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Oxidative degradation of phenol by sulfidated zero valent iron under aerobic conditions:The effect of oxalate and tripolyphosphate ligands

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Journal of Environmental Sciences 2021年第2期33卷 82-89页

作者： Xianglong Kong Chengwu Zhang Jingyi Zhang Lishuang Xuan chuanyu qin Key Laboratory of Groundw ater Resources and Environment Ministry of EducationJilin UniversityChangchun 130021China Jilin Prouindal Key Laboratory of Water Resources and Enuironment jinin UniversityChangchun 130021China National and Local Joint Engineering Laboratory for Petrochem ical Contaminated Site Control and Remediation Technology Jilin UniversityChangchun 130021China

After adding either organic or inorganic ligands,sulfidated nano-zero-valent iron(Sn ZVI)was used for aerobic degradation of phenol,and the effect of the ligand species on oxidation performance was investigated.We found that Sn ZVI hardly degraded phenol in the absence of ligand addition.Ligands initiated and promoted the degradation of pollutants by Sn ZVI.The data herein show that a characteristic inorganic ligand,tripolyphosphate(TPP),is more effective in enhancing oxidation than a characteristic organic ligand oxalate.In addition to the scavenging of reactive oxidants by the organic ligand,more ferrous ion(Fe(Ⅱ))dissolution from Sn ZVI in the TPP system is another cause for the superior enhancement by the inorganic ligand.In the oxalate system,as the sulfur content of Sn ZVI increased,the oxidation efficiency increased because Fe S shell promoted the transfer of electrons to produce more reactive oxygen species(ROS).In TPP system,the effect of sulfur content on oxidation performance is more complex.The Sn ZVI with low sulfur content showed poor oxidation performance compared with that of n ZVI.Further experiments proved that sulfidation might weaken the complexation of TPP with surface bound Fe,which would slow down the ionic Fe(II)dissolution rate.Therefore,sulfidation has the dual effects of enhancing electron transfer and inhibiting the complexation of inorganic ligands.In addition,the mechanisms of ROS generation in different ligand systems were investigated herein.Results showed that the critical ROS in both the oxalate and TPP systems are hydroxyl radicals,and that they are produced via one-electron activation of O_(2).

关键词： Zero valent iron Sulfidation Tripolyphosphate Oxalate Oxygen activation

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Degradation of organic contaminants through the activation of oxygen using zero valent copper coupled with sodium tripolyphosphate under neutral conditions

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Journal of Environmental Sciences 2020年第4期32卷 375-384页

作者： Chengwu Zhang Lishuang Xuan Jingyi Zhang Fang Yuan Xianglong Kong chuanyu qin Key Laboratory of Groundwater Resources and Environment Ministry of EducationJilin UniversityChangchun 130021China Jilin Provincial Key Laboratory of Water Resources and Environment Jilin UniversityChangchun 130021China National and Local Joint Engineering Laboratory for Petrochemical Contaminated Site Control and Remediation Technology Jilin UniversityChangchun 130021China

In this study,sodium tripolyphosphate(STPP)was used to promote the removal of organic pollutants in a zero-valent copper(ZVC)/O2 system under neutral conditions for the first time.20 mg/L p-nitrophenol(PNP)can be completely decomposed within 120 min in the ZVC/O2/STPP system.The PNP degradation process followed pseudo-first-order kinetics and the degradation rate of PNP gradually increased upon the decreasing ZVC particle size.The optimal pH of the reaction system was 5.0.Our mechanism investigation showed that Cu+generated by ZVC corrosion was the main reducing agent for the activation of 02 to produce ROS.-OH was identified as the only ROS formed during the degradation of PNP and its production pathway was the double-electron activation of O2(O2→H2 O2→·OH).In this process,STPP did not only promote the release of Cu+through its complexation,but also promoted the production of OH by reducing the redox potential of Cu2+/Cu+.In addition,we could initiate and terminate the reaction by controlling the pH.At pH8.1,the reaction was terminated.STPP was recycled to continuously promote the corrosion of ZVC and O2 activation as long as the pH was<8.1.This study provided a new and efficient way for O2 activation and organic contaminants removal.

关键词： Sodium tripolyphosphate Zero valent copper corrosion Oxygen activation pH control

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Remediation of 2,4-dichlorophenol-contaminated groundwater using nano-sized CaO_(2)in a two-dimensional scale tank

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Frontiers of Environmental Science & Engineering 2021年第5期15卷 123-132页

作者： Tianyi Li Chengwu Zhang Jingyi Zhang Song Yan chuanyu qin Key Laboratory of Groundwater Resources and Environment(Ministry of Education) Jilin UniversityChangchun130021China Jilin Provincial Key Laboratory of Water Resources and Environment Jilin UniversityChangchun130021China National and Local Joint Engineering Laboratory for Petrochemical Contaminated Site Control and Remediation Technology Jilin UniversityChangchun130021China

This study evaluates the applicability of nano-sized calcium peroxide(CaO_(2))as a source of H_(2)O_(2)to remediate 2,4-dichlorophenol(2,4-DCP)contaminated groundwater via the advanced oxidation process(AOP).First,the effect and mechanism of 2,4-DCP degradation by CaO_(2)at different Fe concentrations were studied(Fenton reaction).We found that at high Fe concentrations,2,4-DCP almost completely degrades via primarily the oxidation of·OH within 5 h.At low Fe concentrations,the degradation rate of 2,4-DCP decreased rapidly.The main mechanism was the combined action of·OH and O_(2)^(·−).Without Fe,the 2,4-DCP degradation reached 13.6%in 213 h,primarily via the heterogeneous reaction on the surface of CaO_(2).Besides,2,4-DCP degradation was significantly affected by solution pH.When the solution pH was>10,the degradation was almost completely inhibited.Thus,we adopted a two-dimensional water tank experiment to study the remediation efficiency CaO_(2)on the water sample.We noticed that the degradation took place mainly in regions of pH<10(i.e.,CaO_(2)distribution area),both upstream and downstream of the tank.After 28 days of treatment,the average 2,4-DCP degradation level was≈36.5%.Given the inadequacy of the results,we recommend that groundwater remediation using nano CaO_(2):(1)a buffer solution should be added to retard the rapid increase in pH,and(2)the nano CaO_(2)should be injected copiously in batches to reduce CaO_(2)deposition.

关键词： Calcium peroxide 2,4-DCP Reaction zone Fenton reaction

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Maternal Preconception Serum Alanine Aminotransferase Levels and Risk of Preterm Birth among Reproductive-Aged Women—China,2013-2017

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China CDC weekly 2024年第10期6卷 181-188,I0001页

作者： chuanyu Zhao Jiajing Jia Hanbin Wu qin Xu Xinyi Lyu Meiya Liu Xuan Hu Jueming Lei Yuzhi Deng Yuan He Yuanyuan Wang Zuoqi Peng Ya Zhang Hongguang Zhang Qiaomei Wang Haiping Shen Yiping Zhang Donghai Yan Ying Yang Xu Ma National Research Institute for Family Planning BeijingChina National Human Genetic Resources Center BeijingChina Graduate School of Peking Union Medical College BeijingChina Department of Epidemiology Fuwai HospitalNational Center for Cardiovascular DiseasesChinese Academy of Medical Sciences and Peking Union Medical CollegeBeijingChina

Summary What is already known about this topic?The significance of maternal liver health concerning preterm birth(PTB)is well recognized;however,there is a gap in understanding the precise influence of preconception s... 详细信息

关键词： Serum precise concerning

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鼠李糖脂对苯系物污染含水层的修复效果研究

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环境污染与防治 2023年第10期45卷 1352-1356页

作者：曲丹姚禹赵冬宇秦传玉宝航环境修复有限公司北京100012 吉林大学地下水资源与环境教育部重点实验室吉林长春130021 吉林大学新能源与环境学院吉林长春130021 吉林大学石油化工污染场地控制与修复技术国家地方联合工程实验室吉林长春130021

通过模拟污染介质的静态脱附实验和一维模拟柱冲洗实验,对比了鼠李糖脂、Tween-80、TX-100对苯的修复效果,筛选出最优表面活性剂进行实际污染土样修复,确定最佳修复技术参数。结果表明:3种表面活性剂对苯的脱附效果为鼠李糖脂>Tween-80>... 详细信息

通过模拟污染介质的静态脱附实验和一维模拟柱冲洗实验,对比了鼠李糖脂、Tween-80、TX-100对苯的修复效果,筛选出最优表面活性剂进行实际污染土样修复,确定最佳修复技术参数。结果表明:3种表面活性剂对苯的脱附效果为鼠李糖脂>Tween-80>TX-100。采用鼠李糖脂淋洗液进行实际污染土样动态冲洗修复时,鼠李糖脂质量分数宜为0.20%,冲洗流速不宜超过14.4 mL/d,淋洗液冲洗量宜为4倍孔隙体积(PV),在此条件下苯的出流质量浓度最低可达到0.29 mg/L。在实际污染场地修复应用时,修复后应持续注入2倍PV以上的清水冲洗出残留污染物和修复药剂,研究结果可为苯系物污染含水层的表面活性剂修复提供理论指导和技术支撑。

关键词：表面活性剂鼠李糖脂含水层苯系物修复冲洗

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基于抽注水的水动力循环井不同抽注流量对地下水流场的影响

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安全与环境工程 2023年第4期30卷 203-210页

作者：张莉白静赵冬宇姚禹秦传玉吉林大学地下水资源与环境教育部重点实验室吉林长春130021 吉林大学新能源与环境学院吉林长春130021

地下水循环井是修复地下水污染的常用技术,其修复效果主要取决于地下水流场的特点。目前,针对地下水循环井作用下地下水流向、流速、水力影响半径的刻画尚不明确,限制了其工艺的设计和运行。结合空间水头实时监测、可视化染色试验、软... 详细信息

地下水循环井是修复地下水污染的常用技术,其修复效果主要取决于地下水流场的特点。目前,针对地下水循环井作用下地下水流向、流速、水力影响半径的刻画尚不明确,限制了其工艺的设计和运行。结合空间水头实时监测、可视化染色试验、软件数值模拟等手段,全面分析了抽水-注水驱动的水动力循环井地下水流场特点。结果表明:水动力循环井的水力影响半径均为抽注管段间距3倍以上且随抽注流量的增加而增大;在保证最大抽注流量不变的条件下,水动力循环井注入流量大于抽出流量时的水力影响半径显著大于注入流量小于抽出流量时的水力影响半径;当抽注流量相等时,水动力循环井的水力影响区域形状呈椭圆形,当抽注流量不等时呈心形,且在抽出流量大于和小于注入流量时分别呈正心形和倒心形;以水动力循环井水平中线为轴,当抽注流量相等时,上下区域内水平流速与垂直流速的比值基本相同,当注入流量大于和小于抽出流量时,上部区域水平流速与垂直流速的比值分别大于和小于下部区域。该研究结果可为水动力循环井技术的应用提供理论指导,为水动力循环井抽注流量选择、井位及修复范围的确定提供理论依据。

关键词：水动力循环井含水层污染修复抽注流量地下水流场数值模拟

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绿色合成氧化亚铜/无纺布选择性去除阴离子染料

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环境化学 2023年第10期42卷 3534-3545页

作者：赵妍陈升宇赵隆磊冯河川丰惠敏秦传玉地下水资源与环境教育部重点实验室吉林大学长春130021 长春理工大学化学与环境工程学院长春130022

以茶多酚为还原剂绿色合成氧化亚铜/无纺布复合材料,应用于染料的选择性去除.通过XRD、EDS、SEM、FTIR、BET、XPS等对复合材料进行表征分析,结果表明,Cu_(2)O颗粒呈较为规则的球形并均匀地分布于无纺布上;该复合材料对阴离子染料(金橙... 详细信息

以茶多酚为还原剂绿色合成氧化亚铜/无纺布复合材料,应用于染料的选择性去除.通过XRD、EDS、SEM、FTIR、BET、XPS等对复合材料进行表征分析,结果表明,Cu_(2)O颗粒呈较为规则的球形并均匀地分布于无纺布上;该复合材料对阴离子染料(金橙Ⅱ、刚果红、甲基橙)有良好的选择去除效果;其中,氧化亚铜/无纺布对金橙Ⅱ的去除率可达96.26%,去除过程符合伪二级动力学模型和Langmuir吸附等温模型;复合材料在3次循环去除染料后,去除率仍保持在75.41%,稳定性较高且能实现快捷回收.

关键词：绿色合成茶多酚氧化亚铜无纺布选择去除性

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Fe^(3+)-EDTA催化CaO_(2)类Fenton体系降解苯酚的机制及效果

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环境化学 2023年第9期42卷 3148-3156页

作者：宣丽爽张成武姚禹张莉秦传玉吉林大学新能源与环境学院长春130021

基于CaO_(2)的类Fenton体系具有缓释H2O_(2)、高效降解污染物、有效作用周期长等优点,在环境修复领域得到广泛应用.但目前研究主要针对Fe^(2+);CaO_(2)体系,关于Fe^(3+);CaO_(2)的研究较少,而如何提高Fe^(3+)活化CaO_(2)的能力,是铁离... 详细信息

基于CaO_(2)的类Fenton体系具有缓释H2O_(2)、高效降解污染物、有效作用周期长等优点,在环境修复领域得到广泛应用.但目前研究主要针对Fe^(2+);CaO_(2)体系,关于Fe^(3+);CaO_(2)的研究较少,而如何提高Fe^(3+)活化CaO_(2)的能力,是铁离子高效循环利用、污染物持续降解的关键.本研究有针对性地建立了Fe^(3+);EDTA;CaO_(2)体系,对其降解能力、作用机制、关键因素进行了深入分析,结果表明,Fe^(3+);EDTA;CaO_(2)体系在中性条件下对苯酚的降解率在95%以上,EDTA的加入可以明显增加铁离子在中性环境中的溶解度,而且EDTA可以桥接CaO_(2)和Fe^(3+),加快二者之间的电子转移速率,促进Fe^(3+);Fe^(2+)循环,改善苯酚的降解效果;活性自由基测定的实验表明,降解苯酚起主要作用的活性自由基是羟基自由基(·OH),·O_(2)^(-)起到还原Fe^(3+)的作用,促进Fe^(3+);Fe^(2+)循环.本研究对CaO_(2)类Fenton体系的应用具有一定的理论意义.

关键词：过氧化钙(CaO_(2)) 三价铁(Fe^(3+)) 乙二胺四乙酸二钠(EDTA) 类芬顿苯酚

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胶态微泡沫在非饱和多孔介质中的迁移规律及影响因素

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吉林大学学报（地球科学版） 2019年第6期49卷 1732-1740页

作者：秦传玉郭超何宇吉林大学新能源与环境学院

传统原位土壤淋洗修复存在淋洗效率低、淋洗液迁移难控制、污染范围易扩大的弊端。胶态微泡沫(CGAs)密度轻、粒径小、流动性好,可以有效解决传统液相淋洗修复中的问题。在修复过程中,压力作为一项重要的指标,可以有效地反映CGAs在介质... 详细信息

传统原位土壤淋洗修复存在淋洗效率低、淋洗液迁移难控制、污染范围易扩大的弊端。胶态微泡沫(CGAs)密度轻、粒径小、流动性好,可以有效解决传统液相淋洗修复中的问题。在修复过程中,压力作为一项重要的指标,可以有效地反映CGAs在介质中的迁移分布;因而本研究通过一维和二维动态模拟实验探讨了介质粒径、介质含水量、聚合物(黄原胶)添加等对土壤修复体系压力的影响以及CGAs在土壤中的运移规律。研究表明:随着介质粒径、介质含水量、黄原胶质量浓度的增大,体系中压力总体呈现降低趋势;CGAs从模拟槽一侧单点注入介质时,其在介质中的迁移轨迹呈现近似半圆形,在覆盖区域分布均匀,能够有效克服重力对其迁移分布的影响;随着介质粒径的增大,CGAs在介质中的波及效率先增大后减小,介质粒径为0.8~1.0mm时波及效率最大,为34.77%;随着含水量的增加,CGAs的波及效率随之增加;黄原胶的添加有效增加了CGAs在介质中的波及效率,黄原胶质量浓度为500mg/L时CGAs波及效率最大,为40.28%,是未添加黄原胶时的1.48倍。

关键词：胶态微泡沫波及效率黄原胶压力

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氮掺杂碳纳米管的合成及活化过一硫酸盐的性能与机理

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高等学校化学学报 2020年第11期41卷 2503-2510页

作者：闫松张成武袁芳秦传玉吉林大学新能源与环境学院地下水资源与环境教育部重点实验室石油化工污染场地控制与修复技术国家联合工程实验室长春130012

以多壁碳纳米管(MWCNT)为原材料,三聚氰胺为氮前体,采用高温煅烧法制得了含氮量约3.33%(摩尔分数)的氮掺杂碳纳米管(N-CNT-700),该纳米管为一维材料.N-CNT-700活化过一硫酸盐(PMS)体系60 min内对苯酚的降解效率可达100%,总有机碳(TOC)... 详细信息

以多壁碳纳米管(MWCNT)为原材料,三聚氰胺为氮前体,采用高温煅烧法制得了含氮量约3.33%(摩尔分数)的氮掺杂碳纳米管(N-CNT-700),该纳米管为一维材料.N-CNT-700活化过一硫酸盐(PMS)体系60 min内对苯酚的降解效率可达100%,总有机碳(TOC)去除率可达61.6%,体系的活化能为35.4 kJ/mol.通过电子顺磁共振(EPR)检测、掩蔽实验及PMS浓度测定等方式确定了体系降解机制为自由基(·OH,SO4·−)与非自由基共同作用,除去9%的吸附去除外,91%的氧化降解中自由基作用占比约49%,单线态氧(1O2)作用占比约18%,活性中间体作用占比约24%.N-CNT-700的反应活性随着重复利用次数的增加而降低,高温处理可以恢复其高反应活性.煅烧温度影响材料中的氮含量及种类,N-CNT的反应活性与氮含量成正比,且与石墨氮含量密切相关.

关键词：碳纳米管氮掺杂过一硫酸盐苯酚反应活性

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