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Coupling of Adhesion and Anti‑Freezing Properties in Hydrogel Electrolytes for Low‑Temperature Aqueous‑Based Hybrid Capacitors

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Nano-Micro Letters 2024年第2期16卷 15-31页

作者： Jingya Nan Yue Sun Fusheng Yang Yijing Zhang Yuxi Li Zihao Wang chuchu Wang Dingkun Wang fuxiang chu chunpeng Wang Tianyu Zhu Jianchun Jiang Institute of Chemical Industry of Forest Products Chinese Academy of ForestryKey Laboratory of Biomass Energy and MaterialJiangsu ProvinceNanjing 210042JiangsuPeople’s Republic of China Co‑Innovation Center of Efficient Processing and Utilization of Forest Resources Nanjing Forestry UniversityNanjing 210037JiangsuPeople’s Republic of China Energy Technologies Area Lawrence Berkeley National LaboratoryBerkeleyCA 94720USA Department of Materials Science and Engineering Clemson UniversityClemsonSC 29634USA

Solid-state zinc-ion capacitors are emerging as promising candidates for large-scale energy storage owing to improved safety,mechanical and thermal stability and easy-to-direct *** electrolytes are appealing solid-state electrolytes because of eco-friendliness,high conductivity and intrinsic ***,the electrolyte/electrode interfacial contact and anti-freezing properties of current hydrogel electrolytes are still challenging for practical applications of zinc-ion ***,we report a class of hydrogel electrolytes that couple high interfacial adhesion and anti-freezing *** synergy of tough hydrogel matrix and chemical anchorage enables a well-adhered interface between hydrogel electrolyte and ***,the cooperative solvation of ZnCl2 and LiCl hybrid salts renders the hydrogel electrolyte high ionic conductivity and mechanical elasticity simultaneously at low *** significantly,the Zn||carbon nanotubes hybrid capacitor based on this hydrogel electrolyte exhibits low-temperature capacitive performance,delivering high-energy density of 39 Wh kg^(-1)at-60°C with capacity retention of 98.7%over 10,000 *** the benefits of the well-adhered electrolyte/electrode interface and the anti-freezing hydrogel electrolyte,the Zn/Li hybrid capacitor is able to accommodate dynamic deformations and function well under 1000 tension cycles even at-60°*** work provides a powerful strategy for enabling stable operation of low-temperature zinc-ion capacitors.

关键词： Interfacial adhesion Anti-freezing Hydrogel electrolytes Low-temperature hybrid capacitors Dynamic deformati

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超低甲醛释放木质素基胶黏剂的制备及应用

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林产化学与工业 2024年第4期44卷 29-35页

作者：高士帅谢宜彤张代晖储富祥王春鹏中国林业科学研究院林产化学工业研究所、江苏省生物质能源与材料重点实验室国家林业和草原局林产化学工程重点实验室、林木生物质低碳高效利用国家工程研究中心、江苏省林业资源高效加工利用协同创新中心江苏南京210042

针对脲醛树脂耐水、耐候性能差和潜在甲醛释放的问题,以工业碱木质素(L)为原料,通过与苯酚(P)、尿素(U)和甲醛(F)共缩聚反应制备了符合ENF级Ⅰ类胶合板要求的木质素基胶黏剂(LPUs)。考察了L、P和U质量比对LPUs凝胶时间、游离甲醛含量、... 详细信息

针对脲醛树脂耐水、耐候性能差和潜在甲醛释放的问题,以工业碱木质素(L)为原料,通过与苯酚(P)、尿素(U)和甲醛(F)共缩聚反应制备了符合ENF级Ⅰ类胶合板要求的木质素基胶黏剂(LPUs)。考察了L、P和U质量比对LPUs凝胶时间、游离甲醛含量、储存稳定性、固化反应活性以及胶合板理化性能的影响。结果表明:mL/(mP+mU)为1∶1时制备的树脂LPU1~LPU4中,随着尿素用量的增加,LPUs树脂的凝胶时间逐渐缩短,m(P)∶m(U)=30∶70时制备的LPU4,其凝胶时间为(18±2)min,约为LPU1(m(P)∶m(U)=90∶10)的凝胶时间(30±2)min的40%,游离甲醛含量从0.05%(LPU1)升高至0.18%,储存期由127 d缩短至14 d,表现出脲醛树脂的理化特性。DSC监测固化过程焓变行为表明,LPUs树脂反应活化能仅为商业酚醛树脂和脲醛树脂的2%~7.8%。mL/(mP+mU)=1且苯酚用量不低于尿素时制备的LPU1~LPU3树脂胶合板耐沸水胶合强度和甲醛释放量满足ENF级Ⅰ类胶合板要求,其中LPU2树脂的施胶量可降低至工业生产工艺的66.7%,此时,依然可以确保胶合板的耐沸水胶合强度和甲醛释放量满足ENF级Ⅰ类要求,可有效降低胶合板生产成本。

关键词：木质素共缩聚反应胶合板耐沸水胶合强度甲醛释放量

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无机填料改性小麦蛋白/单宁复合胶粘剂的制备及性能研究

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中国胶粘剂 2024年第2期33卷 43-48,56页

作者：程增会王基夫张代晖王春鹏储富祥中国林业科学研究院林产化学工业研究所江苏省生物质能源与材料重点实验室国家林业和草原局林产化学工程重点实验室林木生物质低碳高效利用国家工程研究中心江苏省林业资源高效加工利用协同创新中心江苏南京210042

以小麦蛋白(WG)和缩合单宁(CTs)为原料,制备了无甲醛的生物基木材胶粘剂。利用蒙脱土、高岭土、重质碳酸钙、轻质碳酸钙和羟基磷灰石为填料进行改性,采用共混的方式制备填料改性复合胶粘剂。考察了无机填料种类对WG/CTs复合胶粘剂性能... 详细信息

以小麦蛋白(WG)和缩合单宁(CTs)为原料,制备了无甲醛的生物基木材胶粘剂。利用蒙脱土、高岭土、重质碳酸钙、轻质碳酸钙和羟基磷灰石为填料进行改性,采用共混的方式制备填料改性复合胶粘剂。考察了无机填料种类对WG/CTs复合胶粘剂性能的影响,并进行耐水胶合强度、扫描电子显微镜(SEM)、热重分析仪、沸水煮不溶率、黏度等测试分析。研究结果表明:加入填料后,WG/CTs复合胶粘剂的黏度均有不同程度的增大,胶粘剂的热稳定性也比对照组胶粘剂有所提高;不同无机填料改性胶粘剂的耐水性存在显著差异,但胶合板的湿态强度均超过0.7 MPa,达到国家II类胶合板标准的要求;沸水煮不溶率测试结果显示,轻质碳酸钙改善了胶粘剂的耐水性;SEM图和胶层裂纹评估显示,重质碳酸钙、轻质碳酸钙与胶粘剂具有良好的相容性,表明碳酸钙填料对胶层的韧性没有影响,是较好的填料选择。

关键词：小麦蛋白缩合单宁无机填料胶粘剂胶合强度

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Polymeric Hydrogel Nanocapsules: A Thermo and pH Dual-responsive Carrier for Sustained Drug Release

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Nano-Micro Letters 2014年第3期6卷 200-208页

作者： Jingya Nan Ying Chen Rutian Li Jifu Wang Meihong Liu chunpeng Wang fuxiang chu Institute of Chemical Industry of Forest Products Chinese Academy of Forestry Key Laboratory of Biomass Energy and Material Jiangsu Province National Engineering Laboratory for Biomass Chemical Utilization Key and Open Laboratory on Forest ChemicalEngineering SFA Institute of New Technology Chinese Academy of Forestry The Comprehensive Cancer Center Drum-Tower Hospital of Nanjing University Clinical Cancer Institute of Nanjing University Chinese Academy of Forestry

Hydrogel capsules show attractive prospects in drug delivery recently because of high drug loading and sustained release behavior. In this study we reported a simple and convenient route to fabricate poly(acrylic acid)-poly(N-isopropylacrylamide)(PAA-PNIPAm) hydrogel capsules by using hydroxypropylcellulose-poly(acrylic acid)(HPC-PAA) complexes as the templates. The capsules showed a high drug loading(～280% to the weight of capsules) for Doxorubicin hydrochloride. The release of drug from the capsules was responsive to the temperature and p H of the surroundings, showing a low-rate but sustained release behavior favorable for low-toxic and long-term therapy. Together with the convenient preparation, high drug loading, dual responsivity as well as the sustained release feature, it is implied that this polymeric hydrogel capsule might be a promising candidate for new drug carriers.

关键词： Hydrogel capsules Sustained release High drug loading Dual responsivity

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原子转移自由基聚合法接枝改性纳米纤维素及其功能化应用

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化工学报 2022年第3期73卷 1022-1043页

作者：许超群俞娟范一民王基夫储富祥南京林业大学江苏省林业资源高效加工利用协同创新中心南京林业大学化学工程学院江苏南京210037 中国林业科学研究院林产化学工业研究所江苏南京210042

纳米纤维素不仅具有天然纤维素的基本结构和特性,还具有纳米粒子的独特性能,使其成为众多领域的研究热点。然而,由于纳米纤维素表面存在丰富的羟基,导致表面化学性质单一,需要对其进行化学改性拓宽应用领域。原子转移自由基聚合法(ATRP... 详细信息

纳米纤维素不仅具有天然纤维素的基本结构和特性,还具有纳米粒子的独特性能,使其成为众多领域的研究热点。然而,由于纳米纤维素表面存在丰富的羟基,导致表面化学性质单一,需要对其进行化学改性拓宽应用领域。原子转移自由基聚合法(ATRP)能够对纳米纤维素表面进行接枝改性,从而赋予纳米纤维素多样化的功能特性,是纳米纤维素高值化应用的重要方法。本文首先总结了传统ATRP法以及四种新型ATRP法在纳米纤维素表面接枝改性中的应用进展;随后介绍了ATRP法在纳米纤维素端基接枝改性中的应用进展;然后分别介绍了ATRP改性的纳米纤维素接枝共聚物在纳米复合增强、智能响应、环保和生物医疗等领域的应用研究;最后总结了ATRP法改性纳米纤维素存在的难点,并展望了未来ATRP法在纳米纤维素接枝改性领域的发展趋势。

关键词：纳米纤维素接枝改性原子转移自由基聚合制备纳米材料

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高强度纤维素双网络导电水凝胶制备及其应变感应特性研究

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林产化学与工业 2023年第3期43卷 25-33页

作者：蹇均宇谢宜彤高士帅张代晖储富祥中国林业科学研究院林产化学工业研究所江苏省生物质能源与材料重点实验室国家林业和草原局林产化学工程重点实验室林木生物质低碳高效利用国家工程研究中心江苏南京210042 南京林业大学江苏省林业资源高效加工利用协同创新中心江苏南京210037

将微晶纤维素(MCC)-氢氧化钠/尿素溶液通过乙醇蒸气诱导形成纤维素一级网络,以丙烯酸(AA)和丙烯酰胺(AM)为原料,N,N′-亚甲基双丙烯酰胺(MBAA)为交联剂,过硫酸铵(APS)为引发剂构建二级网络,随后采用浸泡法引入氯化铁,构筑了多交联的纤维... 详细信息

将微晶纤维素(MCC)-氢氧化钠/尿素溶液通过乙醇蒸气诱导形成纤维素一级网络,以丙烯酸(AA)和丙烯酰胺(AM)为原料,N,N′-亚甲基双丙烯酰胺(MBAA)为交联剂,过硫酸铵(APS)为引发剂构建二级网络,随后采用浸泡法引入氯化铁,构筑了多交联的纤维素/聚丙烯酰胺-聚丙烯酸/铁离子(C/PAMAA/Fe^(3+))水凝胶,并对水凝胶的力学性能及电化学性能进行了探究。研究结果表明:Fe^(3+)与—COO^(-)形成的配位键在形变时作为牺牲键断裂,这有助于C/PAMAA/Fe^(3+)机械性能的提升,水凝胶的韧性和抗拉强度分别达到17.13 MJ/m^(3)和4.59 MPa。循环拉伸测试的结果显示:随着Fe^(3+)浓度的增加,C/PAMAA/Fe^(3+)水凝胶的能量耗散效率增加,从56.86%增加到75.17%,且第二次循环后弹性恢复率接近85.0%。随着Fe^(3+)用量的增加,离子电导率增大,Fe^(3+)浓度为0.2 mol/L的C/PAMAA/Fe^(3+)水凝胶电导率为1.03 S/m。将C/PAMAA/Fe^(3+)水凝胶组装为应变感应器,感应器的灵敏度为4.0,其拉伸递增和拉伸循环的电阻变化结果表明该应变感应器具有较好的稳定性;实时监测关节活动的结果表明该感应器具有稳定的应变响应性。

关键词：离子配位纤维素水凝胶双网络应变感应器

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磺化木质素基链转移剂的合成及其在水相RAFT聚合中的应用

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林产化学与工业 2023年第5期43卷 8-16页

作者：刘婧伊王广彬王春鹏储富祥许玉芝中国林业科学研究院林产化学工业研究所江苏省生物质能源与材料重点实验室国家林业和草原局林产化学工程重点实验室林木生物质低碳高效利用国家工程研究中心江苏南京210042 南京林业大学江苏省林业资源高效加工利用协同创新中心江苏南京210037

以玉米秸秆木质素为原料,将木质素磺化改性,再利用二硫化碳、溴乙酸甲酯对磺化木质素(SL)进行黄原酸酯功能化改性,合成了磺化木质素基链转移剂(SL-CTA),之后将其用于丙烯酰胺的水相RAFT聚合反应制备磺化木质素-丙烯酰胺共聚物(SL-g-PAM)... 详细信息

以玉米秸秆木质素为原料,将木质素磺化改性,再利用二硫化碳、溴乙酸甲酯对磺化木质素(SL)进行黄原酸酯功能化改性,合成了磺化木质素基链转移剂(SL-CTA),之后将其用于丙烯酰胺的水相RAFT聚合反应制备磺化木质素-丙烯酰胺共聚物(SL-g-PAM),并采用多种方法对链转移剂及共聚物进行表征。研究结果表明:相比于磺甲基化改性,芳基磺化改性的效果更好,当1 g木质素与2 g氯磺酸在25℃下反应4 h时,改性效果最佳,此时磺化木质素含S量为1.83%,M_(w)/M_(n)为1.19,含总羟基量为4.86 mmol/g,且水溶性良好。FT-IR、^(13)C NMR对磺化木质素基链转移剂的结构表征结果发现:红外谱图显示900 cm^(-1)处出现C—S伸缩振动吸收峰及1738 cm^(-1)处出现C O特征峰,^(13)C NMR谱图中δ172处出现了C S的碳原子峰,共同证明了SL-CTA的成功合成。探究丙烯酰胺的水相RAFT聚合体系中单体/链转移剂/引发剂比例、pH值及反应温度对单体转化率的影响,结果表明:单体/链转移剂/引发剂物质的量之比为500∶4∶1、pH值5、70℃下反应4 h时转化率高达98.5%。该实验条件下,聚合反应一级动力学曲线呈现了较好的线性关系,所得聚合物的相对分子质量与转化率也基本呈现一次线性关系,同时其多分散系数较低且分布相对较窄(1.13~1.43),证明了反应具有较高的可控性。

关键词：木质素磺化丙烯酰胺水相可逆加成断裂链转移聚合(RAFT)

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乙基纤维素-脂松香-油脂基聚合物的合成及其压敏胶应用性能

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林产化学与工业 2022年第3期42卷 90-96页

作者：郭晓亮祁思迈王春鹏储富祥王基夫中国林业科学研究院林产化学工业研究所生物质化学利用国家工程实验室国家林业局和草原局林产化学工程重点实验室江苏省生物质能源与材料重点实验室江苏南京210042 南京林业大学江苏省林业资源高效加工利用协同创新中心江苏南京210037

将脂松香(GR)与甲基丙烯酸缩水甘油酯(GMA)合成脂松香基甲基丙烯酸酯(GRGMA),然后通过原子转移自由基聚合(ATRP)合成乙基纤维素-脂松香-油脂基聚合物(EC-R-LMA),并采用FT-IR、^(1)H NMR、DSC、TG/DTG、应力-应变测试对GRGMA及EC-R-LMA... 详细信息

将脂松香(GR)与甲基丙烯酸缩水甘油酯(GMA)合成脂松香基甲基丙烯酸酯(GRGMA),然后通过原子转移自由基聚合(ATRP)合成乙基纤维素-脂松香-油脂基聚合物(EC-R-LMA),并采用FT-IR、^(1)H NMR、DSC、TG/DTG、应力-应变测试对GRGMA及EC-R-LMA的结构和性能进行表征。研究结果表明:单体转化率均高于90%;随着GRGMA摩尔分数从10%增加至70%,EC-R-LMA的T^(g)从-61.3℃升高至62.58℃;当GRGMA摩尔分数从30%升高至35%,EC-R-LMA拉伸强度从0.41 MPa升高至0.50 MPa,经交联后,交联聚合物(BMI-EC-R-LMA)拉伸强度分别升高至1.04和1.27 MPa;此外,当GRGMA和LMA物质的量之比为1∶9和2∶8时,T^(g)分别为-61.3和-52.9℃,可用作压敏胶(PSA),GRGMA充当PSA的硬单体,而不是增黏树脂。GRGMA摩尔分数从10%升高至20%,压敏胶180°剥离强度从0.56 N/cm升高至1.08 N/cm,持黏性能从2 h升高至大于72 h。

关键词：脂松香乙基纤维素原子转移自由基聚合压敏胶

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环氧化木质素增强三聚氰胺-尿素-甲醛共缩聚树脂研究

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林产化学与工业 2023年第6期43卷 51-56页

作者：高士帅谢宜彤陈秀兰王春鹏储富祥张代晖中国林业科学研究院林产化学工业研究所、江苏省生物质能源与材料重点实验室、国家林业和草原局林产化学工程重点实验室、林木生物质低碳高效利用国家工程研究中心、江苏省林业资源高效加工利用协同创新中心江苏南京210042 大亚人造板集团有限公司江苏镇江201600

利用环氧氯丙烷与木质素分子中的羟基和羧基环氧化反应制备环氧化木质素(EL),并将EL用作三聚氰胺-尿素-甲醛共缩聚树脂(MUF)的无醛交联剂,提高树脂胶合强度,同时EL与MUF树脂中的游离甲醛反应,有助于降低树脂的甲醛释放量。采用红外光谱... 详细信息

利用环氧氯丙烷与木质素分子中的羟基和羧基环氧化反应制备环氧化木质素(EL),并将EL用作三聚氰胺-尿素-甲醛共缩聚树脂(MUF)的无醛交联剂,提高树脂胶合强度,同时EL与MUF树脂中的游离甲醛反应,有助于降低树脂的甲醛释放量。采用红外光谱和化学滴定法分析发现:随着木质素与环氧氯丙烷开环反应温度升高,EL环氧基团含量呈先增多后减少的趋势,开环温度100℃时制得的EL(EL-100)环氧指数达到最高为2.6 mol/kg。与未添加EL的MUF树脂相比,添加5%EL-100的MUF树脂固化后的弹性模量(5.94 MPa)提高了117%,胶合强度(1.11 MPa)提高了33.7%,甲醛释放量(0.206 mg/L)降低了27.0%。

关键词：木质素环氧化脲醛树脂胶合板

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松香-油脂和糠醛-油脂基半互穿网络结构压敏胶的制备及性能研究

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林产化学与工业 2023年第5期43卷 32-40页

作者：祁思迈罗通刘美红王春鹏储富祥王基夫中国林业科学研究院林产化学工业研究所江苏省生物质能源与材料重点实验室国家林业和草原局林产化学工程重点实验室林木生物质低碳高效利用国家工程研究中心江苏南京210042 南京林业大学江苏省林业资源高效加工利用协同创新中心江苏南京210037

以松香基甲基丙烯酸缩水甘油酯(RGMA)和糠醛基单体甲基丙烯酸四氢糠基酯(THFMA)为硬单体,油脂基单体甲基丙烯酸月桂酯(LMA)为软单体,通过自由基聚合反应得到THFMA-10、THFMA-20和RGMA-20系列聚丙烯酸酯共聚物,并通过光固化反应制备半互... 详细信息

以松香基甲基丙烯酸缩水甘油酯(RGMA)和糠醛基单体甲基丙烯酸四氢糠基酯(THFMA)为硬单体,油脂基单体甲基丙烯酸月桂酯(LMA)为软单体,通过自由基聚合反应得到THFMA-10、THFMA-20和RGMA-20系列聚丙烯酸酯共聚物,并通过光固化反应制备半互穿交联网络光固化压敏胶。采用红外光谱(FT-IR)和凝胶渗透色谱(GPC)对光固化压敏胶进行结构表征,并对其热性能、紫外光吸收性能、力学性能和流变性能进行分析。研究结果表明:3种共聚物的数均相对分子质量(M_(n))位于40000~60000之间,分散性指数(PDI)分布在2~3之间,M n对压敏胶黏附性能的影响可忽略不计;FT-IR分析证明光固化压敏胶成功制备;DSC分析证明样品中半互穿网络结构与共聚物具有良好的相容性,以二缩三乙二醇二丙烯酸酯(TPGDA)作交联剂,用量5%时,丙烯酸酯共聚物经交联光固化后弹性和内聚性均显著提高,相比于THFMA,由RGMA单体制得的压敏胶分子链的刚性更高;TG分析表明光固化后压敏胶的热稳定性明显提升。以RGMA为硬单体所制备的压敏胶的紫外光吸收性能优于THFMA,其在紫外光防护应用方面更具有优势。相比二官能度TPGDA,三官能度交联剂季戊四醇三丙烯酸酯(PETA)制备的光固化压敏胶力学性能显著提高,RGMA基共聚物加入9%的交联剂PETA,可有效平衡光固化压敏胶的初黏力(12.34 N)、180°剥离强度(264 N/m)和持黏性能(持黏时间>24 h)。光固化压敏胶的储能模量(G′)与损耗模量(G″)均随着频率的增大而升高,光固化半互穿网络结构改善了压敏胶性能,THFMA-10系列压敏胶光固化前后均满足Dahlquist临界线,具有较好的压敏性能。

关键词：甲基丙烯酸月桂酯甲基丙烯酸四氢糠基酯松香基单体紫外光固化半互穿交联网络

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