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Evolution of copper species during heat treatment and its effect on CO oxidation reaction on CuCeZrO_(y) catalyst synthesized by a facile solvent-free route

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Journal of Rare Earths 2024年第4期42卷 660-667页

作者： Guangying Fu dongsen Mao Jun Yu Qiangsheng Guo School of Chemical and Environmental Engineering Shanghai Institute of TechnologyShanghai21418 China The ZeoMat Group Qingdao Institute of Bioenergy and Bioprocess TechnologyCASQingdao26611China

Several ternary oxides CuCeZrO_(y)(CCZ)were synthesized by a facile grinding method followed by calcination at high temperatures,and used as catalysts for CO oxidation at low *** influences of calcination temperature(400-600℃)on the physicochemical properties of the assynthesized ternary oxides were investigated by thermogravimetric analysis/differential scanning calorimetry(TGA/DSC),X-ray diffraction(XRD),transmission electron microscopy(TEM),Raman,inductively coupled plasma-optical emission spectrometry(ICP-OES),N_(2) adsorption,H_(2)-temperature programmed reduction(H_(2)-TPR),and X-ray photoelectron spectroscopy(XPS)*** results show that the increase in calcination temperature from 400 to 500℃is conducive to the high dispersion of CuOx on catalyst surface and the incorporation of Cu species into the support to form the Cu-Ce-Zr-O solid *** raising of calcination temperature from 500 to 600℃,however,leads to the segregation of Cu species from the solid solution to aggregate on support surface and growth of highly dispersed CuOx *** highest catalytic activity is acquired over the CCZ calcined at 500℃,which can be ascribed to the largest contents of Cu+species and oxygen vacancies owing to the formation of the maximum amount of Cu-Ce-Zr-O solid solution.

关键词： CuCeZrO_(y)catalyst co oxidation Calcination temperature Grinding method Oxalate precursor Rare earths

Optical and Radiative Properties of Aerosols during a Severe Haze Episode over the North China Plain in December 2016

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Journal of Meteorological Research 2017年第6期31卷 1045-1061页

作者： Yu ZHENG Huizheng CHE Leiku yang Jing CHEN Yaqiang WANG Xiangao XIA Hujia ZHAO Hong WANG Deying WANG Ke GUI Linchang AN Tianze SUN Jie YU Xiang KUANG Xin LI Enwei SUN Dapeng ZHAO dongsen yang Zengyuan GUO Tianliang ZHAO Xiaoye ZHANG Key Laboratory of Meteorological Disaster Ministry of Education/Joint International Research Laboratory of Climate and Environment Change/Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters/Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological AdministrationNanjing University of Information Science&TechnologyNanjing 210044 State Key Laboratory of Severe Weather/Institute of Atmospheric Composition of China Meteorological Administration Chinese Academy of Meteorological SciencesBeijing 100081 School of Surveying and Land Information Engineering Henan Polytechnic UniversityJiaozuo 454000 Shijiazhuang Meteorological Bureau Shijiazhuang 050081 Laboratory for Middle Atmosphere and Global Environment Observation Institute of Atmospheric PhysicsChinese Academy of SciencesBeijing 100029 6 University of Chinese Academy of Sciences Beijing 100049 National Meteorological Center China Meteorological AdministrationBeijing 100081 Institute of Meteorological Science of Jilin Province Changchun 130062 Key Laboratory for Earth System Modeling of Ministry of Education Department of Earth System Scienceand Joint Center for Global Change StudiesTsinghua UniversityBeijing 100084

The optical and radiative properties of aerosols during a severe haze episode from 15 to 22 December 2016 over Beijing, Shijiazhuang, and Jiaozuo in the North China Plain were analyzed based on the ground-based and satellite data, meteorological observations, and atmospheric environmental monitoring data. The aerosol optical depth at 500 nm was 〈 0.30 and increased to 〉 1.4 as the haze pollution developed. The Angstr6m exponent was 〉 0.80 for most of the study period. The daily single-scattering albedo was 〉 0.85 over all of the North China Plain on the most polluted days and was 〉 0.97 on some particular days. The volumes of fine and coarse mode particles during the haze event were approximately 0.05-0.21 and 0.01-0.43 μm^3, respectively-that is, larger than those in the time without haze. The daily absorption aerosol optical depth was about 0.01-0.11 in Beijing, 0.01-0.13 in Shijiazhuang, and 0.01-0.04 in Jiaozuo, and the average absorption Angstrom exponent varied between 0.6 and 2.0. The aerosol radiative forcing at the bottom of the atmosphere varied from -23 to -227, -34 to -199, and -29 to -191 W m^-2 for the whole haze period, while the aerosol radiative forcing at the top of the atmosphere varied from -4 to -98, -10 to -51, and -21 to -143 W m^-2 in Beijing, Shijiazhuang, and Jiaozuo, respectively. Satellite observations showed that smoke, polluted dust, and polluted continental components of aerosols may aggravate air pollution during haze episodes. The analysis of the potential source contribution function and concentration-weighted trajectory showed that the contribu- tion from local emissions and pollutants transport from upstream areas were 190-450 and 100-410 btg m-3, respectively.

关键词： haze episodes aerosols optical properties radiative forcing North China Plain

The missing base molecules in atmospheric acid-base nucleation

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National Science Review 2022年第10期9卷 196-208页

作者： Runlong Cai Rujing Yin Chao Yan dongsen yang Chenjuan Deng Lubna Dada Juha Kangasluoma Jenni Kontkanen Roope Halonen Yan Ma Xiuhui Zhang Pauli Paasonen Tuukka Pet?j? Veli-Matti Kerminen Yongchun Liu Federico Bianchi Jun Zheng Lin Wang Jiming Hao James N.Smith Neil M. Donahue Markku Kulmala Douglas R.Worsnop Jingkun Jiang State Key Joint Laboratory of Environment Simulation and Pollution Control School of Environment Tsinghua University Institute for Atmospheric and Earth System Research/Physics Faculty of Science University of Helsinki Aerosol and Haze Laboratory Beijing Advanced Innovation Center for Soft Matter Science and Engineering Beijing University of Chemical Technology Collaborative Innovation Center of Atmospheric Environment and Equipment Technology Nanjing University of Information Science and Technology Laboratory of Atmospheric Chemistry Paul Scherrer Institute Center for Joint Quantum Studies and Department of Physics School of Science Tianjin University Key Laboratory of Cluster Science Ministry of Education of China School of Chemistry and Chemical Engineering Beijing Institute of Technology Shanghai Key Laboratory of Atmospheric Particle Pollution and Prevention (LAP3) Department of Environmental Science and Engineering Fudan University Chemistry Department University of California Center for Atmospheric Particle Studies Carnegie Mellon University Department of Chemistry Carnegie Mellon University Aerodyne Research Inc.

Transformation of low-volatility gaseous precursors to new particles affects aerosol number concentration,cloud formation and hence the *** clustering of acid and base molecules is a major mechanism driving fast nucleation and initial growth of new particles in the ***,the acid-base cluster composition,measured using state-of-the-art mass spectrometers,cannot explain the measured high formation rate of new *** we present strong evidence for the existence of base molecules such as amines in the smallest atmospheric sulfuric acid clusters prior to their detection by mass *** demonstrate that forming(H2SO4)1(amine)1is the rate-limiting step in atmospheric H2SO4-amine nucleation and the uptake of(H2SO4)1(amine)1is a major pathway for the initial growth of *** proposed mechanism is very consistent with measured new particle formation in urban Beijing,in which dimethylamine is the key base for H2SO4nucleation while other bases such as ammonia may contribute to the growth of larger *** findings further underline the fact that strong amines,even at low concentrations and when undetected in the smallest clusters,can be crucial to particle formation in the planetary boundary layer.

关键词： new particle formation acid-base nucleation aerosol polluted urban environment

基于质子转移反应质谱(PTR⁃MS)对北方冬季大气氨的观测研究

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环境科学学报 2020年第11期40卷 4133-4144页

作者：史林林房鑫杨栋森郭松郑军马嫣马鑫南京信息工程大学环境科学与工程学院南京210044 江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室南京210044 北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100871

氨是大气中广泛存在的碱性气体,已有的研究表明,氨能够参与包括硫酸/水体系的三元成核过程,进而促进新粒子的形成;同时,氨也是大气二次有机气溶胶(SOA)的重要前体物,对二次有机气溶胶的形成具有不可忽视的影响.了解大气中氨的污染情况,... 详细信息

氨是大气中广泛存在的碱性气体,已有的研究表明,氨能够参与包括硫酸/水体系的三元成核过程,进而促进新粒子的形成;同时,氨也是大气二次有机气溶胶(SOA)的重要前体物,对二次有机气溶胶的形成具有不可忽视的影响.了解大气中氨的污染情况,实现对大气中氨的高时间分辨率的在线观测,对于研究大气中氨的时空分布及来源解析,进而加深对气溶胶生成机理及气溶胶在大气辐射平衡与气候变化中作用的认识有重要意义.本研究使用一台自主搭建的质子转移反应质谱仪(PTR⁃MS),以丙酮作为反应试剂,由电晕放电离子源产生质子化的丙酮反应试剂离子((C3H6O)n H+)(n=1,2),与大气中的气态氨及其他碱性气体发生质子转移反应后进行质谱检测.丙酮(C3 H6 O)相较于水(H2 O)和乙醇(C2H5OH),具有更高的质子亲和力(PA=194.1 kcal·mol-1),对PA较高的碱基化合物的选择性更好,可减少其他物质对四极杆质谱检测结果的影响.本研究在2017年11月9日—2018年1月10日和2018年11月12日—2019年1月2日华北地区气溶胶生成机理综合研究联合外场观测期间,将PTR⁃MS部署于山东省德州市平原县气象局观测场内,对大气中的氨气进行实时在线观测.结果表明,两次观测的气态氨平均值分别为(5.89±5.27)ppbv和(2.65±2.41)ppbv,均呈现出一个明显的日变化规律,即上午6:00—7:00出现峰值,随后逐渐下降,在下午大约15:00浓度达到最低值,随后上升.结合正交矩阵因子分解法(Positive Matrix Factorization,PMF)模型对当地近地面大气中氨气进行初步的来源分析,发现当地大气中氨气的来源主要是周边农村在冬季大量使用生物质燃料燃烧取暖造成的生活排放和当地交通源排放.两次冬季观测中当地农村取暖等生活排放分别占到66.0%和55.0%;交通排放在两次观测中分别占到27.0%和36.8%;农田土壤释放、畜牧养殖排放和工业排放等其他来源占比较低,分别是6.2%和7.5%;外部传输来源只占到很少一部分,分别是0.8%和0.7%.2018年的冬季观测相较于2017年,氨气浓度总体出现下降,主要来源还是以当地农村冬季生活和取暖燃烧排放为主,但通过相关政策管控,这一污染来源得到改善.

关键词：氨气质子转移反应质谱正交矩阵因子分解法(PMF) 农业源北方平原

一种顾及电离层延迟信息的长基线北斗三频模糊度解算方法

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测绘科学技术学报 2017年第3期34卷 258-262页

作者：杨东森吕志伟丛佃伟张伦东信息工程大学河南郑州450001 地理信息工程国家重点实验室陕西西安710054

北斗卫星导航系统播发3个频点的导航信号,有利于载波相位模糊度解算。鉴于传统的三频模糊度解算方法由于受基线距离的限制难以在中长基线情形下可靠地固定模糊度,本文提出一种适用于北斗卫星系统中长基线模糊度固定的新方法。实验结果表... 详细信息

北斗卫星导航系统播发3个频点的导航信号,有利于载波相位模糊度解算。鉴于传统的三频模糊度解算方法由于受基线距离的限制难以在中长基线情形下可靠地固定模糊度,本文提出一种适用于北斗卫星系统中长基线模糊度固定的新方法。实验结果表明,改进的新算法不受基线长度的约束,在保证超宽巷、宽巷模糊度正确固定的同时,宽巷模糊度估值误差在0.3周以内;窄巷模糊度估值误差在3周以内。相比于传统算法,新方法的改进效果较好。

关键词：北斗卫星导航系统三频模糊度解算电离层延迟无几何无电离层长基线

一种新的中长基线BDS三频模糊度快速解算方法

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测绘通报 2017年第4期 25-29页

作者：王鹏旭吕志伟杨东森邓科杨光信息工程大学河南郑州450001 北斗导航应用技术河南省协同创新中心河南郑州450001 华南师范大学广东广州510000

虽然TCAR能够实现短基线三频模糊度单历元解算,但由于电离层延迟及观测噪声等的影响,中长基线三频模糊度快速解算仍然是导航定位的一大难点。本文提出了一种新的无几何无电离层三频模糊度解算方法。该方法通过对伪距观测值赋予不同的权... 详细信息

虽然TCAR能够实现短基线三频模糊度单历元解算,但由于电离层延迟及观测噪声等的影响,中长基线三频模糊度快速解算仍然是导航定位的一大难点。本文提出了一种新的无几何无电离层三频模糊度解算方法。该方法通过对伪距观测值赋予不同的权重,辅助宽巷及窄巷消除电离层残差的影响,使宽巷及窄巷求解只受观测噪声的影响;然后通过多历元的平滑获取宽巷及窄巷模糊度值。通过实测BDS三频长基线数据表明,相比经典TCAR算法,该方法可大大改善中长基线模糊度的求解精度,经过数据平滑并验证基本可以实现中长基线模糊度的快速解算。

关键词：三频组合 TCAR/CAR 双差电离层延迟无几何无电离层

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2015年12月南京北郊细粒子的光学特性

环境化学 2017年第8期36卷 1760-1767页

作者：陈晖马嫣郑军王利朋王振杨栋森南京信息工程大学环境科学与工程学院南京210044 江苏省大气环境与监测污染控制高技术研究重点实验室南京210044 河南师范大学新联学院郑州450000 常州市环境监测中心常州213001

于2015年12月采用三波长光声黑碳光度仪(PASS-3)对PM_(2.5) 光学特性进行实时在线观测,同时采用大气粒子检测仪(BAM-1020)和扫描电迁移率粒径谱仪(SMPS)分别在线测量PM_(2.5) 和PM_(0.3)质量浓度.结果表明,观测期间南京北郊的气溶胶在53... 详细信息

于2015年12月采用三波长光声黑碳光度仪(PASS-3)对PM_(2.5) 光学特性进行实时在线观测,同时采用大气粒子检测仪(BAM-1020)和扫描电迁移率粒径谱仪(SMPS)分别在线测量PM_(2.5) 和PM_(0.3)质量浓度.结果表明,观测期间南京北郊的气溶胶在532 nm波段的吸收、散射和消光系数分别为(56.34±27.09)Mm-1、(461.68±267.97)Mm^(-1)和(518.02±290.94)Mm^(-1),其中,散射系数高于上海、广州等地的观测值,明显低于西安、沈阳等地的观测值,而吸收系数均低于其他城市.气溶胶散射和吸收系数的日变化呈双峰特性,且与NOx和CO日变化趋势一致,说明其主要受交通排放影响.气溶胶消光系数与ρ(PM_(2.5) )呈显著的线性正相关,与大气能见度呈反比例负相关.PM_(2.5) 的质量消光效率为4.43 m^2·g^(-1).ρ(PM_(0.3))占ρ(PM_(2.5) )的质量百分比越高,其质量消光效率越大.

关键词：光学特性 PM2.5 能见度气态前体物南京

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GNSS三频周跳探测与修复算法

测绘学报 2017年第4期46卷 453-459页

作者：刘柳吕志伟于晓东王鹏旭杨东森张伦东丛佃伟信息工程大学河南郑州450001 北斗导航应用技术河南省协同创新中心河南郑州450001 上海司南卫星导航技术股份有限公司上海201801

针对使用组合观测值探测周跳存在不敏感周跳且难以修复的问题,研究了三频周跳探测与修复的几何原理,从几何角度研究了多个相位无几何组合(GF)探测周跳的异同,以及加入MW组合后的效果,并搜索了相应的不敏感周跳。提出了以对应的横截面积... 详细信息

针对使用组合观测值探测周跳存在不敏感周跳且难以修复的问题,研究了三频周跳探测与修复的几何原理,从几何角度研究了多个相位无几何组合(GF)探测周跳的异同,以及加入MW组合后的效果,并搜索了相应的不敏感周跳。提出了以对应的横截面积最小为原则选取组合量的方法。经北斗三频实测数据验证,GF组合的数量以两个为宜,加入MW组合后不敏感周跳进一步减少,优化选取的两个GF组合和MW组合联合探测周跳仅存在一个不敏感周跳,且探测到的周跳均能正确修复。

关键词：周跳探测不敏感周跳周跳修复优化组合量无几何相位组合

大气中气态亚硝酸(HONO)测量方法的研究进展

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环境科学与技术 2018年第4期41卷 43-51,126页

作者：王儒洋 Halim Jabbour 施晓雯杨栋森马嫣郑军江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室、南京信息工程大学环境科学与工程学院江苏南京210044

HONO作为大气中OH自由基的主要来源之一,在大气环境中扮演着重要角色,影响着大气中污染物的氧化降解,加速空气污染过程;作为典型的城市污染物,不仅对灰霾的形成有着重要作用,并且在大气光化学过程中也起着关键性作用。该文综述了国内外... 详细信息

HONO作为大气中OH自由基的主要来源之一,在大气环境中扮演着重要角色,影响着大气中污染物的氧化降解,加速空气污染过程;作为典型的城市污染物,不仅对灰霾的形成有着重要作用,并且在大气光化学过程中也起着关键性作用。该文综述了国内外用于测量HONO的主要方法,并将这些方法分成3类,从仪器原理、性能(测量精度和时间分辨率)以及潜在的干扰等方面进行讨论,着重介绍了湿化学方法中的长光程吸光光度法(LOPAP)的工作原理以及使用该方法测量大气中HONO的优势;建议进一步对长光程吸光光度法进行优化,避免因为采样管设计发生非均相化学反应;随着现代技术的不断进步,表现良好的长光程吸光光度法代表了未来HONO监测的发展方向。

关键词：亚硝酸 OH自由基化学电离质谱长光程吸光光度法(LOPAP)