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可控构建Co_(3)S_(4)@CoMoS核@壳材料用于氢溢流促进的高效加氢脱硫

Chinese Journal of Catalysis 2024年第2期57卷 154-170页

作者：鲍文静冯超马书妍闫登伟张聪岳长乐王崇泽郭海玲王继乾孙道峰柳云骐卢玉坤中国石油大学(华东)化学化工学院重质油加工国家重点实验室山东青岛266580 中国石油大学(华东)材料科学与工程学院重质油加工国家重点实验室山东青岛266580 中国科学院青岛生物能源与生物过程技术研究所生物燃料重点实验室山东青岛266101

过去几十年,通过催化加氢脱硫(HDS)实现超清洁油品的生产一直是石油炼制领域的研究重点.然而,常规的HDS催化剂因金属负载量较低及金属与载体之间的强相互作用,导致其对4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)类大分子的脱除效率较低.这类大分... 详细信息

过去几十年,通过催化加氢脱硫(HDS)实现超清洁油品的生产一直是石油炼制领域的研究重点.然而,常规的HDS催化剂因金属负载量较低及金属与载体之间的强相互作用,导致其对4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)类大分子的脱除效率较低.这类大分子反应物由于具有较大的空间位阻,使得其在催化剂表面活性位点上的吸附和反应更为困难,往往通过氢化反应进行脱硫反应.因此,为实现有效的脱硫反应,必须发展能高效解离和活化氢物种的催化剂.此外,通过氢化反应高效地脱除4,6-DMDBT通常需要在高温高压等苛刻条件下进行,这要求催化剂具备更高的活性、选择性和稳定性.为解决上述问题,本文通过奥斯瓦尔德熟化法制备了一种由多孔CoMoS外壳和Co_(3)S_(4)内核构成的Co_(3)S_(4)@CoMoS核@壳材料,并用于4,6-DMDBT类大分子的脱除.同时,通过原位表征和理论计算研究了该催化材料在HDS反应中的构效关系.SEM结果显示,制得的Co_(3)S_(4)@CoMoS空心球外表面粗糙,由许多小纳米颗粒组成.TEM图像直观地显示了Co_(3)S_(4)@CoMoS催化剂的结构,其外壳和间隙厚度分别为80和100 nm,高度多孔的球体使核@壳材料能够提供较短的氢溢流距离,从而构建了一种高效的HDS纳米反应器.EDX结果显示Co,Mo和S元素在Co_(3)S_(4)@CoMoS催化剂上均匀分布.其中,Mo金属仅存在于纳米球的外壳上;除外层的CoMoS相外,Co元素还形成了一个由Co-S物种组成的独立核心.结合XRD结果可以确定,该催化剂是由Co促进的MoS_(2)外壳和Co_(3)S_(4)内核组成的Co_(3)S_(4)@CoMoS核@壳材料.电镜图像和氮气吸脱附等结果表明,Co_(3)S_(4)@CoMoS纳米球的外壳由(Co)MoS_(2)纳米片交错卷曲组装而成,壳层含有丰富的活性位点和发达的孔道结构,为反应物提供了充足的吸附位点.Co金属的掺杂增加了MoS_(2)晶体的无序度,使得MoS_(2)纳米片上形成了大量的不饱和硫空位.钴原子锚定在MoS_(2)边缘还可以抑制MoS_(2)纳米片的团聚,使得Co_(3)S_(4)@CoMoS催化剂上的层状MoS_(2)长度较短且堆叠层数较低,有利于活性位点的充分暴露.H_(2)-程序升温脱附和WO_(3)变色实验结果证实了Co_(3)S_(4)@CoMoS结构中的氢溢流效应.HDS实验结果表明,仅使用30 mg Co_(3)S_(4)@CoMoS催化剂就能够实现99.2%的二苯并噻吩转化率和94.9%的4,6-DMDBT转化率.推测在HDS反应中,含硫大分子锚定在CoMoS外壳的硫空位上,而内核Co_(3)S_(4)相能够引发氢溢流效应,并将活性氢物种传递给CoMoS相,用于吸附和脱除含硫反应物,从而在HDS反应中使CoMoS和Co_(3)S_(4)两相起到协同作用,进而实现针对4,6-DMDBT类大分子的深度加氢脱硫.同时,反应过程中小分子H_(2)则可以自由地通过壳体扩散到内核的Co_(3)S_(4)相上,被解离成溢流氢物种后又传递给外层壳体,使得硫空位在HDS中不断地形成和再生.此外,核@壳球体内部连续的介孔通道缩短了溢流氢物种的迁移距离,提高了活性物种的利用率.致密的壳体使催化剂在多次循环反应中保留了核@壳结构,提高了催化剂的使用寿命.理论计算结果表明,CoMoS相和Co_(3)S_(4)相间的强电荷转移增加了CoMoS相中硫原子的电子云密度,有利于反应物在活性物种上的吸附.此外,得益于Co_(3)S_(4)相的氢溢流效应,在CoMoS/Co_(3)S_(4)双相结构上的氢解离能远低于单相结构,这使得H2分子能够在核@壳催化剂上被快速活化,以促进反应物分子的下一步脱硫进程.综上所述,本文制备的多组分Co_(3)S_(4)@CoMoS核@壳催化剂表现出较好的加氢脱硫性能.文章还提出了活性相结构与催化活性及反应路径选择性之间的作用机制,为进一步开发高效非负载加氢脱硫催化剂提供了新思路.

关键词：加氢脱硫氢溢流效应核@壳结构 CoMoS活性相双活性相协同

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A“Catalyst+Support”Strategy for Salicylaldimine Nickel Catalyzed Ethylene Polymerization and Copolymerization with Polar Monomers

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Chemical Research in Chinese Universities 2023年第5期39卷 726-730页

作者： wang Zihao YANG Lei XU Mengli TAN Chen CHEN changle Key Laboratory of Precision and Intelligent Chemistry Department of Polymer Science and EngineeringUniversity of Science and Technology of ChinaHefei 230026P.R.China Institutes of Physical Science and Information Technology Key Laboratory of Structure and Functional Regulation of Hybrid Materials of Ministry of EducationKey Laboratory of Environment-Friendly Polymeric Materials of Anhui ProvinceAnhui UniversityHefei 230601P.R.China School of Materials Science and Engineering Jiangsu University of Science and TechnologyZhenjiang 212003P.R.China

Polyolefins,as one of the most productive synthetic polymer materials,have been widely used in industry and daily life[1-2].However,due to their"non-polar"nature,polyolefins have poor compatibility and adhesion to pol... 详细信息

关键词： Nickel Salicylaldimine Polar monomer Polyolefin Heterogeneous

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医疗电子嵌入式实验平台设计及应用

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实验技术与管理 2018年第9期35卷 88-90,95页

作者：刘昕宇罗戴维陈昕汪天富汪常乐深圳大学生物医学工程教学实验中心广东深圳518000 深圳信息职业技术学院广东深圳518172

针对"医学嵌入式系统"课程,开发了一套医疗电子嵌入式实验平台。该平台不仅拥有传统嵌入式系统平台的通用模块,还增加了血压、心电等医学生理参数模块,并设计了一系列的实验课程。教学效果表明,该平台在巩固学生专业知识的同时,也极大... 详细信息

针对"医学嵌入式系统"课程,开发了一套医疗电子嵌入式实验平台。该平台不仅拥有传统嵌入式系统平台的通用模块,还增加了血压、心电等医学生理参数模块,并设计了一系列的实验课程。教学效果表明,该平台在巩固学生专业知识的同时,也极大提升了他们对本专业的学习兴趣。

关键词：医学嵌入式系统生理参数实验课程

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汽车电尾弹簧电泳后断裂失效分析

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金属加工（热加工） 2022年第11期 58-60,64页

作者：王长乐朱文浩李明伟王子勉葛炎龙柴敬超康克家巩义市恒铭金属制品有限公司河南巩义451253 河南省油淬火-回火弹簧钢丝工程技术研究中心河南巩义451253 河南工业大学河南郑州450001 河南中烟工业有限责任公司河南郑州450016

某弹簧厂生产的超高强度电尾弹簧在电泳加工后的压并过程中发生断裂。通过断口形貌分析、化学成分分析、金相组织检测和显微硬度检测等方法,对其断裂原因进行综合分析。结果表明:推断电尾弹簧在电泳过程中表面聚集氢,使弹簧表面局部发... 详细信息

某弹簧厂生产的超高强度电尾弹簧在电泳加工后的压并过程中发生断裂。通过断口形貌分析、化学成分分析、金相组织检测和显微硬度检测等方法,对其断裂原因进行综合分析。结果表明:推断电尾弹簧在电泳过程中表面聚集氢,使弹簧表面局部发生脆化,电泳后压并测试时,弹簧表面产生应力集中,在表面脆化处形成裂纹源并扩展断裂。

关键词：电尾弹簧断口电泳氢致断裂失效分析

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Dual roles of trifluoroborate in nickel-catalyzed ethylene polymerization:Electronic perturbation and anchoring for heterogenization

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中国化学快报:英文版 2023年第8期34卷 352-355页

作者： Changwen Hong Zihao wang Hui Jiang Guifu Si Maoping Song changle Chen CAS Key Laboratory of Soft Matter Chemistry Department of Polymer Science and EngineeringUniversity of Science and Technology of ChinaHefei 230026China College of Chemistry Zhengzhou UniversityZhengzhou 450001China

Brookhart-typeα-diimine nickel and palladium catalysts have been extensively studied over the past several decades;however,the heterogenization of these metal complexes has received much less attention.In this contribution,we installed a trifluoroborate potassium substituent on anα-diimine framework.The ionic nature of trifluoroborate potassium endowed theα-diimine nickel complex with a strong affinity for the SiO_(2)support,while its electron-donating nature enhanced the catalyst stability and polyethylene molecular weight.In the presence of only 100 equiv.of Et2AlCl cocatalyst,the SiO_(2)-supported catalyst demonstrated significantly better performance than its homogeneous analog during ethylene polymerization,with extremely high activity(1.42–6.53×10^(7)g mol^(−1)h^(−1))and high thermal stability.The heterogeneous system led to the formation of high-molecular-weight polyethylenes(Mn 142,500–732,800 g/mol),narrow polydispersities(2.18–3.00),tunable branching densities(21–64 per 1000 carbon atoms),and great mechanical properties.Moreover,the efficient copolymerization of ethylene with comonomers such as methyl 10-undecenoate,6-chloro-1-hexene or 5-hexenylacetate was achieved.These superior properties enabled by the trifluoroborate potassium moiety may inspire its applications in other polymerization catalyst systems.

关键词： Nickel catalysts Heterogeneous catalysts Olefin polymerization Polar monomer Copolymerization

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我们应该秉持什么样的大学教育目的

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民办教育研究 2006年第1期 15-20页

作者：王长乐江苏大学教育学院江苏镇江212013

大学作为能够在人类社会发展变化的一千多年中被完整保存下来的社会机构,根本原因在于其活动的主旨与人的心灵、精神需要相一致。坚持培育高尚、健全人格的大学教育目的,并以此为基础建构大学的制度和文化,是大学实现本质性进步必需的... 详细信息

大学作为能够在人类社会发展变化的一千多年中被完整保存下来的社会机构,根本原因在于其活动的主旨与人的心灵、精神需要相一致。坚持培育高尚、健全人格的大学教育目的,并以此为基础建构大学的制度和文化,是大学实现本质性进步必需的意识和思想。

关键词：大学教育目的健全人格教育性方向

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谁来主导中国大学的制度改革

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民办教育研究 2006年第3期 40-45页

作者：王长乐江苏大学教育学研究所江苏镇江212013

我国大学长期坚持的行政化体制,使大学活动在一定程度上背离自己的本质和规律。对大学精神和品格进行拯救的工作,对于中国大学以及教育发展的意义,无异于'废科举、兴学校'的历史性影响,它意味着中国大学制度将发生革命性变化。然而,无... 详细信息

我国大学长期坚持的行政化体制,使大学活动在一定程度上背离自己的本质和规律。对大学精神和品格进行拯救的工作,对于中国大学以及教育发展的意义,无异于'废科举、兴学校'的历史性影响,它意味着中国大学制度将发生革命性变化。然而,无论是大学自身,还是主管大学的政府教育行政部门,都无力完成这项活动,因而只能寄希望于出现'卡里斯玛'式的人物。

关键词：大学行政化卡里斯玛

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西安市医养融合社区居家养老服务现状调查

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护理学杂志 2018年第13期33卷 88-90页

作者：岳慧娟化前珍王常乐王莉王侠程颖段思柳刘芳娥西安培华学院医学院护理系陕西西安710000

目的通过调查西安市"医养融合"社区居家养老服务现状,分析其存在问题,探索借助"互联网+"视角的解决策略。方法方便抽取西安市438名接受"医养融合"社区居家养老服务的60岁以上的老人,采用自制西安市"医养融合"社区居家养老服务现状调查... 详细信息

目的通过调查西安市"医养融合"社区居家养老服务现状,分析其存在问题,探索借助"互联网+"视角的解决策略。方法方便抽取西安市438名接受"医养融合"社区居家养老服务的60岁以上的老人,采用自制西安市"医养融合"社区居家养老服务现状调查表进行调查。结果老年人对"医养融合"社区居家养老服务满意度仅为11.0%,医保付费、创建健康档案、转诊机制完善是提高"医养融合"社区居家养老服务满意度的影响因素(P<0.05,P<0.01)。结论 "医养融合"社区居家养老服务中心普遍存在"医养融合"深度不够,严重影响老年人对其服务的满意度,可借助"互联网+"优势加速"医养融合",提高服务满意度,进而提升老年人生活质量。

关键词：老年人社区居家养老医养融合互联网+ 健康档案转诊机制

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教学评估与全能政府理论缺陷

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学园 2009年第1期 32-36页

作者：王长乐江苏大学教育学研究所

高校教学评估作为由政府教育行政部门主导进行的一项教学检查活动,其思想依据是全能政府的意识和逻辑。这种逻辑强调政府对高校的全面管理和控制,并顺理成章地膨胀了高校中的行政权力,使其代替学术权力成为高校中的主导力量,抑制了高校... 详细信息

高校教学评估作为由政府教育行政部门主导进行的一项教学检查活动,其思想依据是全能政府的意识和逻辑。这种逻辑强调政府对高校的全面管理和控制,并顺理成章地膨胀了高校中的行政权力,使其代替学术权力成为高校中的主导力量,抑制了高校本真文化和教育意义的发挥,使高校成为被社会各方面严厉批评的对象。高校走出这种困境的基本思路,是革新全能政府的观念和制度,让教育在自主的基础上自然地发展和成熟。

关键词：教学评估全能政府行政权力高校自主发展

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大学语文从“教学”到“教育”转化的理念及途径

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煤炭高等教育 2019年第4期37卷 103-107页

作者：刘冠芳王长乐安康学院教育学院

语文是各级各类学校教育中的基础课,关系着学生知识能力和精神素养的培养。大学语文作为学校的公共基础课,在教学目标指向、学习方式、教材内容选择等方面还存在许多不足之处。基于目前部分大学生精神素养低下的问题,将“教学”转化成... 详细信息

语文是各级各类学校教育中的基础课,关系着学生知识能力和精神素养的培养。大学语文作为学校的公共基础课,在教学目标指向、学习方式、教材内容选择等方面还存在许多不足之处。基于目前部分大学生精神素养低下的问题,将“教学”转化成“教育”,充分发挥大学语文在提高人才培养质量方面的作用非常必要。适时提高课程标准、扩大教学跨度、加强教师培训和课程评价等举措是实现这种转化的有效途径。

关键词：大学语文语文教学语文教育理念途径

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