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Combining anodic alcohol oxidative coupling for C-C bond formation with cathodic ammonia production

National Science Review 2024年第5期11卷 217-226页

作者： Leitao Xu Wei Chen Cairong Wang Wenjie Wu Yelin Yao Zhifeng Huang Jingcheng Wu Ming Yang Yandong Wu dianke xie Yuqin Zou Shuangyin Wang State Key Laboratory of Chemo/Bio-Sensing and Chemometrics College of Chemistry and Chemical EngineeringAdvanced Catalytic Engineering Research Center of the Ministry of Education Hunan University

Electrocatalytic oxidation of alcohols using heterogeneous catalysts is a promising aqueous, energy-efficient and environmentally friendly approach, especially for coupling different alcohols to prolong the carbon chain via co-oxidation. Precisely regulating critical steps to tailor electrode materials and electrolyte composition is key to selectively coupling alcohols for targeted synthesis. However, selectively coupling different alcohols remains challenging due to the lack of effective catalyst and electrolyte design promoting specific pathways. Herein, we demonstrate a paired electrolysis strategy for combining anodic oxidative coupling of ethanol（EtOH） and benzyl alcohol（PhCH2OH） to synthesize cinnamaldehyde（CAL） and cathodic ammonia production. The strategies involve:（i） utilizing the salt-out effect to balance selective oxidation and coupling rates;（ii） developing platinum-loaded nickel hydroxide electrocatalysts to accelerate intermediate coupling kinetics;（iii） introducing thermodynamically favorable nitrate reduction at the cathode to improve coupling selectivity by avoiding hydrogenation of products while generating valuable ammonia instead of hydrogen. We achieved 85% coupling selectivity and 278 μmol/h NH3productive rate at 100 m A/cm2with a low energy input（～1.63 V）. The membrane-free, low energy, scalable approach with a wide substrate scope highlights promising applications of this methodology. This work advances heterogeneous electrocatalytic synthesis through rational design principles that integrate anodic oxidative coupling with cathodic nitrate reduction reactions, having synergistic effects on efficiency and selectivity.

关键词： anodic alcohol oxidative coupling C–C bond formation cinnamaldehyde cathodic ammonia production

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Highly selective electrosynthesis of imines via electroreduction coupling of nitroarenes with aryl aldehydes on Co_(9)S_(8)with positively charged sulfur vacancies

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第10期65卷 206-216页

作者： dianke xie Tianyi Yang Chongyang Ma Chung-Li Dong Shuangyin Wang Yuqin Zou State Key Laboratory of Chemo/Bio-Sensing and Chemometrics College of Chemistry and Chemical EngineeringAdvanced Catalytic Engineering Research Center of the Ministry of EducationHunan UniversityChangsha 410082HunanChina Department of Physics Tamkang UniversityNew Taipei City 25137TaiwanChina

The electrocatalytic synthesis of imines through the reductive imination of nitroarenes with aldehydes is a facile,environmentally friendly,and valuable *** this study,high selectivity electrosynthesis of imines was realized through the electrocatalytic C-N coupling reaction between nitroarenes and aryl aldehydes on Co_(9)S_(8)nanoflowers with rich sulfur vacancies(Co_(9)S_(8)-Vs).Comparative experiments revealed that positively charged sulfur vacancies play a pivotal role in boosting catalytic selectivity towards ***-deficient sulfur vacancies intensified the adsorption of negatively charged Ph-NO_(2),thereby enhancing the conversion rate of the electrochemical nitrobenzene-reduction reaction(eNB-RR).Simultaneously,sulfur vacancies augmented the adsorption capability of negatively charged Ph-CHO,enriching Ph-CHO species at the electrode interface and expediting the Schiff base condensation reaction *** experimental results show that the reaction conditions can satisfy the different nitroarenes and aryl aldehydes in the electrocatalytic aqueous-phase system under mild conditions to obtain the corresponding imine products in high *** study provides a facile and environmentally friendly pathway for future electrocatalytic synthesis of imine.

关键词： Co-based electrocatalyst Sulfur-vacancies Electrocatalysis Electroreduction coupling

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秦汉时期的诏事、诏使与诏吏辨析

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南都学坛（南阳师范学院人文社会科学学报） 2023年第6期43卷 14-18页

作者：谢绍鹢厦门市社会科学院科研部福建厦门361003

出土秦器物铭文和封泥中有“诏事”或“诏使”“诏吏”二字,辨析众多隶释意见,实指同一职官。一般认为诏事是负责管理制造器物的职官,与属邦有关。但从职官命名原由来看,诏事本职实非负责管理制造器物,而是负责接待来朝聘的诸侯、友邦使... 详细信息

出土秦器物铭文和封泥中有“诏事”或“诏使”“诏吏”二字,辨析众多隶释意见,实指同一职官。一般认为诏事是负责管理制造器物的职官,与属邦有关。但从职官命名原由来看,诏事本职实非负责管理制造器物,而是负责接待来朝聘的诸侯、友邦使者,是典客的属官。秦汉易代,文献和出土材料未见再设诏事之职。由于“诏”字作为皇帝专用的禁忌,“诏事”作为职名并未见有原来意义的设立,而汉代诏使与秦诏事名同实异。

关键词：诏事诏使诏吏

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基于可视化数据挖掘的AGC性能实时监测系统设计

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信息与电脑 2024年第6期36卷 160-162页

作者：谢忠良祝西夏广州东方电科自动化有限公司广东广州1510000 贵州乌江开发有限责任公司思林发电厂贵州遵义563000

随着大数据时代的来临,实时数据处理技术已经成为可视化数据挖掘实时监测系统的关键技术之一。可视化数据挖掘是一个不可或缺的工具,对于分析和挖掘复杂数据至关重要。为提高数据处理和分析的效率,文章设计了基于可视化数据挖掘的自动... 详细信息

随着大数据时代的来临,实时数据处理技术已经成为可视化数据挖掘实时监测系统的关键技术之一。可视化数据挖掘是一个不可或缺的工具,对于分析和挖掘复杂数据至关重要。为提高数据处理和分析的效率,文章设计了基于可视化数据挖掘的自动发电控制(Automatic Generation Control,AGC)性能实时监测系统。

关键词：数据可视化数据挖掘工具实时监测系统

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