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Effect of valence and spin state on ethane dehydrogenation in fe-S-1 catalyst

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Journal of Energy Chemistry 2024年第10期97卷 677-686页

作者： Liusai Huang Yumeng fo Peng Zhang Shaojia Song Xinxin Zhang Xueqiu Wu Saeed Soltanali Jian Liu Weiyu Song State Key Laboratory of Heavy Oil Processing China University of Petroleum (Beijing) China Petrochemical Research Institute PetroChina Company Limited Catalysis Technologies Development Division Research Institute of Petroleum Industry (RIPI)

Light alkanes non-oxidative dehydrogenation is an attractive non-oil route for olefins *** alkane dehydrogenation reaction is limited by thermodynamic equilibrium,and the C-H bond cleavage is commonly considered as the rate-determined *** valence state of metal sites in catalysts will influence the stabilization of the vital intermediate(i.e.,CxHy...Mδ+...H) during the C-H bond cleavage process,which in turn affects the catalytic ***,we explicitly investigated the effect of different valence states of framework-fe in silicate-1 zeolite on ethane dehydrogenation reaction through the combination of experimental and theoretical ***（Ⅱ）-S-1 and fe（Ⅲ）-S-1 catalysts are successfully synthesized by ligand-assisted in situ crystallization method,In-situ C2H6-FTIR shows the higher coverage of hydrocarbon intermediates on fe（Ⅱ）-S-1,Under the same evaluation co nditio n,fe（Ⅱ）-S-1 exhibits a higher space time yield of *** functional theory（DFT） results reveal that the more coordinate-unsaturated and electron-enriched fe（Ⅱ） sites boost the first C-H bond activation by slight deformation and efficient electron donation with C2H5****,the second C-H bond cleavage on fe（Ⅱ）-S-1 undergoes a spin-crossing process from quintet state to triplet state,which involves a two-electro n-two-orbital interaction,further promoting the formation of *** analysis is consistent with the experimental and DFT *** work could provide methodology for elucidating the effect of metal valence states on catalytic performance as well as offer guidance for designing more efficient fe-zeolite catalysts.

关键词： DFT Electron-enriched Ethane dehydrogenation Iron Spin crossover

MoS2 as a cocatalyst applied in advanced oxidation processes for enhancing degradation of organic pollutants: a review

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Tungsten 2024年第3期6卷 473-487页

作者： Ming-Hao Fan Cong-Hui Wang Xiang Yu Jun Ding ao-Qi Xiao Yue Li Wei-Ya Huang School of Material Science and Engineering Henan Polytechnic University School of Chemical and Printing-Dyeing Engineering Henan International Joint Laboratory of Rare Earth Composite Materials Henan University of Engineering School of Chemistry and Chemical Engineering Jiangxi University of Science and Technology Department of Chemical and Environmental Engineering University of Cincinnati

fenton technology,as a typical advanced oxidation processes（aoPs）,can generate reactive oxygen species（ROS） of strong oxidation capacity to degrade organic pollutants,which has attracted wide ***,it is accompanied by the slow fe3+/fe2+cycle rate,easy to generate iron sludge and so ***,it has been proven that the inorganic cocatalysts represented by MoS2can effectively solve the above ***,MoS2can accelerate the activation of peroxy mono sulfate（PMS） and peroxodisulfate（PDS） by fe2+.In this paper,MoS2as the cocatalyst in H2O2+fe2+,PMS+fe2+and PDS+fe2+were comprehensively ***,the cycling processes of fe3+/fe2+in different systems,the cocatalytic effect of MoS2by the exposed active sites,the ROS generation mechanism as well as the microscopic mechanism during the reaction were elaborated *** results indicate that the reductive active sites on the surface of MoS2can promote the regeneration of fe2+through the cycle between fe3+/fe2+and Mo4+/Mo5+/Mo6+.Thus,ROS such as ·OH,SO4·-and1O2with strong oxidizing property can be produced to improve the degradation efficiency of organic *** last,the challenges and developments of MoS2cocatalysts in aoPs for practical applications were *** review contributes to a deeper understanding of the cocatalytic effect of two-dimensional metal sulfides in aoPs and facilitates their industrial application.

关键词： Cocatalyst fenton reaction Degradation of organic pollutant Molybdenum disufide Reactive oxygen species

Challenges in applying REE-based thermobarometers: Insights from mafic-ultramafic granulites in Indian southern granulite terrain

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Science China Earth Sciences 2024年

作者： Xiaofei XU Longlong GOU Chengli ZHANG Junsheng LU Yan ZHao Wenhao ao Yuhua HU feng ZHOU Faculty of Land Resources Engineering Kunming University of Science and Technology State Key Laboratory of Continental Dynamics Department of Geology Northwest University

High-temperature diffusion of major elements may obscure the records of early and peak metamorphic stages in granulites,while trace elements are more likely to preserve these records due to their lower diffusion ***,using calibrated REE-based thermobarometers has proved essential for reconstructing these key stages,drawing considerable attention and application from ***,the precision of these thermobarometers depends on including both major and trace elements from coexisting minerals to define the correlation coefficients（A,B,and D） among mineral pairs,indicating that the elemental composition of these pairs can affect the *** study examines the mafic-ultramafic granulites in the southern granulite terrain,India,employing integrated methods such as petrography,mineral chemistry,phase equilibrium modeling,and REE-based *** aim to determine their metamorphic conditions and evolutionary history and to identify potential challenges in using REE-based *** garnet,clinopyroxene,and orthopyroxene in the mafic-ultramafic granulite samples display homogeneous compositional profiles,with pronounced fe-Mg diffusion zones at the interfaces between garnet and ***,the profiles of trace elements within garnet and clinopyroxene are better *** into fe-Mg exchange and randomly selected mineral pairs significantly influence the accuracy of REE-based ***-Mg exchange can increase in coefficient A,while decreasing coefficient B for light rare earth elements（LREEs） and increasing it for heavy rare earth elements（HREEs）,ultimately resulting in overestimations when calculating REE-based *** example,selecting major compositions with an Ex(=(XMgC-XMg0)/XMg0×100%;where XMgCis the value after fe-Mg exchange,XMg0is the value before fe-Mg exchange;XMg=Mg/(fe2++Mg)) value of ～10 for calculation using the REE-in-Grt-Cpx thermobarometer will result in pressures and t

关键词：

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盐胁迫对核桃幼苗解剖结构和营养元素的影响

生态学报 2024年第15期44卷 6795-6810页

作者：唐佳莉姬新颖李敖郑旭张俊佩林木遗传育种全国重点实验室国家林业和草原局林木培育重点实验室中国林业科学研究院林业研究所北京100091

为揭示盐胁迫下不同核桃基因型的适应机制及耐盐性差异,筛选耐盐性较强的种资资源,研究了盐胁迫下3种不同基因型核桃幼苗叶、根解剖结构和营养元素的变化。以北加州黑核桃(J1)、杂种核桃‘中宁异’(J2)、‘新新2号’核桃(J3)一年生实生... 详细信息

为揭示盐胁迫下不同核桃基因型的适应机制及耐盐性差异,筛选耐盐性较强的种资资源,研究了盐胁迫下3种不同基因型核桃幼苗叶、根解剖结构和营养元素的变化。以北加州黑核桃(J1)、杂种核桃‘中宁异’(J2)、‘新新2号’核桃(J3)一年生实生幼苗为材料,在盆栽条件下进行NaCl胁迫(0、50、100、200 mmol/L),研究幼苗叶、根解剖结构和Na、K、Ca、Mg、fe、Cu、Zn含量的变化及其吸收、运输和分配特征。结果表明:盐胁迫下,J1的叶片、上表皮、下表皮、栅栏组织和海绵组织的厚度、根维管束直径下降;J2的叶片、上表皮、下表皮、栅栏组织、海绵组织和皮层的厚度、栅海比、组织紧密度、维管束和导管的直径、皮层厚度占径比随盐浓度的增加呈先增加后降低趋势;盐处理下,J3的叶片、下表皮、栅栏组织的厚度、栅海比、皮层厚度占径比下降。随盐浓度的增加,Na含量呈上升趋势,在200 mmol/L下大幅度增加,J1、J2、J3叶中Na增幅为412.00%、130.05%、577.08%;K、Ca、Mg、fe、Cu、Zn的吸收受到盐胁迫影响,K/Na、Ca/Na、Mg/Na降低,其中J2叶的K/Na、Mg/Na降幅最小,营养元素转运能力高于J1和J3。核桃幼苗通过加强根输导组织对K、Ca、Mg的选择性吸收和运输能力,维持叶片的基本结构与功能,从而抵御盐胁迫。主成分分析与隶属函数相结合得出耐盐强弱依次为杂种核桃‘中宁异’>‘新新2号’核桃>北加州黑核桃。

关键词：盐胁迫核桃解剖结构营养元素 K/Na

激光粉末床熔融(L⁃PBF)增材制造316L不锈钢制件微观表征和力学性能研究

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中国激光 2024年第12期51卷 148-161页

作者：张澳吴王平江鹏王知鸷潘海军张屹常州大学机械与轨道交通学院金属3D打印实验室江苏常州213164

以激光粉末床熔融(L-PBF)增材制造的316L不锈钢作为研究对象,重点研究了0°和60°两个不同成型方向对打印件显微组织和力学性能的影响,并利用原位电子背散射衍射(EBSD)技术研究了L-PBF 316L不锈钢在拉伸变形过程中组织和晶粒取向的演变... 详细信息

以激光粉末床熔融(L-PBF)增材制造的316L不锈钢作为研究对象,重点研究了0°和60°两个不同成型方向对打印件显微组织和力学性能的影响,并利用原位电子背散射衍射(EBSD)技术研究了L-PBF 316L不锈钢在拉伸变形过程中组织和晶粒取向的演变过程。研究结果表明:L-PBF增材制造316L不锈钢的显微组织存在孔洞缺陷,在60°成型方向上还存在着鱼鳞状微熔池。成型方向为60°时制件的抗拉强度更高,为(645.61±15.50)MPa,0°成型方向上制件的伸长率更好,为(13.75±0.1)%。在原位拉伸过程中,随着变形量的增加,在0°成型方向上制件表现出更为显著的变化。小角度晶界的占比(体积分数)由38.1%增加到71.6%,α-fe-BCC占比(体积分数)由0.17%增加到2.21%,平均晶粒尺寸由4.3μm减小到1.4μm,且晶粒内部在拉伸过程中出现了滑移带。在拉伸过程中,当成型方向为0°时,制件晶粒取向由初始的∥Z1逐渐转变为∥X1和∥X1,而当成型方向为60°时,制件初始的∥Z1晶粒取向逐渐转变为∥X1。

关键词：激光技术激光粉末床熔融增材制造原位电子背散射衍射成型方向

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增材制造抗氢钢组织性能调控及其氢脆敏感性

钢铁 2024年第6期59卷 94-103页

作者：张子雨李佶纳刘赓苏杰王敖钢铁研究总院有限公司特殊钢研究院北京100081 鞍钢股份有限公司技术中心辽宁鞍山114009

沉淀强化fe-Ni基奥氏体合金具有高强度、优异的耐腐蚀性和较低的氢脆敏感性,因而被广泛应用于航空航天、氢能源工程和石油化工等领域。相对于现有铸锻造等技术,增材制造工艺能够实现复杂形状零件近净成形。采用激光熔化沉积制备NASA-HR(... 详细信息

沉淀强化fe-Ni基奥氏体合金具有高强度、优异的耐腐蚀性和较低的氢脆敏感性,因而被广泛应用于航空航天、氢能源工程和石油化工等领域。相对于现有铸锻造等技术,增材制造工艺能够实现复杂形状零件近净成形。采用激光熔化沉积制备NASA-HR(NHR)抗氢钢,研究高温固溶(930~1180℃)、时效处理(725~775℃)热处理工艺条件对其微观结构演变、力学性能和抗氢性能的影响。结果表明,由于激光熔化沉积过程中温度梯度高和熔凝速度快,其凝固组织主要由柱状晶组成,并在枝晶区域出现Ti元素偏析。经1180℃高温固溶处理后,激光熔化沉积NHR合金熔池特征消失,成功消除Ti元素偏析并获得完全再结晶均匀组织。随后分别经过725、750和775℃时效处理,发现随着时效温度升高,晶粒尺寸略微生长,γ′相纳米析出尺寸逐渐变大,产生的析出强化效应越大,合金强度明显升高。在775℃时效处理后强度达到1070 MPa,塑性略有降低,但其断后伸长率均保持在26%以上,拉伸断口形貌均由韧窝组成呈韧性断裂。优化热处理条件下可以使得增材制造NHR合金在力学性能上与锻态匹配。锻造和增材制造NHR合金氢致塑性损减分别是21.7%和20.8%,氢脆敏感性相当。充氢后两者拉伸断口均出现沿晶断裂特征,为韧脆混合断裂。增材制造NHR合金在力学性能和抗氢性能上的良好匹配,为增材制造抗氢钢在临氢环境下的服役性能提供参考,并为增材制造抗氢钢的应用开拓思路。

关键词：激光熔化沉积 NASA-HR合金偏析力学性能氢脆敏感性

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电催化氢解脱氯反应研究进展及应用可行性分析

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环境化学 2024年第4期43卷 1264-1273页

作者：胡林蒋光明孙瑞张贤明敖亮重庆市生态环境科学研究院(中国环境科学研究院西南分院) 重庆401120 重庆工商大学废油资源化技术与装备教育部工程研究中心重庆400067 国家能源集团宁夏煤业有限责任公司石槽村煤矿宁夏750011

氯代有机物是一类重要的化工原料和中间体,广泛应用于医药、农药、染料等领域,而大量的使用致使其环境暴露量增加,造成污染.因碳-氯键(C—Cl)的存在,氯代有机污染物(chlorinated organic pollutants,COPs)分子结构稳定,难自然降解,易生... 详细信息

氯代有机物是一类重要的化工原料和中间体,广泛应用于医药、农药、染料等领域,而大量的使用致使其环境暴露量增加,造成污染.因碳-氯键(C—Cl)的存在,氯代有机污染物(chlorinated organic pollutants,COPs)分子结构稳定,难自然降解,易生物累积且具三致效应,环境风险极高.电催化氢解脱氯(electrocatalytic hydrodechlorination,EHDC)是目前处理水体COPs的热点技术,其通过在催化剂表面原位电解水形成活性氢(H^(*))攻击C—Cl键,使氯原子脱落转化为Cl^(-),C—Cl键转化为C—H键,从而大大减小COPs分子毒性和稳定性,增加废水可生化性.相比以fe^(0)或H_(2)驱动的氢解脱氯技术,EHDC技术主要优势在于:(1)反应条件温和,过程可控;(2)无需额外添加化学试剂;(3)反应选择性高,毒副产物少.金属钯(Pd)具有独特的电子轨道,吸附及活化C—Cl键能力强,同时在产H^(*)方面具有显著优势,因此被广泛用于EHDC.本文重点综述了EHDC领域研究者在催化剂筛选、电子转移路径、表界面反应机制及Pd基催化剂性能调控策略等方面的研究进展,总结了电催化技术推广应用现存的壁垒,提出了该技术可能的发展前景.

关键词：氯代有机污染物 Pd基催化剂催化剂调控应用可行性分析

用于高效去除水中孔雀石绿的三层结构磁性复合材料fe_(3)O_(4)@聚丙烯酸@ZiF-8的制备

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无机化学学报 2024年第3期40卷 544-554页

作者：徐鹏王莎莎陈难难王澳于冬妹南京林业大学化学工程学院南京210037

设计并合成了一种以磁性纳米粒子为核,聚合物为中间层,金属有机骨架材料为外层的三层结构磁性复合材料(fe_(3)O_(4)@PAA@ZIF-8)。首先利用溶剂热法制备fe_(3)O_(4)纳米粒子,然后通过蒸馏沉淀聚合法在fe_(3)O_(4)纳米粒子表面包覆聚丙烯... 详细信息

设计并合成了一种以磁性纳米粒子为核,聚合物为中间层,金属有机骨架材料为外层的三层结构磁性复合材料(fe_(3)O_(4)@PAA@ZIF-8)。首先利用溶剂热法制备fe_(3)O_(4)纳米粒子,然后通过蒸馏沉淀聚合法在fe_(3)O_(4)纳米粒子表面包覆聚丙烯酸(PAA)层,最后通过原位沉积法在PAA外部包覆ZIF-8。在对fe_(3)O_(4)@PAA@ZIF-8的组成和结构进行表征的基础上,深入研究其对孔雀石绿(MG)的吸附性能。透射电子显微镜(TEM)显示fe_(3)O_(4)@PAA@ZIF-8具有明显的三层结构,fe_(3)O_(4)的平均粒径为117nm,PAA层厚度约为17 nm,ZIF-8层的厚度约为14 nm。fe_(3)O_(4)@PAA@ZIF-8对MG的吸附量随着p H的升高而增大,吸附过程符合准二阶动力学模型和Langmuir等温吸附模型。此外,fe_(3)O_(4)@PAA@ZIF-8还表现出良好的重复利用性能,8次循环利用后对MG(500 mg·L^(-1))的最大吸附量仍可达982 mg·g^(-1)。

关键词： fe_(3)O_(4) 沸石咪唑酯骨架材料吸附孔雀石绿

NaCl胁迫对魁核桃幼苗生理生化指标及矿质元素分布的影响

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植物生理学报 2024年第6期60卷 1016-1026页

作者：姬新颖唐佳莉李敖郑旭张俊佩中国林业科学研究院林业研究所林木遗传育种全国重点实验室国家林业和草原局林木培育重点实验室北京100091

为筛选核桃耐盐砧木提供理论依据,对魁核桃(Juglans major)幼苗进行NaCl胁迫处理,测定处理后不同时间生理生化指标和矿质元素变化。结果表明:随着NaCl浓度的增加,幼苗各部分生物量、叶片相对含水量呈降低趋势,丙二醛含量有所增加;可溶... 详细信息

为筛选核桃耐盐砧木提供理论依据,对魁核桃(Juglans major)幼苗进行NaCl胁迫处理,测定处理后不同时间生理生化指标和矿质元素变化。结果表明:随着NaCl浓度的增加,幼苗各部分生物量、叶片相对含水量呈降低趋势,丙二醛含量有所增加;可溶性蛋白含量呈降低趋势,脯氨酸和可溶性糖大量积累;总酚、总黄酮及抗氧化酶活性均较对照有所增加;在促进脱落酸生成的同时抑制了生长素等的合成。盐胁迫下,Na在根部积累比较多,而K则更多的积累在叶片中,叶片和根部的K/Na比均显著降低;叶片和根中的Ca、Mg含量总体保持相对稳定,变化幅度不大,而fe、Zn和Cu含量总体呈降低趋势。说明盐胁迫下魁核桃幼苗能够通过增加渗透调节物质含量、提高抗氧化酶活性、调节自身激素平衡、维持养分吸收能力等保护机制,缓解盐胁迫带来的伤害。

关键词：魁核桃 NaCl胁迫渗透调节抗氧化酶活性离子平衡内源激素