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Transient measurement of phononic states with covariance-based stochastic spectroscopy

Light(Science & Applications) 2022年第3期11卷 68-75页

作者： Giorgia Sparapassi Stefano MCavaletto Jonathan Tollerud Angela Montanaro Filippo Glerean Alexandre Marciniak fancesca giusti Shaul Mukamel Daniele Fausti Physics Department University of TriesteTriesteItaly Elettra-Sincrotrone Trieste S.C.p.A. TriesteItaly Department of Chemistry and Department of Physics&Astronomy University of CaliforniaIrvineCAUSA Optical Sciences Centre Swinburne UniversityMelbourneAustralia

We present a novel approach to transient Raman spectroscopy,which combines stochastic probe pulses and a covariance-based detection to measure stimulated Raman signals in alpha-quartz.A coherent broadband pump is used to simultaneously impulsively excite a range of different phonon modes,and the phase,amplitude,and energy of each mode are independently recovered as a function of the pump-probe delay by a noisy-probe and covariance-based analysis.Our experimental results and the associated theoretical description demonstrate the feasibility of 2D-Raman experiments based on the stochastic-probe schemes,with new capabilities not available in equivalent mean-value-based 2D-Raman techniques.This work unlocks the gate for nonlinear spectroscopies to capitalize on the information hidden within the noise and overlooked by a mean-value analysis.

关键词： stochastic spectroscopy coherent

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