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ZnZrO_(x)固溶体催化剂表面羟基在CO_(2)加氢制甲醇中的作用

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第2期45卷 162-173页

作者：沙峰唐珊汤驰洲冯振东王集杰李灿中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023 南开大学材料科学与工程学院国家新材料研究院天津300350 中国科学院大学北京100049

CO_(2)大量排放导致的全球气候变化对人类社会的发展造成不利影响,控制CO_(2)排放是摆在全人类面前的一项紧迫任务.利用太阳能等可再生能源获得的绿氢将CO_(2)转化为以甲醇为代表的燃料和化学品,即太阳燃料合成,不仅能够实现CO_(2)的减... 详细信息

CO_(2)大量排放导致的全球气候变化对人类社会的发展造成不利影响,控制CO_(2)排放是摆在全人类面前的一项紧迫任务.利用太阳能等可再生能源获得的绿氢将CO_(2)转化为以甲醇为代表的燃料和化学品,即太阳燃料合成,不仅能够实现CO_(2)的减排利用,而且能够将可再生能源储存于液体燃料,对缓解全球气候变化和能源危机具有重要的战略意义.CO_(2)加氢制甲醇是衔接当下化石能源时代和未来可再生能源时代的重要桥梁,亦是实现碳达峰、碳中和目标切实可行的路径之一.高效、稳定的CO_(2)加氢制甲醇催化剂是实现这条路径的关键因素.在众多催化剂中,以ZnZrO_(x)为代表的固溶体催化剂因具有高甲醇选择性、良好热稳定性、可抗硫中毒特性而备受关注.因此,设计和开发更高效的ZnZrO_(x)固溶体催化剂对于CO_(2)加氢制甲醇规模化应用尤为重要.本文分别利用蒸氨法和共沉淀法制得了相同组成的ZnZrO_(x)固溶体催化剂,并用于催化CO_(2)加氢制甲醇.结果表明,蒸氨法制得的ZnZrO_(x)-RA催化剂比共沉淀法制得的ZnZrO_(x)-CP催化剂在低温下对甲醇合成更高效,且ZnZrO_(x)-RA催化剂在连续运行100 h后没有表现出失活迹象.动力学分析结果表明,ZnZrO_(x)-RA催化剂具有更低的甲醇合成表观活化能和更高的CO生成表观活化能,H_(2)和CO_(2)的反应级数分别接近一级和零级,并且高H_(2)分压和低CO_(2)分压有利于甲醇合成.X射线粉末衍射、高分辨透射电子显微镜、紫外可见漫反射、X射线光电子能谱、傅里叶变换红外和CO程序升温脱附等表征结果表明,ZnZrO_(x)-RA和ZnZrO_(x)-CP催化剂均以固溶体形式存在,但前者表面富含更多以Zn-OH形式存在的羟基.H_(2)和CO_(2)程序升温脱附以及氘气-氢气同位素交换结果表明,ZnZrO_(x)-RA催化剂上的H_(2)和CO_(2)吸附能力强于ZnZrO_(x)CP催化剂,且ZnZrO_(x)-RA催化剂具有更强的H_(2)解离活化能力.原红外实验表明,ZnZrO_(x)-RA催化剂上CO_(2)经HCOO*和H3CO*中间体加氢生成甲醇,且ZnZrO_(x)-RA催化剂上的HCOO*和H3CO*物种浓度显著高于ZnZrO_(x)-CP催化剂.ZnZrO_(x)-RA催化剂中的Zn-OH不仅能促进H_(2)和CO_(2)的吸附与活化,而且能促进HCOO*物种生成以及稳定所生成的HCOO*物种,从而促进CO_(2)高选择性地加氢制甲醇.综上,本文为合理设计CO_(2)加氢制甲醇催化剂提供了新思路.

关键词：表面羟基 ZnZrO_(x)固溶体二氧化碳加氢甲醇合成制备方法

High-Performance Electrocatalyst for Oxygen Reduction Based on Graphene Oxide, Dual N-Containing Ligands, Iron, and Cobalt

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High-Performance Electrocatalyst for Oxygen Reduction Based ...

CO2选择性加氢制甲醇非铜基催化剂研究进展

第十四届全国青年催化学术会议

作者： Yan Xie Huanqiao Li chizhou tang Shushuang Li Jia Li Yang Lv Xuming Wei Yujiang Song Dalian Institute of Chemical Physics Chinese Academy of Sciences

＜正＞Fuel cells and metal-air batteries are two of the most promising clean energy technologies. A key component of the devices is electrocatalyst that accelerates sluggish oxygen reduction reaction （ORR） at the cathode. Conventional electrocatalyst is based on precious metals like Pt, inevitably causing an unaffordable cost. Non-noble metal （NNM） electrocatalysts with low-cost, high activity and excellent

关键词： electrocatalyst oxygen reduction reaction graphene fuel cells

来源： cnki会议评论

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cnki会议

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科技导报 2020年第23期38卷 113-127页

作者：沙峰韩哲汤驰洲唐珊王集杰李灿南开大学材料科学与工程学院天津300350 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室洁净能源国家实验室(筹)大连116023

综述了CO2选择性加氢制甲醇非铜基催化剂的研究进展,着重讨论了负载型金属催化剂、双金属催化剂、固溶体催化剂、氧化铟基催化剂。分析表明,以MaZrOx(Ma=Zn, Ga, Cd)固溶体催化剂为代表的新兴复合氧化物催化剂及In2O3基催化剂,可同时实... 详细信息

综述了CO2选择性加氢制甲醇非铜基催化剂的研究进展,着重讨论了负载型金属催化剂、双金属催化剂、固溶体催化剂、氧化铟基催化剂。分析表明,以MaZrOx(Ma=Zn, Ga, Cd)固溶体催化剂为代表的新兴复合氧化物催化剂及In2O3基催化剂,可同时实现高甲醇选择性、高甲醇收率、良好稳定性,极具大规模工业化应用前景。

关键词： CO2 甲醇液态阳光多相催化

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太阳燃料甲醇合成

化工进展 2022年第3期41卷 1309-1317页

作者：王集杰韩哲陈思宇汤驰洲沙峰唐珊姚婷婷李灿中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049 南开大学材料科学与工程学院天津300350

我国将力争于2060年前实现碳中和,而实现碳中和的根本途径是能源利用形式由化石能源向可再生能源转变。本文指出太阳燃料甲醇合成(又称“液态阳光”)是利用太阳能等可再生能源分解水制取绿氢,再将二氧化碳与绿氢结合转化为甲醇的综合性... 详细信息

我国将力争于2060年前实现碳中和,而实现碳中和的根本途径是能源利用形式由化石能源向可再生能源转变。本文指出太阳燃料甲醇合成(又称“液态阳光”)是利用太阳能等可再生能源分解水制取绿氢,再将二氧化碳与绿氢结合转化为甲醇的综合性技术,它不仅可将再生能源存储在液体燃料甲醇中,还可解决重要领域如冶金、建材、化工中的刚性二氧化碳排放,是实现碳中和目标切实可行的技术路线和有力手段。本文就作者团队研究发展的液态阳光水分解制氢和二氧化碳加氢制甲醇技术进行总结,并对当前液态阳光技术的工业应用进行了介绍。

关键词：液态阳光水分解制氢绿色氢能二氧化碳加氢绿色甲醇合成

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液态阳光甲醇合成技术

化学反应工程与工艺 2023年第5期39卷 461-469页

作者：唐珊汤驰洲韩哲沙峰陈思宇王集杰中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

大气中二氧化碳等温室气体浓度升高引起了包括全球变暖在内的一系列气候变化问题,二氧化碳减排已势在必行。液态阳光甲醇合成技术利用绿色氢气还原二氧化碳生产绿色甲醇,具有广阔的应用前景。本文简要分析介绍了液态阳光甲醇合成技术的... 详细信息

大气中二氧化碳等温室气体浓度升高引起了包括全球变暖在内的一系列气候变化问题,二氧化碳减排已势在必行。液态阳光甲醇合成技术利用绿色氢气还原二氧化碳生产绿色甲醇,具有广阔的应用前景。本文简要分析介绍了液态阳光甲醇合成技术的原理、可行性、示范项目、经济性和应用市场。目前,液态阳光甲醇合成技术已经成功实现工业化示范,将成为实现碳中和目标的重要技术路径。

关键词：液态阳光甲醇二氧化碳绿色氢气可再生能源

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池州傩戏:文化特质、功能与传承创新

长江师范学院学报 2024年第1期40卷 30-38页

作者：汤付强湖南科技大学教育学院湖南湘潭411100

池州傩戏是我国非物质文化遗产,随着社会现代化步伐的加快,池州傩戏的传承现状堪忧。通过探究池州傩戏的文化特质、功能,探寻池州傩戏与现代社会融合的路径,促进传统民俗文化焕发现代化的生机,为其他民间非物质文化遗产的传承与发展提... 详细信息

池州傩戏是我国非物质文化遗产,随着社会现代化步伐的加快,池州傩戏的传承现状堪忧。通过探究池州傩戏的文化特质、功能,探寻池州傩戏与现代社会融合的路径,促进传统民俗文化焕发现代化的生机,为其他民间非物质文化遗产的传承与发展提供借鉴思路。池州傩戏内含古文化的特质,沿袭了古傩文化驱邪纳福的功用、保留了宗族文化特质、融合了佛道文化色彩。池州傩戏在当代社会中具有健身、美学和文化功能的价值,可通过提高民众的傩文化认同感、增强傩文化传承自觉性、加强资金政策保障、建立傩文化创新特色产业、打造区域傩文化形象、促进城市公共空间的傩文化渗透等策略促进池州傩戏的传承创新。

关键词：池州傩戏文化特质社会功能传承创新

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A novel method for chemistry tabulation of strained premixed/stratified flames based on principal component analysis

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Applied Mathematics and Mechanics(English Edition) 2018年第6期39卷 855-866页

作者： Peng tang Hongda ZHANG Taohong YE Zhou YU Zhaoyang XIA Department of Thermal Science and Energy Engineering University of Science and Technology of China School of Mechatronics Engineering Chizhou University Shenyang Engine Research Institute Aero Engine(Group) Corporation of China

The principal component analysis （PCA） is used to analyze the high dimen- sional chemistry data of laminar premixed/stratified flames under strain effects. The first few principal components （PCs） with larger contribution ratios axe chosen as the tabu- lated scalars to build the look-up chemistry table. Prior tests show that strained premixed flame structure can be well reconstructed. To highlight the physical meanings of the tabu- lated scalars in stratified flames, a modified PCA method is developed, where the mixture fraction is used to replace one of the PCs with the highest correlation coefficient. The other two tabulated scalars are then modified with the Schmidt orthogonalization. The modified tabulated scalars not only have clear physical meanings, but also contain passive scalars. The PCA method has good commonality, and can be extended for building the thermo-chemistry table including strain rate effects when different fuels are used.

关键词： premixed flame stratified flame strain rate principal component analysis(PCA) chemistry table

废弃风机叶片非金属粉末热解产物增强环氧树脂复合材料的制备与性能探究

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环境工程学报 2024年第5期18卷 1415-1424页

作者：陈云燕张翔陈阳汤之杰黄庆徐利军王晓岩上海第二工业大学资源与环境工程学院上海201209 安徽池州西恩新材料科技有限公司池州247100 上海第二工业大学能源与材料学院上海201209

针对风机叶片大量报废后处理处置的问题,将废弃风机叶片非金属粉末(retired wind turbine blades,RWTBs)热解后的产物(记作P-RWTBs)作为填料,三乙烯四胺(triethylenetetramine,TETA)为固化剂,环氧树脂(epoxy resin,EP)为基体,陶瓷粉(ceramic powder,CP)和KH-560偶联剂为添加剂制备复合材料样条,实现了废弃风机叶片的回收及再利用。通过浇筑成型法制备了复合材料,探究了热解条件对RWTBs热解失重率的影响及CP添加量、KH-560的质量分数对复合材料的力学性能、耐热性能和耐腐蚀性能的影响。结果表明,当升温速率为10℃·min^(−1)时,热解的最佳条件为600℃停留6 h,此时RWTBs表面的热固性树脂被彻底热解。当以TETA为固化剂、20%CP为添加剂、PRWTBs为填料时,通过2%KH-560处理后制备的P-RWTBs-2%KH-560/20%CP/EP复合材料具有较好的力学性能,拉伸强度、弯曲强度和冲击强度可分别达到55.59 MPa、86.43 MPa和23.99 kJ·m^(−2),相较于TETA/EP,分别提高了23.1%、77.1%和35.3%。当温度达到360.7℃时,P-RWTBs-2%KH-560/20%CP/EP复合材料的热解失重率为30%,相较于TETA/EP提高了15.9℃。经过48h酸浸后的P-RWTBs-2%KH-560/20%CP/EP复合材料拉伸强度、弯曲强度和冲击强度分别降低了10%、2.4%和5.4%,相较于RWTBs/20%CP/EP,具有更强的耐腐蚀性能。P-RWTBs-2%KH560/20%CP/EP复合材料性能的提升主要是由于KH-560接枝在P-RWTBs表面形成了一层硅烷分子覆盖层,其中亲水基团与EP基体中的羟基发生氢键作用,增强了填料与基体之间的相互作用力,加强了复合材料的界面结合强度,同时提升了复合材料的亲水性和亲油性,使其表面更加稳定光滑,能有效减缓腐蚀速度。该研究可为废弃风机叶片的资源回收再利用提供一个新的思路。

关键词：废弃风机叶片环氧树脂热解力学性能复合材料

不同紫云英翻压量和施氮水平对皖南稻区土壤肥力和水稻养分吸收及产量的影响

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土壤通报 2024年第3期55卷 669-676页

作者：程文龙卜容燕王慧胡润李敏韩上朱勤唐杉武际安徽省农业科学院土壤肥料研究所/养分循环与资源环境安徽省重点实验室安徽合肥230031 池州市农业科学研究院安徽池州247100

【目的】研究紫云英(Astragalus sinicus L.)与氮肥不同配施比例下土壤养分含量变化及水稻对养分的吸收利用特征,为南方稻区紫云英与化学氮肥的合理利用提供理论依据。【方法】在水稻-紫云英轮作体系下,设常规施肥为对照处理(100N%,CF)... 详细信息

【目的】研究紫云英(Astragalus sinicus L.)与氮肥不同配施比例下土壤养分含量变化及水稻对养分的吸收利用特征,为南方稻区紫云英与化学氮肥的合理利用提供理论依据。【方法】在水稻-紫云英轮作体系下,设常规施肥为对照处理(100N%,CF)、2个氮肥用量水平下(80N%、60N%)4个紫云英翻压量(15、22.5、30、37.5 t hm^(-2))处理,总共9个处理。在水稻收获期,测定土壤pH、有机质、全氮、有效磷、速效钾养分含量、水稻氮磷钾养分吸收量,通过偏最小二乘法路径模型(PLS-PM)对不同指标进行相关性分析。【结果】在80%N和60%N水平下,当紫云英翻压量达到22.5 t hm^(-2)及以上时,能显著提高土壤有效磷的含量,提升幅度分别为5.08%~7.46%和5.40%~12.38%,且对土壤速效钾含量有一定提升作用。在两种氮水平下,当紫云英翻压量分别达到22.5 t hm^(-2)和30 t hm^(-2)以上时,能显著提高水稻地上部全磷、全钾养分吸收量,并能维持水稻产量不下降。相关性分析显示,紫云英翻压量和施氮肥水平分别与土壤速效养分含量和土壤全氮含量具有极显著的正相关关系,且与水稻地上部养分吸收量和水稻产量均为显著正相关。【结论】紫云英翻压对土壤有机质、全氮含量具有正效应,且能显著提高土壤有效磷和速效钾含量,进而提高水稻地上部养分吸收量及其产量。施氮肥水平则主要显著影响土壤全氮的含量,从而提高水稻地上部养分吸收量及其产量。在皖南稻区,减施20%化学氮肥,紫云英翻压量为22.5 t hm^(-2)以上,以及减施40%化学氮肥,紫云英翻压量为30 t hm^(-2)以上时,可保持水稻稳产。

关键词：紫云英氮肥水稻产量土壤肥力