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Enhancing hydrothermal stability of framework Al in ZSM-5:From the view on the transformation between P and Al species by solid-state NMR spectroscopy

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Chinese Journal of Chemical Engineering 2020年第12期28卷 3052-3060页

作者： Lei Han Ying Ouyang enhui xing Yibin Luo Zhijian Da State Key Laboratory of Catalytic Materials and Reaction Engineering Research Institute of Petroleum ProcessingSinopecBeijing 100083China

HZSM-5,with good surface acidity and shape selectivity,was reported as hydrocarbon cracking catalyst for multiple decades,however the hydrothermal stability,especially dealumination of tetrahedrally coordinated framework aluminum(TFAl),has been proved extensively as one of the major challenges during reactionregeneration process.Phosphorus was proposed to stabilize TFAl and indeed it enhanced the hydrothermal stability.Unfortunately,most of the phosphorus species would remain outside of the zeolite pore,mainly as polyphosphate species,and block the micropore severely,with only a limited portion introduced into the channel being able to interact with TFAl.Enlarging the pore size by alkali treatment(desilication)is one of the most convinced methods,but the details about specific P species during alkali treatment and its transformation upon hydrothermal activation is not acquired,thus the mechanism has not been fully understood.Herein,the P-containing species and its transformation during direct P modification and acid/alkali treatment followed by Pmodification have been studied,and the mechanism on the interaction between P and Al species has been investigated,using several analytical methods,especially Solid-state nuclear magnetic resonance(SSNMR)spectroscopy.It was found that the combination of desilication and subsequent phosphorus modification can enhance the activity of the ZSM-5 for the cracking of ethylcyclohexane,due to the better hydrothermal stabilization of acid sites by the enhanced interaction between phosphorus and TFAl,resulting from the improved accessibility of TFAl because of the successful generation of mesoporosity.Whereas the acid treatment followed by phosphorus modification,with declined retention of crystallinity and P/Al ratio,monoclinic/orthorhombic transition during steam activation,and the failed generation of mesopores,would cause obvious aggregation of the phosphorus species and could not improve the hydrothermal stability of the ZSM-5 effectively,and the direct phosphatation turned ou

关键词： Phosphorus modification TFAl NaOH/alkali treatment Interaction ZSM-5

新工科背景下车辆工程专业人才培养路径探究--以新能源汽车方向为例

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科教文汇 2024年第2期 87-90页

作者：邢恩辉烟台大学山东烟台264003

当前,我国新能源汽车产业已进入快速发展阶段,未来一段时期内,高质量增长将是该产业发展的重要方向。文章首先对新能源汽车产业的人才需求进行了调研,其次分析了当前车辆工程专业人才培养中培养目标、师资、课程、实践等存在的问题,最... 详细信息

当前,我国新能源汽车产业已进入快速发展阶段,未来一段时期内,高质量增长将是该产业发展的重要方向。文章首先对新能源汽车产业的人才需求进行了调研,其次分析了当前车辆工程专业人才培养中培养目标、师资、课程、实践等存在的问题,最后结合调研并针对现存问题,基于新工科建设背景,提出当前车辆工程专业人才培养路径的探索,以期为本科院校车辆工程专业新能源汽车方向的人才培养提供参考,以实现毕业生高质量就业,为快速发展的新能源汽车行业提供有较强实践能力、创新能力及跨学科交融能力的复合型专业人才。

关键词：车辆工程新能源汽车新工科建设学科交叉

钨硅分子筛中钨的配位结构及其催化油酸甲酯氧化裂解性能

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石油学报（石油加工） 2024年第2期40卷 349-358页

作者：辛世豪彭欣欣邢恩会张耀黄作鑫舒兴田中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

通过后合成法和水热合成法分别制备了W-Beta分子筛和W-MFI分子筛,采用X射线衍射(XRD)、N_(2)低温吸附-脱附、紫外-可见光谱(UV-Vis)、红外光谱和冷喷雾离子质谱(CSI-MS)等手段表征了钨硅分子筛的钨配位状态以及滤液的离子结构,考察了钨... 详细信息

通过后合成法和水热合成法分别制备了W-Beta分子筛和W-MFI分子筛,采用X射线衍射(XRD)、N_(2)低温吸附-脱附、紫外-可见光谱(UV-Vis)、红外光谱和冷喷雾离子质谱(CSI-MS)等手段表征了钨硅分子筛的钨配位状态以及滤液的离子结构,考察了钨硅分子筛的催化油酸甲酯氧化裂解活性及稳定性,并与滤液催化活性进行了关联。结果表明:水热法合成W-MFI分子筛中四面体WO_(2)(OSi)_(2)稳定性好,具有催化环氧化活性,无催化氧化裂解活性;后合成法制备的W-Beta分子筛中,钨物种与脱铝产生的分子筛硅羟基相互作用形成纳米WO_(3)团簇,提高了催化氧化裂解活性,但稳定性差;分子筛上WO_(3)与H_(2)O_(2)反应生成宽质/荷比分布的均相过氧钨酸根阴离子,具有催化氧化裂解活性。

关键词：钨硅分子筛配位结构合成法油酸甲酯催化氧化裂解 H_(2)O_(2)

Pt/Beta催化剂上Pt金属中心/酸中心浓度比对加氢异构化性能的影响

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石油学报（石油加工） 2024年第1期40卷 12-22页

作者：郭凯马爱增罗一斌王子健邢恩会李金芝李大东中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

以工业Beta沸石为载体,负载不同含量的Pt,得到了不同金属中心/酸中心浓度比(c_(M)/c_(A))的催化剂,对其进行物化表征,并以正庚烷为模型化合物对不同c_(M)/c_(A)催化剂进行异构化反应性能评价。结果表明:Pt粒子均匀地负载在沸石的外表面... 详细信息

以工业Beta沸石为载体,负载不同含量的Pt,得到了不同金属中心/酸中心浓度比(c_(M)/c_(A))的催化剂,对其进行物化表征,并以正庚烷为模型化合物对不同c_(M)/c_(A)催化剂进行异构化反应性能评价。结果表明:Pt粒子均匀地负载在沸石的外表面上,对沸石结构没有影响,酸性略有下降。对于催化剂的正庚烷异构化反应活性,当催化剂c_(M)/c_(A)小于0.037时,反应过程由金属中心数量控制,产生大量多支链异构体产物和裂化产物;当c_(M)/c_(A)大于0.285时,反应过程由酸中心数量控制,有氢解反应发生。在反应压力为0.4 MPa、反应温度为207℃、质量空速为1.0 h^(-1)、氢/烃摩尔比为5、催化剂质量为1.0 g的条件下,当催化剂c_(M)/c_(A)为0.266、正庚烷转化率为70.75%时,异构体总选择性为95.14%,总收率为67.31%,其中多支链异构体收率为15.63%,裂化产物收率低于5%。

关键词： Beta沸石异构化反应 Pt含量正庚烷金属中心酸中心

Chemical-NIR dual-powered CuS/Pt nanomotors for tumor hypoxia modulation,deep tumor penetration and augmented synergistic phototherapy

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Journal of Materials Science & Technology 2023年第17期148卷 171-185页

作者： Wenjun Wang enhui Ma Pengyu Tao Xiaoyu Zhou Yujuan xing Liang Chen Yingying Zhang Jingjing Li Kai Xu Hong Wang Shaohui Zheng School of Medical Imaging Xuzhou Medical UniversityXuzhou 221006China School of Chemical Engineering&Technology China University of Mining and TechnologyXuzhou 221116China Department of Radiology Affiliated Hospital of Xuzhou Medical UniversityXuzhou 221004China

The complex tumor microenvironment(TME)with the characteristics of severe hypoxia,enriched hydro-gen peroxide(H_(2)O_(2))and dense nature significantly restricted the therapeutic efficacy of nanomedicine in cancer treatment.Synthetic micro/nanomotors have shown multiple versatility in modulating the abnor-mal TME and overcoming the limited penetration in solid tumor.Herein,we constructed a chemical-NIR dual-propelled nanomotor based on CuS/Pt Janus nanoparticles with IR820 encapsulation for hypoxia alle-viation,deep tumor penetration and augmented synergistic photodynamic(PDT)and photothermal ther-apy(PTT).The deposited Pt effectively catalyzed tumor endogenous H_(2)O_(2) into oxygen,which extremely relieved the tumor hypoxia state and allowed the chemical propulsion of nanomotors.Under NIR irra-diation,the Janus nanomotors exhibited more obvious movement via efficient photothermal conversion.Such autonomous motion significantly improved the tumoral accumulation of nanomotors and facilitated much deeper penetration inside tumor in vivo.In addition,enriched oxygen also promoted the genera-tion of reactive oxygen species(ROS)for augment of PDT,which achieved satisfied antitumor effect in combination with the PTT treatment.Therefore,this strategy based on CuS/Pt Janus nanomotors would provide an innovative dimension for considerable applications in effective cancer management.

关键词： CuS/Pt Janus nanomotors Chemical-NIR dual-propulsion Deep tumor penetration Hypoxia alleviation Synergistic PDT and PTT

三甲基膦和金属氧化物复合改性ZSM-5分子筛及其裂解性能研究

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化工学报 2021年第5期72卷 2657-2668页

作者：忻睦迪邢恩会中国石油化工集团有限公司石油化工科学研究院北京100083

以三甲基膦(TMP)为前体对ZSM-5分子筛进行磷改性,以提升其水热稳定性,然后再分别通过等体积浸渍法引入Ga_(2)O_(3)或ZnO,制备得到磷和金属氧化物复合改性的ZSM-5分子筛。利用X射线衍射(XRD)、固体核磁(MAS NMR)、氨程序升温脱附(NH_(3)-... 详细信息

以三甲基膦(TMP)为前体对ZSM-5分子筛进行磷改性,以提升其水热稳定性,然后再分别通过等体积浸渍法引入Ga_(2)O_(3)或ZnO,制备得到磷和金属氧化物复合改性的ZSM-5分子筛。利用X射线衍射(XRD)、固体核磁(MAS NMR)、氨程序升温脱附(NH_(3)-TPD)以及吡啶吸附傅里叶变换红外光谱(Py-FTIR)等表征手段系统地研究了磷和金属氧化物复合改性对ZSM-5分子筛的物化性质、P和Al相互作用以及酸性的影响。并以正十四烷裂解为探针反应,研究磷和金属氧化物复合改性对ZSM-5分子筛催化裂解性能的影响。研究结果表明以三甲基膦为前体对ZSM-5分子筛改性,再引入金属氧化物的复合改性方式制备的催化裂解催化剂不仅具有较高的酸性保留度,具有较高的催化裂解活性,也同时保留了金属氧化物中心的脱氢作用,从而提升了C_(2)^(=)~C_(4)^(=)收率及选择性,同时降低了积炭的生成。

关键词：催化裂解 ZSM-5 水热稳定性磷改性三甲基膦复合改性

ZSM-22催化乙烯叠合制备液体燃料的研究

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石油炼制与化工 2023年第1期54卷 30-37页

作者：伏朝林赵杰赵丽萍邢恩会汪燮卿中石化石油化工科学研究院有限公司北京100083

来源于炼油厂的干气、液化气以及生物质或CO_(2)转化制得的低碳烯烃经叠合反应可制备清洁的高品质液体燃料。以乙烯为低碳烯烃代表物,分别考察ZSM-22以及经四乙基氢氧化铵(TEAOH)改性处理的ZSM-22-A催化剂对乙烯叠合制备燃料油的作用并... 详细信息

来源于炼油厂的干气、液化气以及生物质或CO_(2)转化制得的低碳烯烃经叠合反应可制备清洁的高品质液体燃料。以乙烯为低碳烯烃代表物,分别考察ZSM-22以及经四乙基氢氧化铵(TEAOH)改性处理的ZSM-22-A催化剂对乙烯叠合制备燃料油的作用并同时对反应条件进行考察。结果发现,TEAOH改性具有脱硅扩孔、增多酸量的作用,ZSM-22-A表现出了更高的催化活性。该反应合适的温度为280℃,压力为5 MPa,质量空速为0.15~1.35 h^(-1)(根据油品目标进行选择)。进一步考察了两种催化剂的稳定性,发现ZSM-22在反应280 h后开始出现失活,而ZSM-22-A在反应400 h后仍未失活,具有更高的稳定性,表明利用TEAOH改性ZSM-22对于乙烯叠合制备液体燃料具有良好的应用前景。

关键词：乙烯烯烃叠合 ZSM-22 改性四乙基氢氧化铵液体燃料

MCM-22分子筛溶胀处理对四氢萘加氢裂化性能的影响规律

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石油学报（石油加工） 2022年第2期38卷 234-244页

作者：孙立杰董松涛邢恩会龙湘云罗一斌李大东中国石化石油化工科学研究院北京100083

采用溶胀法对实验室制备的MCM-22分子筛进行剥层处理后制得RZMCM分子筛,分别以MCM-22分子筛和RZMCM分子筛作为酸性组分,制备了2种加氢裂化催化剂(NiMo/MCM-22和NiMo/RZMCM)。采用氮气吸-脱附、X射线衍射、吡啶吸附红外、透射电镜、扫描... 详细信息

采用溶胀法对实验室制备的MCM-22分子筛进行剥层处理后制得RZMCM分子筛,分别以MCM-22分子筛和RZMCM分子筛作为酸性组分,制备了2种加氢裂化催化剂(NiMo/MCM-22和NiMo/RZMCM)。采用氮气吸-脱附、X射线衍射、吡啶吸附红外、透射电镜、扫描电镜-元素分布扫描等物化表征手段对2种分子筛及加氢裂化催化剂样品进行表征,并使用高压固定床微型反应装置对加氢裂化催化剂的反应性能进行评价。结果表明:溶胀处理后,RZMCM分子筛外比表面积增加了258.9 m^(2)/g。在氢分压4 MPa、氢/油体积比500、质量空速5.9 h^(-1)、反应时间2 h的反应条件下,以四氢萘为模型化合物,与NiMo/MCM-22催化剂相比,NiMo/RZMCM催化剂作用下四氢萘具有更高的反应活性;在相同转化率下,四氢萘的开环选择性提高,而烷基苯断侧链选择性降低。以四氢萘和正癸烷的混合油作为反应原料时,在C_(6)~C_(10)芳烃收率相近的前提下,NiMo/RZMCM催化剂作用下的液体收率更高。

关键词：溶胀处理 MCM-22分子筛加氢裂化正癸烷四氢萘

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合成高密度烃类燃料研究进展

化学进展 2005年第2期17卷 359-367页

作者：熊中强米镇涛张香文邢恩会天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室天津300072

本文对合成高密度烃类燃料的进展进行了总结 ,分别对多环烃类燃料、高张力笼状烃类燃料和添加纳米级微粒的燃料进行了评述。以烃类物质为原料 ,通过聚合、加氢、异构等工艺合成的多环高密度燃料拥有较高的能量密度和较佳的稳定性能 ,是... 详细信息

本文对合成高密度烃类燃料的进展进行了总结 ,分别对多环烃类燃料、高张力笼状烃类燃料和添加纳米级微粒的燃料进行了评述。以烃类物质为原料 ,通过聚合、加氢、异构等工艺合成的多环高密度燃料拥有较高的能量密度和较佳的稳定性能 ,是目前高密度燃料的发展重点。高张力笼状烃类燃料和添加纳米级微粒的燃料拥有更大的密度 (一般大于 1g cm3 )和燃烧热值 ,是极具发展前景的新一代燃料。

关键词：高密度燃料烃类燃料合成燃料