to 37.5 A·g−1 at −0.8 V, along with an improved CO Faradaic efficiency plateau of > 90%. Such an enhancement can be ascribed to the facilitated CO pathway and suppressed hydrogen evolution from thermodynamic viewpoint as well as the increased electroactive surface area and improved charge transfer fromkinetic viewpoint due to the S-doping. This study demonstrates a simple and effective approach to advanced electrocatalysts by synergetic modification of the porous carbon-based support and electronic structure of the active sites.

关键词： CO2 electroreduction single-site catalysts nickel-nitrogen-carbon S-doping hierarchical carbon nanocages

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