检索结果-南通市图书馆

作者： felix kwofie 中南大学

学位级别：硕士

直接甲醇燃料电池(DMFCs)由于其高效、高能量密度和极低的排放。近年来作为一种广泛应用的清洁能源引起了人们的广泛关注。然而,DMFC中缓慢的氧还原反应(ORR)动力学阻碍了它们的大规模商业化。尽管Pt/C最近可作为DMFC的基准阴极催化剂... 详细信息

直接甲醇燃料电池(DMFCs)由于其高效、高能量密度和极低的排放。近年来作为一种广泛应用的清洁能源引起了人们的广泛关注。然而,DMFC中缓慢的氧还原反应(ORR)动力学阻碍了它们的大规模商业化。尽管Pt/C最近可作为DMFC的基准阴极催化剂。但是,高成本的Pt以及DMFC中从阳极到Pt阴极的甲醇渗透问题导致燃料电池性能不佳。因此,开发具有出色ORR活性和出色的耐甲醇性以替代Pt的阴极催化剂是有必要且极具挑战性的。Pd基催化剂因其与Pt相似的性质而被认为是最佳选择。然而,单一Pd催化剂的ORR活性明显低于商业化铂碳催化剂。Pd与其他金属形成的合金,特别是过渡金属(TM)合金,已被证明是一种理想的选择;然而,这些Pd-TMs合金与铂族金属之间的形成能较低且易在酸性电解质中溶解。稀土与Pd具有良好的结合能,且稀土的f层电子能有效调控Pd的电子结构,尽管Pd-RE的合金具有巨大的潜力,但合成难度大,目前缺乏有效的合成手段。本研究以熔盐为稳定剂,以PEI/C为载体,在700℃的氩/氢气氛下成功合成了Pd-RE合金催化剂。这些Pd-RE催化剂同时表现出高ORR活性和耐甲醇性,为DMFC的发展提供了新的机遇。具体研究成果如下:(1)还原剂用量较少,且催化剂具有最佳的ORR活性和耐甲醇性能;因此,Mg Cl的摩尔比为0.1(0.0813 g Mg Cl和0.5 g Mg)(2)值得注意的是,不含Mg Cl合成的催化剂ORR活性较差,表明Mg Cl的加入创造了强还原条件,降低了合金的形成温度,从而提高了Pd-RE合金的电化学性能。(3)XRD、TEM和XPS分析验证了Pd-RE合金的成功形成。具体来说,制备了三个系列的Pd-RE比例(1:1、2:1和3:1),其中1:1的催化剂显示出最显著的结构特征,表明它是ORR的最佳组成比例。值得注意的是,与Pd/C相比,观察到Pd 3d的d带中心的偏移导致Pd-RE合金表面上的氧物种减弱,这可能是由于Pd和RE元素之间的协同作用,从而提高了Pd-RE合金的电化学性能。(4)在整个研究前提下采用的三个Pd-Y系列(Pd Y、PdY和PdY)中,Pd Y表现出优异的活性和耐甲醇性。这明确地验证了Pd-RE原子比对DMFC中ORR性能的影响。例如,Pd Y获得0.861V的半波,分别比Pd/C的0.801 V和Pt/C的0.854 V高60和7 m V。Pd Y的ECSA值分别高于Pd/C和Pt/C。此外,Pd Y在0.9V vs RHE的质量和比活度明显高于Pd/C和Pt/C。因此,在2 M甲醇浓度下,与Pd/C和Pt/C相比,Pd Y显示了更正的E电位偏移,分别为95和306 m V。(5)受Pd Y优异性能的启发,合成了其他稀土元素合金。Pd Er在ORR活性和耐甲醇性能方面表现最为出色。简而言之,Pd Er的ECSA值为101.2 mg PGM,分别是Pd/C和Pt/C的65.4和39.7mg PGM的2.5倍和1.5倍。此外,Pd Er的E电位为0.901V,比Pd/C和Pt/C的0.801和0.854正100和47 m V。Pd Er的质量和比活度分别是Pd/C和Pt/C的(5.5;6.0)和(3.8;3.9)倍。值得注意的是,Pd Er在2 M甲醇浓度下表现出显着的耐甲醇性。Pd Er在2 M甲醇浓度下的E分别是Pd/C和Pt/C的144倍和355 m V倍。(6)最后,本文中的其他Pd-RE催化剂包括Pd:RE(Ho、Pr、Sc、Eu、Ce、Tb、Nd、Tm、Yb、Dy、Gd、Sm和Lu)。不幸的是,这些合金中的大多数表现出较差的电化学性能,这可能归因于合成过程中的错误/污染,这可能归因于催化剂的体积庞大或重复测试的时间有限。然而,其中三种催化剂Pd Ho、Pd Pr和Pd Sc的性能优于各自的Pd/C和Pt/C参考催化剂。因此,这些催化剂的ECSA值、半波电位、质量、比活度和耐甲醇能力分别显著高于Pd/C和Pt/C。根据电化学测试,电化学性能的趋势如下:Pd Er>Pd Ho>Pd Pr>Pd Sc>Pd Y>Pd/C>Pt/C>Eu>Ce>Tb>Gd>Sm>Lu>Yb>Dy>Nd>Tm值。因此,Pd-RE合金催化剂优异的ORR活性和优异的耐甲醇性使其成为有前途的DMFC电催化剂。图33幅,表20个,参考文献215篇

关键词：直接甲醇燃料电池氧还原反应耐甲醇性能钯稀土合金

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超高温(200~250℃)聚合物电解质膜燃料电池的机遇与挑战

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化学通报 2022年第4期85卷 410-424页

作者：王慧萍杨楚杰 felix kwofie 张爱京江胜娟唐浩林蒋三平程义中南大学冶金与环境学院环境工程系长沙410083 国家电投集团氢能科技发展有限公司北京102209 佛山仙湖实验室佛山528216 Fuels and Energy Technology Institute&Western Australia School of Mines:Minerals Energy and Chemical EngineeringCurtin UniversityPerthWestern Australia 6102Australia

低温质子交换膜燃料电池的商业化受到高纯度氢气制取、储存、运输及加注的制约。将燃料电池工作温度提高到200~250℃可显著提高电极动力学,提高对一氧化碳等杂质气体的耐受性,降低氢气制取成本,简化水和热管理,为燃料电池提供更多燃料选... 详细信息

低温质子交换膜燃料电池的商业化受到高纯度氢气制取、储存、运输及加注的制约。将燃料电池工作温度提高到200~250℃可显著提高电极动力学,提高对一氧化碳等杂质气体的耐受性,降低氢气制取成本,简化水和热管理,为燃料电池提供更多燃料选择,使得高温质子交换膜燃料电池有望实现原位甲醇重整制氢系统与燃料电池系统的无温差耦合,同时较高的运行温度为直接甲醇燃料电池和非贵金属催化剂替代铂基催化剂提供了有利条件。但超高温(200~250℃)聚合物电解质膜燃料电池的发展依然面临着艰巨的挑战,为促进超高温聚合物电解质膜燃料电池的发展,本文将系统总结近年的相关进展,探讨超高温聚合物电解质膜燃料电池面临的机遇与挑战。

关键词：高温质子交换膜燃料电池甲醇重整制氢铂基催化剂非贵金属催化剂机遇与挑战

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