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Kinetics and reaction mechanism of phenol hydroxylation catalyzed by La-Cu_4FeAlCO_3

Science China chemistry 2005年第6期48卷 530-537页

作者： chen chunxia1,{1.,{2., suo jishuan1 & qiu fali1 1. chengdu institute of organic chemistry, chinese Academy of {5., chengdu 61004., China 2. Graduate School of the chinese Academy of {5., Beijing 1.0039, China 1. chengdu {1. of {2. chemistry Chinese Academy of Sciences 610041 Chengdu China 2. Graduate School of the {1. Academy of sciences 100039 Beijing China

The present work synthesizes La-Cu4FeAlCO3 catalyst under microwave irradiation and characterizes its structure using XRD and IR techniques. The results show that the obtained La-Cu4FeAlCO3 has a hydrotalcite structure. In the phenol hydroxylation with H2.2.catalyzed by La-Cu4FeAlCO3, the effects of reaction time and phenol/H2.2.molar ratio on the phenol hy-droxylation, and relationships between the initial hydroxylation rate with concentration of the catalyst, phenol, H2.2.and reaction temperature are also investigated in details. It is shown the phenol conversion can reach 5..09% (mol percent) in the phenol hydroxylation catalyzed by La-Cu4FeAlCO3, under the reaction conditions of the molar ratio of phenol/H2.2.1.2. the amount ratio of phenol/catalyst 2., reaction temperature 343 K, reaction time 1.0} min, 1. mL distilled water as solvent. Moreover, a kinetic equation of v = k[La ? Cu 4 FeAlCO 3 ][C 6 H 5.OH][H 2.O 2.. and the activation energy of Ea=5..37 kJ/mol are obtained according to the kinetic studies. Due to the fact that the HO-Cu+-OH species are detected in La-Cu4FeAlCO3/H2.2.system by XPS, the new mechanism about the generation of hydroxyl free radicals in the phenol hydroxylation is pro-posed, which is supposed that HO-Cu+-OH species are transition state in this reaction.

关键词： rare earth, hydrotalcite, microwave irradiation, phenol hydroxylation, kinetics, reaction mechanism.

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五元水滑石的微波晶化法合成及催化苯酚羟基化反应

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化学通报 2005年第2期68卷 123-127页

作者：陈春霞徐成华冯良荣索继栓邱发礼中国科学院成都有机化学研究所中国科学院研究生院北京1.0039

采用微波晶化法合成了二元CuAl、三元CuAlNi、四元CuAlNiFe、五元CuAlNiFeCo水滑石类化合物 ,并将其用于催化苯酚羟基化制苯二酚 ,结果表明五元配合物的催化性能最好。Cu4NiCoFeAlCO3的XRD和IR表征表明其晶体结构为水滑石结构 ;用TEM观... 详细信息

采用微波晶化法合成了二元CuAl、三元CuAlNi、四元CuAlNiFe、五元CuAlNiFeCo水滑石类化合物 ,并将其用于催化苯酚羟基化制苯二酚 ,结果表明五元配合物的催化性能最好。Cu4NiCoFeAlCO3的XRD和IR表征表明其晶体结构为水滑石结构 ;用TEM观察了五元配合物的晶体形貌。五元水滑石催化苯酚羟基化反应结果表明 ,催化剂活性随其铜含量的增加而增大 ;双氧水的有效利用率随苯酚双氧水摩尔比的升高而增大。以Cu4NiCoFeAlCO3 为催化剂时 ,在苯酚催化剂质量比为 1.0、1.0mL水作溶剂、0 5.苯酚、苯酚双氧水摩尔比为 1.2.件下 ,苯酚转化率为 62. 96% ,苯二酚的选择性达到 97 63 %。

关键词：苯酚羟基化催化剂活性摩尔比水滑石结构苯二酚合成双氧水配合物水滑石类化合物 CO

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T-bet、GATA3及相关因子的表达与胃癌及转移的相关性研究

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中国免疫学杂志 2007年第9期23卷 798-802页

作者：邱谷风王锁英王胜军马洁毛朝明朱蓓杨敏许小朋陈建国胡正军邵启祥黄新祥许化溪江苏大学检验医学研究所免疫研究室镇江212003 江苏大学附属医院儿科镇江212001 江苏大学附属医院外科镇江212001 江苏大学检验医学研究所生物化学研究室镇江212003

目的:分析胃癌患者Th1.Th2.类细胞因子的基因表达与转录因子T-bet和GATA3表达的相关性,从细胞因子与转录因子角度考证胃癌患者Th1.Th2.胞分化趋势,探讨p5.与T-bet的相关性,了解T-bet与肿瘤转移之间的关系。方法:利用荧光定量PCR技术... 详细信息

目的:分析胃癌患者Th1.Th2.类细胞因子的基因表达与转录因子T-bet和GATA3表达的相关性,从细胞因子与转录因子角度考证胃癌患者Th1.Th2.胞分化趋势,探讨p5.与T-bet的相关性,了解T-bet与肿瘤转移之间的关系。方法:利用荧光定量PCR技术检测5.例胃癌患者及45.正常人外周血单个核细胞(PBMC)中T-bet、GATA3转录因子和IFN-γ、IL-4等细胞因子的水平,应用免疫组化法检测胃癌组织中p5.的表达状况。结果:5.例胃癌患者T-bet、GATA3、IFN-γ、IL-4的表达率依次为5.0}(2./5.)、78%(43/5.)、2.%(1./5.)、69%(38/5.)。定量PCR结果显示,病人组的T-bet和IFN-γ明显低于正常对照组(P1.,而GATA3和IL-4则明显高于正常对照组(P1.。T-bet与IFN-γ在病人体内的mRNA表达存在正相关性(P1.,正常人则没有。GATA3与IL-4的表达在两组中均呈明显正相关(P1.P5.,且在p5.阳性的患者中,T-bet的表达率较低,而GATA3的表达率较高。结论:胃癌患者有明显Th2.移现象,且p5.的表达与T-bet的表达呈负相关。

关键词：胃癌 Th1.Th2 细胞因子转录因子基因表达

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