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Highly selective/enantioselective Pt-ReOx/C catalyst for hydrogenation of L-malic acid at mild conditions

Journal of Energy Chemistry 2018年第3期27卷 903-912页

作者： Bair S.Bal'zhinimaev eugene a.paukshtis Alexey P.Suknev Nikita V.Makolkin Boreskov Institute of Catalysis SB RA5 Prospect Akademika Lavrentieva5Novosibirsk 630090Russia

The catalyst preparation strategy was based on a strict introduction sequence of rhenium and platinum precursors and their strong interaction with carbon support resulted in the formation of 0.5 nm Pt-Re Ox species of atomic dispersion, where platinum is metallic, while monolayer rhenium is partially oxidized（Re2＋）. The reaction kinetics was studied taking into account the process of L-malic acid association leading to the formation of inactive cyclic oligomeric species. High TOFs（ca. 50 h-1）, selectivities（ca. 99%）and stability of Pt-Re Ox/C catalysts in aqueous-phase hydrogenation of L-malic acid, which are close to those of the homogeneous pincer type complexes, were revealed at mild conditions（T = 90–130 ℃）. Taking into account that（i） hydrogenation reaction occurred 2–3 orders of magnitude faster than its racemization and（ii） association of L-malic acid dominates at low temperatures and in a concentrated solution,special reaction conditions that allow obtaining chemically and optically（ee 〉 99%） pure（S）-3-hydroxy-γ-butyrolactone and（S）-1,2,4-butanetriol were found. Basing on HAADF-STEM, EDX, XPS, and kinetic studies, the structure of active species and basic reaction pathways are proposed.

关键词： L-malic acid Hydrogenation Enantioselectivity Platinum Rhenium Atomic dispersion

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