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Hydrothermal synthesis of polyimide-linked covalent organic frameworks towards ultrafast and stable cathodic sodium storage

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Science China Chemistry 2024年第4期67卷 1300-1310页

作者： Xiya Yang Lei Gong Zhixin Liu Qianjun Zhi baoqiu yu Xin Chen Kang Wang Xiaofeng Li Dongdong Qi Jianzhuang Jiang Beijing Advanced Innovation Center for Materials Genome Engineering Beijing Key Laboratory for Science and Application of Functional Molecular and Crystalline MaterialsDepartment of Chemistry and Chemical EngineeringSchool of Chemistry and Biological EngineeringUniversity of Science and Technology BeijingBeijing 100083China State Key Laboratory of Organic-Inorganic Composites College of Materials Science and EngineeringBeijing University of Chemical TechnologyBeijing 100029China

Redox-active organic materials are capturing growing attention as cathode materials for sustainable alkaline metal ion ***,the storage of Na+in most organic materials-based cathodes is plagued by low capacity and unsatisfying rate performance due to their low active site densities and limited exposed active ***,two polyimide-linked covalent organic frameworks(COFs),namely HATN-PD-COF and HATN-TAB-COF,were fabricated from hydrothermal synthesis with redoxactive triphenylene-2,3,6,7,10,11-hexacarboxylic acid and aromatic amines as starting *** X-ray diffraction and electron microscopy analysis indicate the high crystalline nature of these COFs with AA stacking configuration and orderly mesoporous tunnel.N_(2) sorption measurement discloses the permanent porosity of these two COFs with a Brunauer-EmmettTeller surface area of 1,065-1,200 m^(2)g^(-1)and a large pore size of 2.0-3.1 *** intermittent titration technique and density functional theory calculations reveal the facile Na+ion diffusion along the mesoporous tunnel of these COFs with a small energy barrier of 0.13-0.40 e *** particular,the as-prepared COFs based-cathodes show ultrafast and stable Na+storage associated with their conjugated electronic structure,highly ordered mesoporous tunnel,robust structure,and redox-active C=N/C=O-rich framework as exemplified by the high reversible capacity of 210 m A h g^(-1)at 200 m A g^(-1),record-high rate performance(195 m A h g^(-1)at a high current density of 10,000 m A g^(-1))among organic electrodes and the capacity retention of nearly 91%at 10,000 m A g^(-1)after 7,000 cycles for HATN-PD-COF.

关键词： covalent organic framework sodium ion battery cathode high rate organic electrode

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Topochemical polymerization of hydrogen-bonded organic framework for supporting ultrafine palladium nanoparticles

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Science China Chemistry 2023年第7期66卷 2019-2027页

作者： Xu Ding Bin Han baoqiu yu Hailong Wang Jianzhuang Jiang Beijing Advanced Innovation Center for Materials Genome Engineering Beijing Key Laboratory for Science and Application of Functional Molecular and Crystalline MaterialsDepartment of Chemistry and Chemical EngineeringSchool of Chemistry and Biological EngineeringUniversity of Science and Technology BeijingBeijing 100083China

Topochemical polymerization of molecular crystals into porous materials is of significance due to their promising applications in the field of adsorption and catalysis,yet rarely reported due to the synthesis ***,a hydrogen-bonded organic framework(HOF-45)has been fabricated by the crystallization of a cage-like building block containing three alkynyl *** exhibits almost mesoporous structure demonstrated by single crystal X-ray diffraction ***-driven topochemical polymerization of HOF-45 with ethanedithiol covalently links alkynyl groups in HOF-45,generating a hydrogen-bond and covalentbond cross-linked material(HOF-45C).In contrast to HOF-45,cross-linked HOF-45C retains the crystalline nature and displays improved solution resistence according to the powder X-ray diffraction *** particular,HOF-45C is able to support the growth of ultrafine palladium nanoparticles with the average size of ca.1.9 nm for rapidly promoting the degradation of nitrophenol,methyl orange,and congo red with the help of NaBH_(4)as well as Suzuki-Miyaura coupling *** work inputs a new idea on the HOFs application in preparing covalent-linked porous organic materials.

关键词： hydrogen-bonded organic frameworks topochemical polymerization palladium nanoparticles nitrophenol degradation organic dyes degradation Suzuki-Miyaura coupling reaction

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Two-dimensional conjugated N-rich covalent organic frameworks for superior sodium storage

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Science China Chemistry 2022年第7期65卷 1291-1298页

作者： Xiya Yang yucheng Jin baoqiu yu Lei Gong Wenbo Liu Xiaolin Liu Xin Chen Kang Wang Jianzhuang Jiang Beijing Advanced Innovation Center for Materials Genome Engineering Beijing Key Laboratory for Science and Application of Functional Molecular and Crystalline MaterialsDepartment of Chemistry and Chemical EngineeringSchool of Chemistry and Biological EngineeringUniversity of Science and TechnologyBeijing 100083China

Sodium-ion batteries(SIBs) are considered as a promising next-generation energy storage system. To achieve the large-scale application of SIBs, it is crucial to develop cost-effective anode materials with high Na-ion storage capacity. Herein twodimensional(2D) conjugated covalent organic frameworks(c COFs) with N-rich phthalocyanine(Pc) units fused via benzene moieties(named MPc-2D-c COFs) were explored as the SIBs anode materials. Electrochemical tests reveal their high reversible capacities of 538 and 342 m A h g^(-1) at 50 and 1000 m A g^(-1), respectively, good rate performance, and excellent stability,comparable to the state-of-the-art anode materials of SIBs, indicating their outstanding Na-ion storage performance. Ex situ Xray photoelectron and Fourier transform infrared spectroscopies together with theoretical calculations disclose the N atoms at the pore channels and conjugated pyrrole moieties of MPc-2D-c COFs provide abundant Na-ion storage sites. This, in cooperation with the enhanced electrical conductivity owing to the 2D conjugated structure, contributes to the outstanding Na-ion storage capacity of MPc-2D-c COFs. The present result is surely helpful for developing high-performance and cost-effective COFs as electroactive materials for SIBs.

关键词： covalent organic frameworks sodium-ion batteries phthalocyanine anode materials π-conjugated 2D COFs

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苝二酰亚胺共价有机框架超级还原剂用于高效光催化芳基卤化物还原反应

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第2期57卷 171-183页

作者：金昱丞刘小琳曲琛李长骏王海龙詹晓宁曹昕怡李晓锋于宝秋张琪齐冬冬姜建壮北京科技大学化学系功能分子与晶态材料科学与应用北京市重点实验室北京材料基因组工程高级创新中心北京100083 北京化工大学材料科学与工程学院有机-无机复合材料国家重点实验室北京100029

自由基离子型分子光催化剂被证实是具有很强还原能力的可见光超级还原剂,它们在促进惰性的有机反应(例如将芳基卤化物还原为芳基自由基)方面具有突出的催化能力.然而,由于分子聚集严重地降低其催化活性,因而针对非均相超级还原剂的研究... 详细信息

自由基离子型分子光催化剂被证实是具有很强还原能力的可见光超级还原剂,它们在促进惰性的有机反应(例如将芳基卤化物还原为芳基自由基)方面具有突出的催化能力.然而,由于分子聚集严重地降低其催化活性,因而针对非均相超级还原剂的研究较少.本文提出了一种新的方法来解决上述问题,通过溶剂热反应将具有连续光诱导电子转移机制的苝二亚胺超级还原剂(PDI)异质化为二维给体-受体(D-A)共价有机框架(COFs).即以N,N'-双(3-戊基)-2,5,8,11-四(4-甲酰基苯基)苝二酰亚胺(TFPDI)与1,3,6,8-四(4-氨基苯基)芘\(Py-TA)或2,3,6,7-四(4-氨基基苯基)四硫富瓦烯(TTF-TA)为原料,通过溶剂热反应分别制备了两种高晶态二维D-A型COF结构:USTB-21和USTB-22,并用于芳基氯化物、芳基溴化物和芳基碘化物的光催化还原反应.X射线衍射和理论模拟结果表明,USTB-21和USTB-22具有二维共价键连接的层状结构,分别呈现AA和AB的堆积方式.在各自最佳反应条件下,COFs显示出与均相催化剂相媲美的可见光催化性能,可高效地还原一系列芳基氯化物、芳基溴化物和芳基碘化物.其中,USTB-22在可见光驱动不同的芳香卤化物还原时,3 h内的转化率高达99%.瞬态吸收光谱结果表明,相比于均相催化剂(N,N'-双(2,6-二异丙基苯基)苝二酰亚胺),自由基阴离子激发态寿命是150 ps,USTB-21和USTB-22具有更长的激发态寿命,分别为210和260 ps.顺磁共振波谱测试结果证明,自由基阴离子光催化剂异质化成晶态D-A型COFs能够有效地促进电荷分离效率和延长激发态寿命.上述结果说明,USTB-22具有良好的光催化性能主要是因为其激发态寿命较长以及电荷分离效率较好.理论模拟结果表明,所制备的材料具有D-A型的电子结构.对COF的模型片段进行理论计算,揭示了各步反应路径中吉布斯自由能的变化,从而进一步阐明了光催化机理.在催化反应过程中,芳基卤化物还原途径可分为两个阶段:第一阶段为双光子能量输入和光驱电子转移,包括光子捕获和(TTF-PDI•−)^(*)产生以及光驱动电子转移到4-溴苯乙酮底物;第二阶段为能量输出,用于还原4-溴苯乙酮底物生成苯乙酮.综上所述,本文通过溶剂热反应将具有连续光诱导电子转移机制的苝二亚胺超级还原剂异质化为二维D-A型COFs结构.该结构在芳基氯化物、芳基溴化物和芳基碘化物等的光催化还原反应中,可很好地促进电子从光催化剂转移到反应物,进而显著提高光催化反应的活性和选择性;本研究对于未来设计新型自由基离子型高效光催化剂提供了新的思路.

关键词：苝酰亚胺共价有机骨架光催化剂均相芳基卤化物的还原

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Covalent organic frameworks with imine proton acceptors for efficient photocatalytic H_(2) production

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中国化学快报:英文版 2023年第10期34卷 265-269页

作者： Xiaolin Liu Xiya Yang Xu Ding Hailong Wang Wei Cao yucheng Jin baoqiu yu Jianzhuang Jiang Beijing Advanced Innovation Center for Materials Genome Engineering Beijing Key Laboratory for Science and Application of Functional Molecular and Crystalline MaterialsDepartment of Chemistry and Chemical EngineeringSchool of Chemistry and Biological EngineeringUniversity of Science and Technology BeijingBeijing 100083China State Key Laboratory of NBC Protection for Civilian Beijing 102205China

Covalent organic frameworks (COFs) are promising crystalline materials for the light-driven hydrogen evolution reaction (HER) due to their tunable chemical structures and energy band ***,deeply understanding corresponding mechanism is still challenging due to the multiple components and complicated electron transfer and reduction paths involved in photocatalytic ***,the photocatalytic HER investigation has been reported based on three COFs catalysts,1–3,which are prepared by benzo[1,2-b:3,4-b’:5,6-b’]trithiophene-2,5,8-trialdehyde to react with C3symmetric triamines including tris(4-aminophenyl)amine,1,3,5-tris(4-aminophenyl)benzene,and (1,3,5-tris-(4-aminophenyl)triazine,*** the isostructural hexagonal honeycomb-type COF of 2 and 3 reported previously,the crystal structure of 1 has been carefully correlated through the powder X-ray diffraction study with the help of theoretical simulations.1 shows highly porous framework with Brunauer-Emmett-Teller surface area of1249 m^(2)/***,the introduction of ascorbic acid into the photocatalytic system of COFs achieves the hydrogen evolution rate of 3.75,12.16 and 20.2 mmol g^(–1)h^(–1) for 1–3,*** important role of ascorbic acid in photocatalysis of HER is disclosed to protonate the imine linkages of these COFs,leading to the obvious absorbance red-shift and the improved charge separation efficiency together with reduced resistance in contrast to pristine materials according to the spectroscopic and electronic *** innovations of chemical and physical properties for these COFs are responsible for their excellent photocatalytic *** results elucidate that tiny modifications of COFs structures is able to greatly tune their band structures as well as catalytic properties,therefore providing an available approach for optimizing COFs functionalities.

关键词： Covalent organic framework Photocatalysis Hydrogen evolution reaction Imine linkage Protonation

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27例乙二胺四乙酸依赖性假性血小板减少特点及临床分析

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国际检验医学杂志 2016年第9期37卷 1200-1201,1204页

作者：于明靳海龙张宝秋首都医科大学附属北京胸科医院/北京市结核病胸部肿瘤研究所检验科北京101149

目的分析乙二胺四乙酸(EDTA)导致血小板聚集的特点,探讨与此现象有关的危险因素。方法用Sysmex XN-3000对2014年1月至2015年8月间的30 700例EDTA-K3抗凝标本测定,其中27例发生EDTA依赖性假性血小板减少(EDTA-PTCP)。再次采集27例患者的E... 详细信息

目的分析乙二胺四乙酸(EDTA)导致血小板聚集的特点,探讨与此现象有关的危险因素。方法用Sysmex XN-3000对2014年1月至2015年8月间的30 700例EDTA-K3抗凝标本测定,其中27例发生EDTA依赖性假性血小板减少(EDTA-PTCP)。再次采集27例患者的EDTA-K3和枸橼酸钠抗凝血标本进行测定并制作血涂片,显微镜检观察血小板分布,同时采集指血手工计数血小板。分析27例患者的生化指标,并与50例非EDTA-PTCP体检健康者结果对比。结果 EDTA抗凝血血小板数明显低于枸橼酸钠抗凝血,差异有统计学意义(P0.05)。EDTA-PTCP患者丙氨酸氨基转移酶(ALT)、血糖(Glu)、三酰甘油(TG)比健康者高,而高密度脂蛋白(HDL)要比健康者低,差异有统计学意义(P<0.05)。结论 EDTA引起假性血小板减少的程度取决于患者对EDTA的敏感度,该现象的存在可能与高血脂、高血糖有关。当发生EDTA-PTCP时,应更换抗凝剂或者手工计数血小板,从而避免漏诊。

关键词：乙二胺四乙酸假性血小板减少血小板聚集高血糖症高脂血症

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双向自泵送流体动静压型机械密封性能数值模拟

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排灌机械工程学报 2017年第8期35卷 692-699页

作者：严彦陈卫孙见君於秋萍马晨波张玉言佘宝秋南京林业大学机械电子工程学院江苏南京210037 扬州秋源压力容器制造有限公司江苏扬州225000

为了解决双向流体动压机械密封稳定运行需要提供洁净的阻塞流体这一问题,提出一种双向自泵送流体动静压型机械密封,运用Fluent软件对泵出式和泵入式双向自泵送机械密封进行了数值研究,得到了双向自泵送机械密封的开启力、泄漏量和刚度,... 详细信息

为了解决双向流体动压机械密封稳定运行需要提供洁净的阻塞流体这一问题,提出一种双向自泵送流体动静压型机械密封,运用Fluent软件对泵出式和泵入式双向自泵送机械密封进行了数值研究,得到了双向自泵送机械密封的开启力、泄漏量和刚度,分析了流场压力分布、速度分布特性与密封性能之间的关系.结果表明:泵入式双向自泵送机械密封具有较大的开启力,泵出式具有较小的泄漏量,两者工作时都不需要阻塞流体辅助供应系统;泵出式型槽内流体流动方向约为-90°,由槽根部指向槽外径处,泵入式型槽内流体流动方向约为70°,在密封坝与槽根部相连的区域中流体流动的方向约为-80°,均指向引流孔,形成了良好的抗颗粒干扰性;泵入时端面流体膜刚度大于泵出时的端面流体膜刚度.研究成果为双向机械密封的设计、制造与运行提供了理论支撑.

关键词：机械密封数值模拟流场特性密封性能

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废气治理项目的经济分析方法研究

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沈阳建筑大学学报（自然科学版） 2007年第5期23卷 832-835页

作者：贾宝秋汪志祥徐磊于小平沈阳建筑大学市政与环境工程学院辽宁沈阳110168 沈阳市建设委员会辽宁沈阳110002

目的为了对废气治理项目进行更好的经济评价.方法根据技术经济学原理,将废气治理项目的费用和削减污染物的数量相联系,对项目的费用流和削减污染物负荷流进行贴现计算,并计算两者的比值.结果提出区别于常规经济分析方法不同的经济分析指... 详细信息

目的为了对废气治理项目进行更好的经济评价.方法根据技术经济学原理,将废气治理项目的费用和削减污染物的数量相联系,对项目的费用流和削减污染物负荷流进行贴现计算,并计算两者的比值.结果提出区别于常规经济分析方法不同的经济分析指标.UEC是对项目进行静态初步分析、AEC是对削减污染物量一定的项目互斥方案进行分析、AIEC是对削减污染物量可变的独立项目进行分析.结论运用AEC指标对废气治理项目进行经济分析.使得对该类项目的经济分析更加直接准确,为项目不同方案提供同一个比较基础.

关键词：废气治理项目经济分析社会折现率

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