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Tuning electronic properties of cobalt phthalocyanines for oxygen reduction and evolution reactions

Science China Chemistry 2024年第1期67卷 398-407页

作者： Jianlin Jiang Zhen Liu Shuaijun Pan Xinnian Xia Bing Qin Yang Hu Xuxu Wang Jiamin Lan Yu Gu encai ou Weijian Xu Joseph J.Richardson Rui Guo SINOPEC Research Institute of Petroleum Processing Co. Ltd.Beijing 100083China College of Chemistry and Chemical Engineering Hunan UniversityChangsha 410082China College of Chemistry and Materials Science Hunan Agricultural UniversityChangsha 410128China Department of Chemical Engineering The University of MelbourneParkville 3010Australia College of Environmental Science and Engineering Hunan UniversityChangsha 410082China School of Engineering RMIT UniversityMelbourneVictoria 3001Australia

Metal–phthalocyanines are a class of catalytically active materials promising in energy conversion and storage fields(e.g.,electrocatalysis).However,understanding and controlling the electrochemical properties in metal-phthalocyanine systems is challenging.Herein,we elucidate the electrocatalytic origins of a series of cobalt-phthalocyanine molecular catalysts and finetune their electronic properties at the atomic level,both experimentally and computationally.The interactions between the cobalt center and the local coordination environment are regulated by introducing either electron-donating or electron-withdrawing groups on the phthalocyanine ligand,and the spin-orbit splitting of cobalt is increased by~0.15 eV compared with the nonsubstituted ligand.Specifically,the aminated cobalt phthalocyanine-based electrocatalysts exhibit low free energies in the ratedetermining steps of the oxygen reduction(-1.68 eV)and oxygen evolution reactions(0.37 eV).This contributes to the high electrocatalytic activity(e.g.,a halfwave potential of 0.84 V and an overpotential of 0.30 V at 10 mAcm^(-2)),featuring a high selectivity of a four-electron pathway(i.e.,a negligible by-product of hydrogen peroxide).These catalysts also exhibit exceptional kinetic current density(Tafel slope of 100 mV dec^(-1))in oxygen reduction reactions,in addition to a superior power density(158 mWcm^(-2))and a high cycling stability(>1,300 cycles)in Zn-air batteries,outperforming the commercial Pt/C and/or RuO2counterparts.

关键词： interfacial wettability molecular catalysts carbon nanotubes density functional theory electrochemistry

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Transition metal doped mesoporous titania with a crystalline framework as catalysts for oxidation of p-bromotoluene to pbromobenzaldehyde

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Frontiers of Chemical Science and Engineering 2008年第3期2卷 296-300页

作者： Zehui YANG Lihui YIN encai ou Yunan WANG Li PENG Jiaqiang WANG Department of Applied Chemistry Key Laboratory of Medicinal Chemistry for Natural Resource(Yunnan University)Ministry of EducationYunnan UniversityKunming 650091China Yantai Shougang Dongxing(Group)Co. Yantai 264006China

Transition metal M(M=Mn,Fe,Co,Ni,Cu,and Zn)doped mesoporous titania with a crystalline framework was employed as catalysts for the oxidation of p-bromotoluene(PBT)to p-bromobenzaldehyde(BBD)in acetic acid using aqueous hydrogen peroxide as oxidant.It was found that mesoporous TiO_(2) doped with those metals(Fe,Co and Ni)whose atomic radii are relatively smaller exhibited higher conversion rate of PBT.Among these catalysts,the Co/meso-TiO_(2) exhibited high substrate conversion and good product(p-bromobenzaldehyde)selectivity plus it can be reused once with almost the same activity.The effect of different Ti/Co(molar)ratio on the activities of Co/meso-TiO_(2) was also investigated.

关键词： Oxidation p-Bromotoluene p-Bromobenzaldehyde Crystalline cobalt mesoporous titania

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溶胶凝胶法制备Pd/rGO纳米复合材料

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湖南大学学报（自然科学版） 2017年第12期44卷 103-107页

作者：黎方正周秋兰欧恩才徐伟箭湖南大学化学化工学院湖南长沙410082 中南大学信息科学与工程学院湖南长沙410083

利用改性的Hummer法制备氧化石墨烯分散液,以氯化钯为原料制备硝酸钯,两者通过搅拌形成均匀稳定的水溶胶,控制反应温度使其凝胶化,复合材料凝胶冻干之后使用NaBH_4对其进行还原,制得Pd/rGO复合材料.通过SEM和XRD两种表征方法对Pd/rGO复... 详细信息

利用改性的Hummer法制备氧化石墨烯分散液,以氯化钯为原料制备硝酸钯,两者通过搅拌形成均匀稳定的水溶胶,控制反应温度使其凝胶化,复合材料凝胶冻干之后使用NaBH_4对其进行还原,制得Pd/rGO复合材料.通过SEM和XRD两种表征方法对Pd/rGO复合材料的形貌和结构进行了分析.采用循环伏安法、计时电流曲线方法研究了复合材料对于甲醇氧化反应的催化性能和电化学稳定性.研究结果表明:采用溶胶-凝胶法制备的复合材料对于甲醇氧化反应具有良好的催化性能和电化学稳定性.通过探索反应条件,得到制备Pd/rGO复合材料的优化反应条件为:钯的质量分数为40%,尿素用量为100mg.

关键词：还原氧化石墨烯溶胶凝胶法燃料电池电催化

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α-亚硝基-β-萘酚活化浮选氧化锌矿试验研究

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湖南大学学报（自然科学版） 2017年第6期44卷 107-111页

作者：孟维莫红兵周伟许峰徐伟箭欧恩才湖南大学化学化工学院湖南长沙410082 湖南城市学院材料与化学工程学院湖南益阳413000

采用α-亚硝基-β-萘酚为活化剂和十八胺为捕收剂对氧化锌矿石浮选,并考察其作用机理.结果表明,活化剂、捕收剂、分散剂的类型和用量是影响锌的品位和回收率的主要因素,α-亚硝基-β-萘酚是氧化锌矿石浮选的有效活化剂.用木质素磺酸钙... 详细信息

采用α-亚硝基-β-萘酚为活化剂和十八胺为捕收剂对氧化锌矿石浮选,并考察其作用机理.结果表明,活化剂、捕收剂、分散剂的类型和用量是影响锌的品位和回收率的主要因素,α-亚硝基-β-萘酚是氧化锌矿石浮选的有效活化剂.用木质素磺酸钙作为分散剂,经α-亚硝基-β-萘酚活化后,在pH=9.5时,锌的品位从初始等级的22.30%达到了38.26%,回收率达到87.90%.红外光谱分析表明,在矿物表面α-亚硝基-β-萘酚和Zn2+配位通过ZnO键形成六元环,从而增强矿物表面的疏水性.

关键词： α-亚硝基-β-萘酚十八胺活化剂氧化锌矿石浮选

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《产业用助剂开发与创业》翻转课堂的创建及线下辅导初探

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广东化工 2018年第14期45卷 234-235,237页

作者：熊远钦李文生任艳群欧恩才孟维吴国梁湖南大学化学化工学院湖南长沙410082 湖南城市学院湖南益阳413002 湖南宁乡经济技术开发区管委会湖南长沙410600

以基于专业技能进行创新创业教育的慕课建设和线下辅导思考和初探为题,简介了《产业用助剂开发与创业》慕课的创建及线下辅导教学尝试,包括课程教学内容筛选、课程视频的设计、线下实训项目的辅导要点、课业成绩的评定4个方面,与大家进... 详细信息

以基于专业技能进行创新创业教育的慕课建设和线下辅导思考和初探为题,简介了《产业用助剂开发与创业》慕课的创建及线下辅导教学尝试,包括课程教学内容筛选、课程视频的设计、线下实训项目的辅导要点、课业成绩的评定4个方面,与大家进行交流探讨。

关键词：创新创业教育翻转课堂助剂开发教学教改

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