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Development of Novel Graphitic Carbon Nitride Based Catalysts for Enhanced Photocatalytic Activity

Development of Novel Graphitic Carbon Nitride Based Catalyst...

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作者： esther CHIOMA OKOROAFOR 江苏大学

学位级别：硕士

目前,光催化是环境修复和可持续能源领域最清洁的技术之一。多相光催化是指催化剂通过吸收光来促进光催化剂与反应物发生反应的过程。在这个过程中半导体催化剂被光源中的光子能量激活,从而发生电子跃迁来实现氧化还原反应。目前,光催... 详细信息

目前,光催化是环境修复和可持续能源领域最清洁的技术之一。多相光催化是指催化剂通过吸收光来促进光催化剂与反应物发生反应的过程。在这个过程中半导体催化剂被光源中的光子能量激活,从而发生电子跃迁来实现氧化还原反应。目前,光催化应用的领域主要包括光催化降解染料和光催化析氢等。石墨化氮化碳(g-CN)是一种常用的光催化剂,被广泛用于光催化染料降解和析氢。然而,由于纯g-CN具有光生电子-空穴复合速率快、光吸收低等缺点,研究和开发g-CN基复合型光催化剂则可以有效改善纯g-CN载流子复合速率快和光吸收低的问题。因此,本论文旨在以地球资源丰富的原料合成g-CN,并研究和开发具有光催化效率高、光生电子-空穴复合速率慢的g-CN基复合光催化剂。主要工作包括:构建零维/二维(0D/2D)三氧化钨/石墨化氮化碳(wo/g-CN)Z型异质结光催化剂。近几十年来,g-CN作为一种很有前途的无金属催化剂,在光催化降解染料污染物方面得到了广泛的研究。本文报道了一种0D/2D wo/g-CN Z型异质结的简单制备工艺。通过观察wo/g-CN复合光催化剂在可见光照射下对罗丹明B(Rh B)和有毒工业染料污染物苯酚的降解效率,评价了它们的光催化性能。结果表明,与纯g-CN(25.25 mg)相比,1%wo/g-CN(41.14 mg)的比表面积提升了将近2倍。wo/g-CN对Rh B和苯酚的降解效率分别在15 min和30 min达到96%和98.5%。X射线光电子能谱(XPS)结果证实了内电场的存在。光催化活性增强的原因是wo纳米颗粒均匀分布在g-CN纳米片上,形成紧密的界面和匹配的带隙结构,构建了Z型异质结,提高电子-空穴分离效率的同时保持了较强的光催化氧化还原能力。在本论文的第三章,我们报道了磷化镍(NiP)纳米颗粒负载二维g-CN纳米片以促进光催化析氢。将无贵金属助催化剂NiP通过磷化法制备到g-CN纳米片上,形成了NiP/g-CN复合光催化剂,为加速光生载流子分离提供了有效的转移途径。优化后的NiP/g-CN复合光催化剂的光催化析氢活性达30.9 mmol g,比纯g-CN高约25倍。NiP纳米粒子作为助催化剂,具有良好的光电性能使g-CN产生的光生电子能够有效地移动到NiP表面,极大地抑制了电子-空穴对的重组,提升了光催化活性。通过上述研究,进一步分析了利用非贵金属和助催化剂来构建g-CN基复合光催化剂,并探究了g-CN降解染料和制氢活性的光催化机理。本文也同时介绍了利用光催化改善环境和产生清洁能源的有利因素。

关键词：石墨相氮化碳 Z型异质结助催化剂光催化降解光催化产氢

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