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Reversible hydrogenation restores defected graphene to graphene

Science China Chemistry 2021年第6期64卷 1047-1056页

作者： Lin Jiang Pauline MGvan Deursen Hadi Arjmandi-Tash Liubov ABelyaeva Haoyuan Qi Jiao He Vincent Kofman Longfei Wu Valery Muravev Ute Kaiser Harold Linnartz emiel jmhensen Jan PHofmann Grégory FSchneider Leiden Institute of Chemistry Leiden UniversityEinsteinweg 552333CC LeidenThe Netherlands Central Facility for Electron Microscopy Electron Microscopy Group of Materials ScienceUlm UniversityAlbert-Einstein-Allee 11Ulm 89081Germany Laboratory for Astrophysics Leiden ObservatoryLeiden UniversityNiels Bohrweg 22333 CA LeidenThe Netherlands Laboratory for Inorganic Materials and Catalysis Department of Chemical Engineering and ChemistryEindhoven University of TechnologyP.O.Box 5135600 MB EindhovenThe Netherlands Center for Advancing Electronics Dresden(cfaed)and Faculty of Chemistry and Food Chemistry Technical University of Dresden010069 DresdenGermany

Graphene as a two-dimensional material is prone to hydrocarbon contaminations,which can significantly alter its intrinsic electrical properties.Herein,we implement a facile hydrogenation-dehydrogenation strategy to remove hydrocarbon contaminations and preserve the excellent transport properties of monolayer graphene.Using electron microscopy we quantitatively characterized the improved cleanness of hydrogenated graphene compared to untreated samples.In situ spectroscopic investigations revealed that the hydrogenation treatment promoted the adsorption of water at the graphene surface,resulting in a protective layer against the re-deposition of hydrocarbon molecules.Additionally,the further dehydrogenation of hydrogenated graphene rendered a more pristine-like basal plane with improved carrier mobility compared to untreated pristine graphene.Our findings provide a practical post-growth cleaning protocol for graphene with maintained surface cleanness and lattice integrity to systematically carry a range of surface chemistry in the form of a well-performing and reproducible transistor.

关键词： graphene reversible hydrogenation surface cleanness in situ spectroscopy transistors

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Mo掺杂CeO_(2)催化剂上甲烷的无氧偶联:表面和气相过程

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第6期49卷 68-80页

作者：张昊苏亚琼 Nikolay Kosinov emiel J.M.Hensen 埃因霍温理工大学化学工程与化学系无机材料与催化实验室荷兰埃因霍温西安交通大学化学学院储能材料与设备教育部工程研究中心国家储能技术产教融合创新平台(中心)陕西西安710049

甲烷无氧偶联是一种很有前景的甲烷转化利用的增值途径.由于高温条件下催化剂表面反应与气相自由基反应共存且均对产物分布具有重要影响,因而很难深入理解该反应的机理.本文采用火焰喷雾热解方法制备了一系列具有高度分散Mo位点的Mo掺杂... 详细信息

甲烷无氧偶联是一种很有前景的甲烷转化利用的增值途径.由于高温条件下催化剂表面反应与气相自由基反应共存且均对产物分布具有重要影响,因而很难深入理解该反应的机理.本文采用火焰喷雾热解方法制备了一系列具有高度分散Mo位点的Mo掺杂的CeO_(2)样品,并用于催化甲烷无氧偶联反应.结果表明,在气相产物中,附加值较高的C2烃产物(乙烷和乙烯)的选择性可达98%.反应过程中催化剂中高度分散的Mo-oxo物种被还原并转化为Mo(oxy-)碳化物物种,它是甲烷活化的活性位点.通过改变反应器内气相部分(即无催化剂部分)的体积,研究了气相反应对于产物分布的贡献.乙烷是甲烷无氧偶联的初级产物,部分乙烯和大部分苯是通过气相化学形成的.综上,本文为甲烷无氧偶联高效催化剂的设计提供了参考,并明确了减少反应器中自由体积以限制二次气相反应的重要性.

关键词：甲烷无氧偶联 CeO_(2) Mo 活性位

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金属掺杂SnO_(2)电化学还原CO_(2)制甲酸的计算研究

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第7期50卷 249-259页

作者：刘赵春宗雪 Dionisios G.Vlachos Ivo A.W.Filot emiel J.M.Hensen 埃因霍温理工大学化学工程与化学系无机材料化学实验室荷兰特拉华大学特拉华能源研究所化学与生物分子工程系美国

CO_(2)电化学还原为甲酸(HCOOH)作为可再生氢的液体载体,有助于可再生能源的转变.本文使用密度泛函理论和微观动力学模拟研究了SnO_(2)电极上CO_(2)高效催化还原为HCOOH的要求.表面羟基化是实现高活性的先决条件,预测的电流密度与实验... 详细信息

CO_(2)电化学还原为甲酸(HCOOH)作为可再生氢的液体载体,有助于可再生能源的转变.本文使用密度泛函理论和微观动力学模拟研究了SnO_(2)电极上CO_(2)高效催化还原为HCOOH的要求.表面羟基化是实现高活性的先决条件,预测的电流密度与实验值的趋势相同.所得到的羟基化表面对HCOOH的产生具有高选择性,析氢反应的贡献可以忽略不计.机理研究结果表明,反应首先将吸附的CO_(2)加氢为羧酸盐(COOH),然后进一步加氢获得所需产物.通过采用常用元素(Bi,Pd,Ni和Cu)对表面进行掺杂,确定Bi掺杂可以显著提高电流密度.根据该机理中的两个关键步骤建立了Br?nsted-Evans-Polanyi关系.总之,羧酸盐的形成是速率控制步骤.将两个质子化步骤的自由能作为两个描述符,分析了CO_(2)还原活性,结果表明Bi掺杂SnO_(2)电极具有最高活性.

关键词： CO_(2)还原甲酸 SnO_(2) 助剂密度泛函理论

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Particle Size and Crystal Phase Effects in Fischer-Tropsch Catalysts

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Engineering 2017年第4期3卷 467-476页

作者： Jin-xun Liu Peng Wang Wayne Xu emiel J. M. Hensen Laboratory of Inorganic Materials Chemistry Schuit Institute of Catalysis Department of Chemical Engineering and Chemistry Eindhoven University of Technology Eindhoven 5600 MB The Netherlands National Institute of Clean-and-Low-Carhon Energy Beijing 102211 China

费托合成(FTS)是近年来越发重要的能源转化途径,它可将一氧化碳和氢气的合成气转化为液态燃料和化学品,合成气的原料来自煤炭、天然气或生物质。在费托合成反应中,分散的过渡金属纳米粒子作为催化剂,用于催化以碳-碳键生成为基础的反应... 详细信息

费托合成(FTS)是近年来越发重要的能源转化途径,它可将一氧化碳和氢气的合成气转化为液态燃料和化学品,合成气的原料来自煤炭、天然气或生物质。在费托合成反应中,分散的过渡金属纳米粒子作为催化剂,用于催化以碳-碳键生成为基础的反应。催化剂的催化活性和选择性与纳米粒子的电子结构和几何结构密切相关,具体取决于纳米粒子的尺寸、形态和晶相。在本文中,我们将回顾近期关于费托合成反应催化剂的体相和表面敏感性方面的工作。通过深入理解以上参数对不同催化剂行为的影响,有助于指导设计开发出更高活性、稳定性以及更优选择性的催化剂。

关键词：费托合成 Fe Co Ru碳化物尺寸效应晶相结构

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BEA沸石后合成金属(Sn,Zr,Hf)改性:结合Lewis和Bronsted酸性进行级联催化

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第12期55卷 200-215页

作者： Peerapol Pornsetmetakul Ferdy J.A.G.Coumans Rim C.J.van de Poll Anna Liutkova Duangkamon Suttipat Brahim Mezari Chularat Wattanakit emiel J.M.Hensen 泰国科学与技术研究院能源科学与工程学院泰国埃因霍温理工大学化学工程系无机材料与催化实验荷兰

Sn,Zr和Hf等Lewis酸性金属中心改性的沸石是许多生物炼制相关反应(如碳水化合物异构化和呋喃Meerwein-Pondorf-Verley(MPV)还原)中有应用前景的催化剂.在大孔BEA沸石框架中固载上述金属离子得到的催化剂性能良好.然而,制备该类催化剂通... 详细信息

Sn,Zr和Hf等Lewis酸性金属中心改性的沸石是许多生物炼制相关反应(如碳水化合物异构化和呋喃Meerwein-Pondorf-Verley(MPV)还原)中有应用前景的催化剂.在大孔BEA沸石框架中固载上述金属离子得到的催化剂性能良好.然而,制备该类催化剂通常需采用昂贵的有机金属前体,并且需要经历多步制备过程.本文开发了一种简易的固态研磨法,采用简单的无机金属前体,在脱铝BEA沸石中成功掺入了高度分散的、高金属含量(Si/M比为50-75)的孤立Sn,Zr和Hf.在样品焙烧前,采用甲醇处理去除过量的金属,可使孤立金属位点高含量、有效地掺杂在BEA框架中.在改性的BEA沸石中,Lewis酸位点来自于开放的Sn,Zr和Hf孤立金属离子位点;Sn改性的BEA上Lewis酸位点还包括封闭的Sn位点,但开放的Sn位点表现出最高的Lewis酸性.Br?nsted酸性来自于受开放金属位点Lewis酸性金属离子摄动的硅羟基以及与开放金属位点相连的羟基.Sn,Zr,Hf改性的BEA沸石在肉桂醛级联还原醚化反应中表现出较好的催化活性.以异丙醇为溶剂,肉桂醛先在Lewis酸位点上发生MPV还原生成肉桂醇;随后,肉桂醇在Br?nsted酸位点发生醚化反应生成肉桂基丙基醚.其中,Sn改性的BEA沸石表现出最高的催化活性,这是因为其具有最强的Lewis酸性,这对第一步MPV反应至关重要.此外,将本研究中Sn改性优化固态离子交换法用于对不同形貌BEA沸石进行改性以提高其催化性能,结果表明,BEA沸石多级孔结构进一步有利于级联还原醚化反应.

关键词：分子筛 BEA沸石嫁接金属形态酸性

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过渡金属掺杂铈中晶格氧的活化

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Chinese Journal of Catalysis 2020年第6期41卷 977-984页

作者： Ya-Qiong Su Long Zhang Valery Muravev emiel J.M.Hensen 埃因霍温理工大学舒伊特催化研究所无机材料与催化实验室P.O.Box 5135600 MB埃因霍温荷兰

采用密度泛函理论计算研究了在铈表面掺杂的过渡金属(TM)离子对表面晶格氧原子活化的影响.为此,测定了经TM离子修饰的CeO2最稳定(111)表面终端的结构和稳定性.除了保持八面体氧配位的锆和铂掺杂剂外, TM掺杂剂在取代表面Ce离子时更倾向... 详细信息

采用密度泛函理论计算研究了在铈表面掺杂的过渡金属(TM)离子对表面晶格氧原子活化的影响.为此,测定了经TM离子修饰的CeO2最稳定(111)表面终端的结构和稳定性.除了保持八面体氧配位的锆和铂掺杂剂外, TM掺杂剂在取代表面Ce离子时更倾向于正方形平面配位.除了Pt(1.14 eV)和Zr(正方形平面配位不稳定)外,所有TM掺杂剂的表面结构从八面体到正方形平面都很容易.通常,四价TM阳离子的离子半径比Ce^4+的小得多,从而导致了显著的拉伸应变晶格,并解释了氧空位形成能量的降低.除Zr外,当产生一个氧空位时,优先形成正方形平面结构.热力学分析表明, TM掺杂CeO2表面在典型环境催化条件下存在氧缺陷.一个具有实际意义的例子是锆掺杂CeO2(111)中的晶格氧容易活化,从而有利于CO氧化.研究结果强调了晶格氧活化的本质和TM掺杂剂在TM-铈固溶催化剂中的优选位置.

关键词：晶格氧活化过渡金属掺杂CeO2(111) 密度泛函理论计算氧空位正方形平面配位配位转换一氧化碳氧化

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用于甲烷芳构化的Mo/HZSM-5催化剂的活化（英文）

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催化学报 2015年第6期36卷 829-837页

作者： Christiaan H.L.Tempelman Xiaochun Zhu emiel J.M.Hensen Laboratory of Inorganic Materials Chemistry Schuit Institute of Catalysis Eindhoven University of Technology

The effect of Mo/HZSM-5 pretreatment at 973 K in inert(He), oxidizing(artificial air), and carburizing(CH4/He mixture) atmospheres on its performance in non-oxidative methane dehydroaromatization(MDA) was investigated. The effect of post-synthesis silylation on deactivation of external acid sites was also studied. Precarburization resulted in increased aromatic selectivity and improved catalyst stability. The benzene selectivity was the highest for the silylated Mo/HZSM-5 catalyst(benzene + naphthalene selectivity after 1 h on stream was close to 100%). The deactivation of precarburized zeolites was less pronounced than that of zeolites heated in air or He. During heating in air or He, larger fractions of the molybdenum oxide species diffused into the micropores than during heating in methane. Carburization of the molybdenum oxide species in the micropores during MDA resulted in the formation of molybdenum carbide particles, and these contributed to pore blocking, making the Brnsted acid sites inaccessible. The formation of molybdenum carbides during heating in methane resulted in a less mobile Mo phase. It is argued that the presence of molybdenum carbide particles in the micropores contributes to rapid catalyst deactivation, in addition to the formation of hard coke on the external surface.

关键词： HZSM-5 甲烷芳构化催化剂失活非氧化性加热过程 MO 激活

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Research Trends in Fischer-Tropsch Catalysis for Coal to Liquids Technology

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Frontiers of Engineering Management 2016年第4期3卷 321-330页

作者： emiel J.M.Hensen Peng Wang Wayne Xu Laboratory of Inorganic Materials Chemistry Schuit Institute of CatalysisDepartment of Chemical Engineering and ChemistryEindhoven University of Technology National Institute of Clean-and-Low-Carbon Energy (NICE) Shenhua NICEFuture Science & Technology City

Fischer–Tropsch Synthesis(FTS) constitutes catalytic technology that converts synthesis gas to synthetic liquid fuels and chemicals.While synthesis gas can be obtained from any carbonaceous feedstock,current industrial FTS operations are almost exclusively based on natural gas.Due to the energy structure of China where cheap coal is abundant,coal to liquids(CTL) technology involving coal gasification,FTS and syncrude upgrading is increasingly being considered as a viable option to convert coal to clean transportation fuels.In this brief paper,we review some pertinent issues about Fe-and Co-based FTS catalysts.Fe is better suited to convert synthesis gas derived from coal gasification into fuels.The authors limit themselves to noting some important trends in the research on Fe-based catalysts.They focus on the preparation of phase-pure carbides and innovative cheap synthesis methods for obtaining active and stable catalysts.These approaches should be augmented by(1) computational investigations that are increasingly able to predict not only mechanism,reaction rates and selectivity but also optimum catalyst composition,as well as(2) characterization of the catalytic materials under conditions close to the operation in real reactors.

关键词： Fischer–Tropsch FTS CTL Fe catalyst iron carbide computational modeling

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Stability of heterogeneous single-atom catalysts:a scaling law mapping thermodynamics to kinetics

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npj Computational Materials 2020年第1期6卷 460-466页

作者： Ya-Qiong Su Long Zhang Yifan Wang Jin-Xun Liu Valery Muravev Konstantinos Alexopoulos Ivo A.W.Filot Dionisios G.Vlachos emiel J.M.Hensen Laboratory of Inorganic Materials and Catalysis Department of Chemical Engineering and ChemistryEindhoven University of TechnologyP.O.Box 5135600 MB EindhovenThe Netherlands Department of Chemical and Biomolecular Engineering The Delaware Energy InstituteUniversity of Delaware221 Academy St.NewarkDE 19716USA Department of Chemical Engineering University of MichiganAnn ArborMI 48109-2136USA

Heterogeneous single-atom catalysts(SACs)hold the promise of combining high catalytic performance with maximum utilization of often precious metals.We extend the current thermodynamic view of SAC stability in terms of the binding energy(E_(bind))of singlemetal atoms on a support to a kinetic(transport)one by considering the activation barrier for metal atom diffusion.A rapid computational screening approach allows predicting diffusion barriers for metal-support pairs based on Ebind of a metal atom to the support and the cohesive energy of the bulk metal(E_(c)).

关键词： kinetics thermodynamics scaling

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α-Fe_(2)O_(3)形貌对Au/α-Fe_(2)O_(3)催化一氧化碳氧化反应性能的影响

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Chinese Journal of Catalysis 2021年第4期42卷 658-665页

作者： Yanan Gao Fu-Kuo Chiang Shaojie Li Long Zhang Peng Wang emiel J.M.Hensen 埃因霍温理工大学化学工程与化学学院无机材料与催化实验室埃因霍温荷兰北京低碳清洁能源研究院未来科学城北京102211

负载型纳米金催化剂由于其独特的化学性质在一系列氧化反应中受到广泛关注.其中,一氧化碳氧化不仅在实际应用领域(如汽车尾气处理)发挥重要作用,而且作为一种理想的模型反应用以深入研究和理解催化剂的构效关系.为了获得高效的纳米金催... 详细信息

负载型纳米金催化剂由于其独特的化学性质在一系列氧化反应中受到广泛关注.其中,一氧化碳氧化不仅在实际应用领域(如汽车尾气处理)发挥重要作用,而且作为一种理想的模型反应用以深入研究和理解催化剂的构效关系.为了获得高效的纳米金催化剂,我们需要把金负载到载体上,载体不仅为金的分散提供必要的表面,而且还会和金产生相互作用,这种金属-载体相互作用对金的氧化态,金颗粒大小及其热稳定性均有重要影响.金属氧化物是负载金最常用的载体.为了提高纳米金催化剂的性能,需要调变金属氧化物的性质.常用的策略是调控金属氧化物的组成、晶相以及晶粒大小.此外,对金属氧化物的形貌进行精细调控也是一种重要的方法,因为具有不同形貌的氧化物可能会暴露出不同的晶面,而且可能具有不同的缺陷位点.α-Fe_(2)O_(3)是一种热稳定性强而且对环境友好的载体,可是有关其形貌对负载金催化剂在一氧化碳氧化反应中性能影响的研究尚不充分.因此,本文采用水热法合成了具有纳米球和纳米棒两种形貌的氧化铁,并采用沉积-沉淀的方法将金纳米颗粒负载于其表面.高分辨透射电镜照片显示,和氧化铁纳米球(α-Fe_(2)O_(3)(S))相比,氧化铁纳米棒(α-Fe_(2)O_(3)(R))的表面更为粗糙,具有更多的缺陷位点.Au和α-Fe_(2)O_(3)(R)之间有更强的金属载体相互作用,导致纳米棒氧化铁上的金纳米颗粒更小而且多呈半球形.相比之下,纳米球氧化铁上的金纳米颗粒较大,多呈球形,且分布不均匀.反应结果表明,Au/α-Fe_(2)O_(3)(R)具有更高的一氧化碳氧化活性.对反应后的催化剂进行表征发现,Au/α-Fe_(2)O_(3)(R)上金颗粒烧结程度较低,平均粒径从1.5增至2.4 nm,而Au/α-Fe_(2)O_(3)(S)上金颗粒烧结较为严重,平均粒径从2.0 nm增加到4.0 nm.氢气程序升温还原结果表明,Au/α-Fe_(2)O_(3)(R)具有更强的还原性,这也促进了其催化活性的提高.

关键词：金一氧化碳氧化 α-Fe_(2)O_(3) 形貌稳定性

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