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Nano CuO/ZSM-5 zeolite as a green and efficient catalyst for dehydration of 1,4-butanediol to tetrahydrofuran

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Science China Chemistry 2017年第7期60卷 964-969页

作者： Yan Long Shimin Liu Yuqing Fei Qinghe Li youquan deng Centre for Green Chemistry and Catalysis State Key Laboratory for Oxo Synthesis and Selective OxidationState Key Laboratory of Solid LubricationLanzhou Institute of Chemical PhysicsChinese Academy of SciencesLanzhou 730000China Graduate University of Chinese Academy of Sciences Beijing 100049China

Nano CuO/ZSM-5 zeolite was prepared and used as a catalyst for dehydration of 1,4-butanediol(BDO) to tetrahydrofuran(THF) in liquid-phase. It was found that the 4.6 wt% CuO/ZSM-5 displayed good catalytic performance, and nearly 100%of BDO conversion and more than 99% of THF selectivity could be achieved by a rotary evaporator reactor at 170 °C under the atmospheric pressure. With such mild reaction conditions, 2400 g BDO could be converted to THF over 1 g catalyst under semi-continuous operation. Characterizations with X-ray diffraction(XRD), temperature-programmed reduction(TPR),NH3-temperature programmed desorption(TPD), X-ray photoelectron spectroscopy(XPS), transmission electron microscope(TEM) and Brunauer-Emmett-Teller(BET) over fresh and used 4.6 wt% CuO/ZSM-5 were conducted. Based on the results of the characterization and catalytic performance of 4.6 wt% CuO/ZSM-5, it can be conjectured that the formed 1–3 nm CuO nanoparticles, suitable acidity of the catalyst due to the synergic interaction of CuO and ZSM-5 support promoted the dehydration of BDO to THF.

关键词： copper ZSM-5 zeolite tetrahydrofuran 1 4-butanediol green catalysis

Co(acac)_3/BMMImCl as a base-free catalyst system for clean syntheses of N,N'-disubstituted ureas from amines and CO_2

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Science China Chemistry 2010年第7期53卷 1534-1540页

作者： LI Jian GUO XiaoGuang WANG LiGuo MA XiangYuan ZHANG QingHua SHI Feng deng youquan Centre for Green Chemistry and Catalysis Lanzhou Institute of Chemical PhysicsChinese Academy of SciencesLanzhou 730000China Graduate University of Chinese Academy of Sciences Beijing 100039China

A base-free catalyst system Co(acac)3/BMMImCl was developed for the carbonylation of amines with CO2.45%-81% isolated yields for N,N'-dialkylureas and 6%-23% isolated yields for N,N-diarylureas were *** catalyst system was recovered and reused without significant loss in *** this catalyst system,the base catalyst and chemical dehydrant were efficiently *** reaction conditions were also discussed and a postulated mechanism was proposed.

关键词： ionic liquids base-free N,N’-disubstituted ureas amines CO2

MECHANISM OF SULFUR POISONING AND REGENERATION METHODS FOR SUPPORTED METAL CATALYSTS Ⅰ. MECHANISM OF SULFUR POISONING OF Pd(Pt)/Al_2O_3 CATALYSTS IN H_2-O_2 REACTION

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分子催化 1990年第S1期4卷 23-32页

作者： deng youquan An Lindun(Lanzhou Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Lanzhou, China)

Sulfur poisoning mechanism of Pd（Pt）/Al2O3 catalysts for H2—O2 reaction was studied by means of micro-catalytic reaction chromatograph, TPR, XPS, AES, XRD and IR. The results show that the tolerance of Pd/Al2O3 catalysts to surfur poisoning is significantly affected by the O2/H2 ratio and enhanced with the increase of the ratio. In″weak″oxidizing atmosphere, the deactivation is swift and irreversible because of the active components, particularly at the surface, being seriously sulfided by S-2. In ″strong″ oxidizing atmosphere, the poisoning caused by S-2 is reversible to great extent owing to the reaction Ms—S/Al2O3（O2,H2O）/catalyst（Ms（MsO）/Al2O3-SO3-H2O）where Ms signifies Pd or Pt on the surface. But, when the sulfate in catalyst is accumulated in large amount, it could cover or block the active sites, which may be an important cause of the catalyst deactivation in addition to the sulfidization of metal components.

关键词： poisoning oxidizing seriously irreversible accumulated sulfur Pt Sulfur appearance latter

氯铝酸室温离子液体介质中Blanc氯甲基化反应的研究

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化学学报 2003年第1期61卷 133-136页

作者：乔焜邓友全中国科学院兰州化学物理研究所绿色化学研究发展中心兰州730000

在卤化 1 烷基吡啶,1 甲基 3 烷基咪唑季胺盐和盐酸三甲胺与无水AlCl3构成的氯铝酸室温离子液体反应介质中,尝试了苯及其衍生物和氯甲醚的Blanc氯甲基化反应.结果表明底物的不同对反应有较大影响,苯与氯甲醚反应主要生成氯甲基化产物,... 详细信息

在卤化 1 烷基吡啶,1 甲基 3 烷基咪唑季胺盐和盐酸三甲胺与无水AlCl3构成的氯铝酸室温离子液体反应介质中,尝试了苯及其衍生物和氯甲醚的Blanc氯甲基化反应.结果表明底物的不同对反应有较大影响,苯与氯甲醚反应主要生成氯甲基化产物,而烷基苯与氯甲醚反应则主要生成二苯基甲烷衍生物.反应具有适中至高的转化率和选择性,依据底物的不同,反应结束后可以和离子液体系分层,便于产物分离.

关键词：氯铝酸室温离子液体二苯基甲烷 Blanc氯甲基化反应衍生物苯衍生物氯甲醚

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温和条件下甲烷在熔盐介质中的催化转化

化学学报 2000年第12期58卷 1674-1676页

作者：彭家建邓友全中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室兰州730000

利用硝酸银-硝酸钾(摩尔比0.62:0.38)的熔盐体系作反应介质,以CeO_2,Ce(SO_4)_2,Cu(CF_3CO_2)_2,Co(CF_3CO_2)_2等为催化剂,在160℃和6.0MPa条件下甲烷被氧化成丙酮和/或三氟醋酸甲酯。甲烷的氯化则可在含氯化铜的氯化铝-氯化钠(摩尔比1... 详细信息

利用硝酸银-硝酸钾(摩尔比0.62:0.38)的熔盐体系作反应介质,以CeO_2,Ce(SO_4)_2,Cu(CF_3CO_2)_2,Co(CF_3CO_2)_2等为催化剂,在160℃和6.0MPa条件下甲烷被氧化成丙酮和/或三氟醋酸甲酯。甲烷的氯化则可在含氯化铜的氯化铝-氯化钠(摩尔比1:1)的熔盐介质中进行,硫酸银的引入可提高甲烷转化率和一氯甲烷的选择性.

关键词：甲烷熔盐催化转化丙酮三氟醋酸甲酯氯甲烷

室温离子液体催化“一锅法”合成3,4-二氢嘧啶-2-酮

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有机化学 2002年第1期22卷 71-72页

作者：彭家建邓友全中国科学院兰州化学物理研究所

利用室温离子液体作催化剂 ,芳香醛、尿素和乙酰乙酸乙酯或乙酰丙酮三组分缩合制备 3,4 二氢嘧啶 2 酮衍生物 ,反应条件温和 ,反应时间短 ,且不需另加有机溶剂 .考察了不同取代基对芳香醛、尿素和乙酰乙酸乙酯或乙酰丙酮三组分缩合反... 详细信息

利用室温离子液体作催化剂 ,芳香醛、尿素和乙酰乙酸乙酯或乙酰丙酮三组分缩合制备 3,4 二氢嘧啶 2 酮衍生物 ,反应条件温和 ,反应时间短 ,且不需另加有机溶剂 .考察了不同取代基对芳香醛、尿素和乙酰乙酸乙酯或乙酰丙酮三组分缩合反应的影响 .还考察了不同的室温离子液体的催化性能 ,发现 1 丁基 3 甲基咪唑六氟磷酸盐较1 丁基 3

关键词：室温离子液体 Biginelli反应 3,4-二氢嘧啶-2-酮一锅法催化剂

Au/PAni/GC电极的制备及对甲醛的电催化氧化研究

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化学学报 2002年第4期60卷 569-573页

作者：杨宏洲邓友全中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室生态与绿色化学研究发展中心兰州730000

应用循环伏安、恒电位阶跃等方法研究了在苯胺修饰的玻碳电极 (PAni/GC)表面金颗粒的电化学沉积及不同的制备方法对甲醛氧化电催化活性的影响 .研究表明 ,在PAni/GC电极表面 ,金的电沉积在初始阶段遵循扩散控制瞬时成核三维成长模式 .... 详细信息

应用循环伏安、恒电位阶跃等方法研究了在苯胺修饰的玻碳电极 (PAni/GC)表面金颗粒的电化学沉积及不同的制备方法对甲醛氧化电催化活性的影响 .研究表明 ,在PAni/GC电极表面 ,金的电沉积在初始阶段遵循扩散控制瞬时成核三维成长模式 .在碱性介质中 ,电解沉积法制备的电极比循环伏安法制备的电极对甲醛的催化氧化有更高的催化电流 .但是 ,在循环伏安法制备的电极上甲醛的氧化可以在很负的电极电位下发生 .

关键词：电沉积甲醛电催化氧化金电极苯胺玻碳电极催化氧化

超强酸性室温离子液体反应介质中烷烃羰化研究

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化学学报 2002年第8期60卷 1520-1523页

作者：乔焜邓友全中国科学院兰州化学物理研究所

在卤化 1 烷基吡啶和 1 甲基 3 烷基咪唑季胺盐与无水AlCl3组成的超强酸性氯铝酸室温离子液中 ,首次实现了烷烃与CO的直接羰化反应 .2 ,2 ,4 三甲基戊烷可直接与CO反应 ,产物为酮 .

关键词：室温离子液体反应介质羰化烷烃超强酸一氧化碳催化剂酮 2,4,4-三甲基戊烷

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氯铝酸室温离子液体中缩醛和缩酮反应

化学学报 2002年第3期60卷 528-531页

作者：乔焜邓友全中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室生态与绿色化学研究发展中心兰州730000

以取代硫酸等无机酸 ,实现清洁合成为目的 ,在 1 烷基吡啶和 1 甲基 3 烷基咪唑季胺盐与无水AlCl3 构成的室温离子液体为催化剂和反应介质中 ,尝试了醛和酮与甲醇的缩合反应 .醛与甲醇反应 ,产物以缩醛为主 ,酮与甲醇反应则有相当量的A... 详细信息

以取代硫酸等无机酸 ,实现清洁合成为目的 ,在 1 烷基吡啶和 1 甲基 3 烷基咪唑季胺盐与无水AlCl3 构成的室温离子液体为催化剂和反应介质中 ,尝试了醛和酮与甲醇的缩合反应 .醛与甲醇反应 ,产物以缩醛为主 ,酮与甲醇反应则有相当量的Aldol缩合产物 .依反应底物不同 ,可获得适中至高的转化率和选择性 .同时 ,一些产物因不溶于离子液体中而分层 ,便于产物分离 .

关键词：氯铝酸室温离子液体缩醛缩酮缩合反应清洁合成催化剂