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Simultaneous removal of Cd(Ⅱ)and As(Ⅴ)by ferrihydrite-biochar composite:Enhanced effects of As(Ⅴ)on Cd(Ⅱ)adsorption

Journal of Environmental Sciences 2024年第5期139卷 267-280页

作者： Wenjun Zeng Yang Lu Jingyan Zhou Jie Zhang Yuanxiao Duan changxun dong Wencheng Wu College of Sciences Nanjing Agricultural UniversityNanjing 210095China South China Institute of Environmental Sciences Ministry of Ecology and EnvironmentGuangzhou 510655China Guangdong Engineering&Technology Research Center for System Control of Livestock and Poultry breeding Pollution Guangzhou 510655China

The coexistence of cadmium(Cd(Ⅱ))and arsenate(As(Ⅴ))pollution has long been an environmental ***,a porous carbonaceous material with tunable functionality,has been used for the remediation of contaminated ***,it is still challenging for the dynamic quantification and mechanistic understanding of the simultaneous sequestration of multi-metals in biochar-engineered environment,especially in the presence of *** this study,ferrihydrite was coprecipitated with biochar to investigate how ferrihydritebiochar composite affects the fate of heavy metals,especially in the coexistence of Cd(Ⅱ)and As(Ⅴ).In the solution system containing both Cd(Ⅱ)and As(Ⅴ),the maximum adsorption capacities of ferrihydrite-biochar composite for Cd(Ⅱ)and As(Ⅴ)reached 82.03μmol/g and 531.53μmol/g,respectively,much higher than those of the pure biochar(26.90μmol/g for Cd(Ⅱ),and 40.24μmol/g for As(Ⅴ))and ferrihydrite(42.26μmol/g for Cd(Ⅱ),and 248.25μmol/g for As(Ⅴ)).Cd(Ⅱ)adsorption increased in the presence of As(Ⅴ),possibly due to the changes in composite surface charge in the presence of As(Ⅴ),and the increased dispersion of ferrihydrite by *** microscopic and mechanistic results showed that Cd(Ⅱ)complexed with both biochar and ferrihydrite,while As(Ⅴ)was mainly complexed by ferrihydrite in the Cd(Ⅱ)and As(Ⅴ)coexistence *** posed vital importance for the co-adsorption of Cd(Ⅱ)and As(Ⅴ).The different distribution patterns revealed by this study help to a deeper understanding of the behaviors of cations and anions in the natural environment.

关键词： Ferrihydrite Biochar Cadmium Arsenate Simultaneous sequestration Binding mechanisms

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Mechanism and kinetics of aluminum dissolution during copper sorption by acidity paddy soil in South China

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Journal of Environmental Sciences 2015年第8期27卷 100-106页

作者： Peiya Liu Yujiao Li Qinliang Wen changxun dong Genxing Pan College of Sciences Nanjing Agricultural University Institute of Resource Ecosystem and Environment of Agriculture Nanjing Agricultural University

Soil aggregates were prepared from a bulk soil collected from paddy soil in the Taihu Lake region and aluminum（Al） dissolution, solution p H changes during copper（Cu2＋） sorption were investigated with static sorption and magnetic stirring. Kinetics of Cu2＋sorption and Al dissolution were also studied by magnetic stirring method. No Al dissolution was observed until Cu2＋sorption was greater than a certain value, which was 632, 450, 601 and674 mg/kg for sand, clay, silt, and coarse silt fractions, respectively. Aluminum dissolution increased with increasing Cu2＋sorption and decreasing solution p H. An amount of dissolved Al showed a significant positive correlation with non-specific sorption of Cu2＋（R2〉 0.97）, and it was still good under different p H values（R2〉 0.95）. Copper sorption significantly decreased solution p H. The magnitude of solution p H decline increased as Cu2＋sorption and Al dissolution increased. The sand and clay fraction had a less Al dissolution and p H drop due to the higher ferric oxide, Al oxide and organic matter contents. After sorption reaction for half an hour, the Cu2＋sorption progress reached more than 90% while the Al dissolution progress was only 40%, and lagged behind the Cu2＋sorption. It indicated that aluminum dissolution is associated with non-specific sorption.

关键词： Aggregate Cu2+ sorption Aluminum dissolution pH

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Adsorption and desorption of Cu2＋ on paddy soil aggregates pretreated with different levels of phosphate

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Journal of Environmental Sciences 2017年第5期29卷 311-320页

作者： Jun Dai Wenqin Wang Wenchen Wu Jianbo Gao changxun dong College of Sciences Nanjing Agricultural University Nanjing 210095 China College of Resources and Environmental Sciences Nanjing Agricultural University Nanjing 210095 China South China Institute of Environmental Sciences Ministry of Environmental Protection Guangzhou 510655 China

Interactions between anions and cations are important for understanding the behaviors of chemical pollutants and their potential risks in the *** we prepared soil aggregates of a yellow paddy soil from the Taihu Lake region,and investigated the effects of phosphate（P） pretreatment on adsorption-desorption of Cu2＋ of soil aggregates,free iron oxyhydrates-removed soil aggregates,goethite,and kaolinite with batch adsorption *** results showed that Cu2＋ adsorption was reduced on the aggregates pretreated with low concentrations of P,and promoted with high concentrations of P,showing a V-shaped *** with the untreated aggregates,the adsorption capacity of Cu2＋ was reduced when P application rates were lower than 260,220,130 and110 mg/kg for coarse,clay,silt and fine sand fractions,*** the contrary,the adsorption capacity of Cu2＋ was higher on P-pretreated soil aggregates than on the control ones when P application rates were greater than those ***,the desorption of Cu2＋ was enhanced at low levels of P,but suppressed at high levels of P,displaying an inverted V-shaped change over P *** Cu2＋ adsorption by the aggregate particles with and without P pretreatments was well described by the Freundlich *** results were obtained on P-pretreated ***,such P effects on Cu2＋adsorption-desorption were not observed on kaolinite and free iron oxyhydrates-removed soil *** present results indicate that goethite is one of the main soil substances responsible for the P-induced promotion and inhibition of Cu2＋ adsorption.

关键词： Paddy soil Aggregates Copper (Ⅱ) Adsorption and desorption

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腐殖酸和吐温-80对微米镍铁/多氯联苯体系的传质调控研究

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生态环境学报 2022年第7期31卷 1456-1464页

作者：吕贵方吴颖欣董长勋卢阳周玥曾文军吴文成南京农业大学理学院江苏南京210095 生态环境部华南环境科学研究所广东广州510655

多氯联苯(PCBs)向铁基材料表面传输的过程(即传质过程)是铁基材料降解PCBs的关键途径。腐殖酸(HA)和表面活性剂吐温-80(Tween-80)能够通过改变传质过程来影响PCBs的降解而被广泛关注,但关于两者改变传质过程差异性及其机制的报道较少。... 详细信息

多氯联苯(PCBs)向铁基材料表面传输的过程(即传质过程)是铁基材料降解PCBs的关键途径。腐殖酸(HA)和表面活性剂吐温-80(Tween-80)能够通过改变传质过程来影响PCBs的降解而被广泛关注,但关于两者改变传质过程差异性及其机制的报道较少。通过制备微米镍铁(Ni/Fe)颗粒,探究不同质量浓度HA(10、50、100 mg·L^(-1))和Tween-80[1、25、500倍临界胶束浓度(CMC)]对Ni/Fe降解水溶液中2,2′,4′,4′,5-五氯联苯(PCB-99)的影响,通过体系中PCB-99、HA和Tween-80的固液分配来解析两者改变传质过程的机制与差异。结果表明,HA和Tween-80均抑制Ni/Fe降解PCB-99,降解过程符合准二级动力学模型,HA或Tween-80的质量浓度越高,抑制作用越显著,PCB-99的降解率越低。其中,HA吸附在Ni/Fe表面形成HA层,覆盖反应位点,阻碍PCB-99和水与Ni/Fe接触,导致留在固相上而未被降解的PCB-99占初始加入量的49.48%。相反,Tween-80主要通过增流和增溶作用影响传质过程,Tween-80吸附在Ni/Fe表面,能够降低界面张力,增加PCB-99的流动性,导致传质效率下降;当液相中的Tween-80质量浓度超过CMC时,PCB-99被困在胶束形成的疏水核中,占PCB-99初始加入量的56.01%,难以接触Ni/Fe。该研究可为持久性有机卤代烃的降解提供科学依据。

关键词：镍铁颗粒多氯联苯表面活性剂腐殖酸传质过程

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溶液pH和吸附离子对水相中δ-MnO_2氧化Cr(Ⅲ)的影响研究

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生态环境 2006年第1期15卷 27-31页

作者：董长勋潘根兴兰叶青南京农业大学理学院南京210095 南京农业大学资源与环境学院南京210095

实验室研究了溶解氧、介质pH及表面吸附离子(PO43–、Cd2+、Pb2+)种类等对人工合成的氧化锰(δ-MnO2)在水相中对Cr(Ⅲ)的氧化作用。结果表明:当悬浮液中ρ(MnO2)/ρ(Cr)为10/1时,氧化锰对Cr(Ⅲ)的氧化量达最大;pH值的升高降低Cr(Ⅵ)→Cr... 详细信息

实验室研究了溶解氧、介质pH及表面吸附离子(PO43–、Cd2+、Pb2+)种类等对人工合成的氧化锰(δ-MnO2)在水相中对Cr(Ⅲ)的氧化作用。结果表明:当悬浮液中ρ(MnO2)/ρ(Cr)为10/1时,氧化锰对Cr(Ⅲ)的氧化量达最大;pH值的升高降低Cr(Ⅵ)→Cr(Ⅲ)氧化还原电位以及增强Mn2+催化作用可以增强溶解氧对Cr(Ⅲ)的氧化能力。溶液pH的提高导致Cr(Ⅲ)的水解程度增强而生成Cr(OH)3沉淀和吸附离子后氧化锰表面位点的减少,可以提高Cr(Ⅲ)稳定性。因此,土壤和沉积物δ-MnO2在水相中氧化Cr(Ⅲ)的能力与溶液化学性质密切相关,且在Pb污染下显著降低。

关键词：铬 δ-Mn02 氧化能力溶液化学

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模拟酸化下水稻土微团聚体Cu^(2+)吸附与解吸的影响

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生态环境 2006年第6期15卷 1192-1196页

作者：董长勋李恋卿王芳潘根兴南京农业大学资源与生态环境研究所

采用低能量超声波分散和冷冻机干燥法提取太湖地区水稻土(黄泥土)微团聚体颗粒,用平衡液吸附法和CaCl2与HCl溶液的连续解吸法研究了它们在pH2～6范围内pH对Cu2+的静电吸附和专性吸附的影响。结果表明,不同粒径的微团聚体颗粒对Cu2+的吸... 详细信息

采用低能量超声波分散和冷冻机干燥法提取太湖地区水稻土(黄泥土)微团聚体颗粒,用平衡液吸附法和CaCl2与HCl溶液的连续解吸法研究了它们在pH2～6范围内pH对Cu2+的静电吸附和专性吸附的影响。结果表明,不同粒径的微团聚体颗粒对Cu2+的吸附等温线可都用Freundlich模型来描述。Cu2+吸附量大小以下序递减,粘粒级、砂粒级、粉砂级、粗粉砂级;吸附量受其中游离氧化铁、氧化铝和有机质含量的控制。吸附量随pH升高而增加。低pH条件下利于静电吸附,吸附过程H+减少使平衡液pH上升;高pH条件下主要是专性吸附所控制,释放H+使平衡液pH下降。

关键词：水稻土 pH Cu^2+ 吸附和解吸微团聚体颗粒

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零价铁还原-过硫酸盐氧化联合降解土壤中对硝基氯苯的研究

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南京农业大学学报 2014年第6期37卷 111-118页

作者：文勤亮张瀚文许海波董长勋南京农业大学理学院江苏南京210095

零价铁还原-过硫酸盐氧化联合降解对硝基氯苯(p-NCB)的研究对土壤有机污染物的修复具有重要意义。针对化工厂搬迁遗留的硝基氯苯污染的场地土壤,采用零价铁-过硫酸盐联合体系,研究了对硝基氯苯降解的动力学及初始pH值和温度的影响,并对... 详细信息

零价铁还原-过硫酸盐氧化联合降解对硝基氯苯(p-NCB)的研究对土壤有机污染物的修复具有重要意义。针对化工厂搬迁遗留的硝基氯苯污染的场地土壤,采用零价铁-过硫酸盐联合体系,研究了对硝基氯苯降解的动力学及初始pH值和温度的影响,并对降解中间产物和反应路径进行了分析。结果表明:对硝基氯苯的去除率随pH值降低和温度升高而增加,初始pH值从10.0降低至3.0,对硝基氯苯的去除率从20.9%增加至97.3%;温度从15℃升高至35℃,对硝基氯苯的去除率从60.9%增加至96.2%。零价铁在低剂量条件下,动力学曲线符合零级动力学方程,活化能为26.88 kJ·mol-1;而在高剂量条件下,符合一级动力学方程,活化能为31.79 kJ·mol-1。对硝基氯苯降解的中间产物有对氯苯胺(p-CAN)、1-(4-氯苯基)-3-苯基脲、5-氯-2-((4-氯苯基)二氮烯基)苯酚和1,4-苯醌。在零价铁-过硫酸盐联合体系,对硝基氯苯首先被还原成对氯苯胺,其比对硝基氯苯更容易被过硫酸盐氧化降解,降解产物主要为二氧化碳和水。结论:零价铁-过硫酸盐联合体系可以快速有效降解去除土壤中对硝基氯苯。

关键词：对硝基氯苯零价铁过硫酸盐动力学联合降解

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磷酸盐对水稻土团聚体不同类型重金属镉、铬(Ⅵ)吸附的影响

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生态环境学报 2013年第5期22卷 857-862页

作者：许海波赵道远刘培亚李玉姣董长勋南京农业大学理学院江苏南京210095

利用低能量超声波分散、虹吸法沉降分离的方法分离不同粒径的水稻土团聚体颗粒,采用恒温振荡法研究不同浓度磷酸盐预处理的团聚体对Cd2+、Cr(Ⅵ)平衡吸附以及吸附动力学的影响。结果表明,砂粒级、粗粉砂级、粉砂级和粘粒级对P吸附量分... 详细信息

利用低能量超声波分散、虹吸法沉降分离的方法分离不同粒径的水稻土团聚体颗粒,采用恒温振荡法研究不同浓度磷酸盐预处理的团聚体对Cd2+、Cr(Ⅵ)平衡吸附以及吸附动力学的影响。结果表明,砂粒级、粗粉砂级、粉砂级和粘粒级对P吸附量分别小于50、46、50和97 mg kg-1,Cd2+吸附量低于未处理土样,P吸附量大于该数值,Cd2+吸附量高于未处理土样,团聚体吸附磷酸盐对Cd2+吸附量的影响,表现为低P吸附量抑制Cd2+的吸附,高P吸附量促进Cd2+的吸附,即随P吸附量增加Cd2+的吸附量呈波谷形变化;而团聚体吸附磷酸盐后对Cr(Ⅵ)的吸附则表现明显的抑制作用。磷酸盐预处理的团聚体对Cd2+、Cr(Ⅵ)吸附量大小顺序均为粘粒级>砂粒级>粗粉砂级>粉砂级,与有机质和游离氧化铁的含量顺序一致。团聚体对Cd2+的吸附过程分为快、慢两个阶段,快吸附阶段用一级动力学方程拟合最佳,而慢吸附时段用扩散方程和Elovich方程拟合最佳,表明吸附过程由不同的吸附因素控制。团聚体吸附磷酸盐后对Cd2+的吸附动力学常数增大。团聚体对Cr(Ⅵ)的吸附过程无明显快、慢阶段,对Cr(Ⅵ)吸附的整个过程用双常数速率方程和Elovich方程进行描述最佳,团聚体吸附磷酸盐后对Cr(Ⅵ)的吸附动力学常数减小。磷酸盐对土壤中重金属吸附的影响与金属离子类型以及磷吸附量有关,所以采用磷肥等含磷物质修复重金属污染土壤要注意金属离子的类型和磷肥的施用量。

关键词：团聚体镉铬(Ⅵ) 吸附动力学

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零价铁和氧化剂复合添加对土壤中硝基氯苯降解的影响研究

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黑龙江大学自然科学学报 2015年第5期32卷 667-672页

作者：曾嘉强文勤亮吴文成戴军董长勋环境保护部华南环境科学研究所广州510655 南京农业大学理学院南京210095

针对南京某化工厂搬迁遗留的硝基氯苯污染的场地土壤,采用零价铁还原与氧化剂氧化的联合体系,研究了四种氧化剂对邻位、对位和间位硝基氯苯的降解率,以及不同氧化剂(高锰酸钾、芬顿试剂、30%过氧化氢和过硫酸钠)的浓度、零价铁添加剂量... 详细信息

针对南京某化工厂搬迁遗留的硝基氯苯污染的场地土壤,采用零价铁还原与氧化剂氧化的联合体系,研究了四种氧化剂对邻位、对位和间位硝基氯苯的降解率,以及不同氧化剂(高锰酸钾、芬顿试剂、30%过氧化氢和过硫酸钠)的浓度、零价铁添加剂量与体系p H值对土壤中硝基氯苯(邻位、对位和间位)降解效率的影响。结果表明,经零价铁还原1 h后,再添加氧化剂氧化处理,对土壤中硝基氯苯有较好的降解效果,四种氧化剂对硝基氯苯降解率大小顺序为高锰酸钾>芬顿试剂>30%过氧化氢>过硫酸钠,硝基氯苯的降解率分别为94.2%、90.4%、88.5%和74.9%;邻位和对位的硝基氯苯降解率大于间位;随着氧化剂浓度和零价铁剂量的增加以及p H值的下降,硝基氯苯的降解率不断增加。p H值为6.8时,零价铁添加0.5 mmol·g-1,氧化剂添加2.0 mmol·g-1,可作为该场地土壤中硝基氯苯理想的降解修复条件。

关键词：硝基氯苯零价铁氧化剂联合降解

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复合淋洗剂土柱淋洗法修复Cd、Pb污染土壤

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环境工程 2015年第1期33卷 163-167页

作者：刘培亚李玉姣胡鹏杰董长勋南京农业大学理学院南京210095 中国科学院南京土壤研究所南京210008

选取三氯化铁和有机酸(柠檬酸、苹果酸、酒石酸)复合淋洗,采用土柱淋洗的方法对Cd、Pb污染土壤进行淋洗实验,研究了复合淋洗剂浓度配比、淋洗剂用量和淋洗次数对重金属去除效果的影响,并测定了土壤淋洗前后Cd、Pb形态的变化。结果表明:... 详细信息

选取三氯化铁和有机酸(柠檬酸、苹果酸、酒石酸)复合淋洗,采用土柱淋洗的方法对Cd、Pb污染土壤进行淋洗实验,研究了复合淋洗剂浓度配比、淋洗剂用量和淋洗次数对重金属去除效果的影响,并测定了土壤淋洗前后Cd、Pb形态的变化。结果表明:三氯化铁浓度为10 mmol/L,有机酸浓度为20 mmol/L时,淋洗率Cd为72.15%,Pb为30.26%,与使用单一淋洗剂相比均有大幅提升。复合淋洗剂能有效地去除交换态、碳酸盐结合态和氧化物结合态重金属,而对有机态和残余态部分重金属作用效果不明显;Cd比Pb容易去除是由于污染土壤中Cd的存在形态主要是可交换态、碳酸盐结合态和铁锰氧化物结合态,而Pb的存在形态主要是有机结合态和残渣态。淋洗后土壤中Cd和Pb均达到土壤环境质量标准。

关键词：土壤污染土柱淋洗重金属复合淋洗

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