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CeO_2-ZrO_2催化材料对汽油车颗粒物的催化燃烧（英文）

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物理化学学报 2016年第7期32卷 1747-1757页

作者：王锐兰丽龚茂初陈耀强四川大学建筑与环境学院成都610065 四川大学绿色化学与技术教育部重点实验室成都610064 四川大学化学学院成都610064 四川省环境保护环境催化材料工程技术中心成都610064

采用共沉淀的方法合成了一系列不同CeO_2和ZrO_2质量比的催化剂(wCeO_2-(1-w)ZrO_2)并用于汽油车颗粒物的催化燃烧。采用程序控制以10°C?min^(-1)的升温速率,从室温升到850°C氧化测试催化剂的燃烧活性。同时,对催化剂进行了X射线衍射(... 详细信息

采用共沉淀的方法合成了一系列不同CeO_2和ZrO_2质量比的催化剂(wCeO_2-(1-w)ZrO_2)并用于汽油车颗粒物的催化燃烧。采用程序控制以10°C?min^(-1)的升温速率,从室温升到850°C氧化测试催化剂的燃烧活性。同时,对催化剂进行了X射线衍射(XRD)、拉曼(Raman)光谱、氮气-吸脱附比表面(N2-BET)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)分析、储氧能力(OSC)、氢气-程序升温还原(H2-TPR)表征。经过800°C焙烧后,70%CeO_2-30%ZrO_2样品表现出最好的活性性能,其Tm(活性测试燃烧反应中燃烧产物浓度达到最大峰值铈所对应的燃烧温度)从空白样品的719°C降低到625°C。同时,70%Ce O2-30%Zr O2样品也表现出优异的热稳定性能。催化燃烧性能与催化剂的结构、表面组成特性以及氧化还原性能有关。XRD和拉曼光谱表明富铈样品具有典型的立方相结构,富锆样品具有四方相结构。XPS表明不同催化剂的Ce中Ce^(3+)的摩尔比例及表面氧与晶格氧的比例存在明显差异,其导致催化性能不同。同时,70%CeO_2-30%ZrO_2样品具有最大的储氧能力及最优异的还原性能。此外,焙烧温度的升高,70%Ce O2-30%ZrO_2样品在结构、表面组成和氧化还原能力并没有出现明显的下降和破坏,表明70%Ce O2-30%ZrO_2样品具有优良的热稳定性能。

关键词：铈锆固溶体碳烟燃烧汽油缸内直喷汽油车颗粒物器氧浓度

活性炭的孔径分布对CH_4和CO_2的吸附性能的影响

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无机化学学报 2011年第6期27卷 1053-1058页

作者：杨皓龚茂初陈耀强四川大学绿色化学与技术教育部重点实验室成都610064

采用不同炭化温度和活化温度,以椰壳作为前驱体制备了系列结构性能相同,表面吸附基团相似,不同孔结构的活性炭。分别采用密度函数理论(DFT)吸附法和BJH估算了系列活性炭的孔径分布。结果表明,随炭化温度和活化温度的升高系列活性炭中微... 详细信息

采用不同炭化温度和活化温度,以椰壳作为前驱体制备了系列结构性能相同,表面吸附基团相似,不同孔结构的活性炭。分别采用密度函数理论(DFT)吸附法和BJH估算了系列活性炭的孔径分布。结果表明,随炭化温度和活化温度的升高系列活性炭中微孔量先增加后减少。当炭化温度为700℃,活化温度为800℃时,制备的活性炭微孔量达到最大。随炭化温度和活化温度的升高,系列活性炭的中孔依次增加。考查了CH4,CO2在系列活性炭上的吸附性能。结果表明该系列活性炭对CO2有很强的吸附能力,在常温常压下对CO2的吸附量均高于1.0 mmol.g-1;系列活性炭对CH4的吸附能力有较大的差异,在对CO2具有最大吸附量的活性炭上对CH4具有最小的吸附量。采用变压吸附法测试了该系列活性炭在25℃时对nCH4∶nCO2=9∶1的混合气体的分离性能。结果表明炭化温度为700℃,活化温度为800℃时制备的活性炭对CH4-CO2混合气具有最好的分离效果,是变压吸附分离CH4,CO2混合气的优异吸附剂。

关键词：活性炭变压吸附天然气二氧化碳

Effect of loading content of copper oxides on performance of Mn-Cu mixed oxide catalysts for catalytic combustion of benzene

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Journal of Rare Earths 2012年第9期30卷 871-877页

作者：曹红岩李小双陈耀强龚茂初王健礼 Key Laboratory of Green Chemistry&Technology of Ministry of Education College of ChemistrySichuan University

A series of Mn-Cu mixed oxide catalysts were prepared by precipitation method. The catalysts were characterized by N2 adsorp- tion-desorption, H2-TPR and XPS. When the loading ratio of manganese oxides to copper oxides was 8：2 or 7：3, the catalysts possessed better catalytic activity, and benzene was converted completely at 558 K. Results of H2-TPR showed that the loading of a small amount of copper oxides decreased the reduction temperature of catalysts. Results of XPS showed that the loading of a small amount of copper oxides increased the proportion of manganese and defective oxygen on the surface of catalysts, and stabilized manganese at higher oxidation state. And the catalyst with the loading ratio 7：3 was a little worse than 8：2, since the interaction between manganese oxides and copper oxides is too strong, copper oxides migrate to the surface of catalysts and manganese oxides in excess are immerged.

关键词： Mn-Cu mixed oxide catalysts catalytic combustion benzene rare earths

不同Mn/(Mn+Ce)质量比对整体式MnO_x-CeO_2/WO_3-ZrO_2催化剂NH_3-SCR性能的影响(英文)

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催化学报 2012年第12期33卷 1927-1937页

作者：徐海迪房志涛曹毅孔爽林涛龚茂初陈耀强四川大学化学学院教育部绿色化学与技术重点实验室四川成都610064

制备了一系列不同Mn/（Mn＋Ce）质量比的MnOx-CeO2/WO3-ZrO2整体式催化剂用于富氧条件下的NH3选择性催化还原NOx（NH3-SCR）,并采用N2吸脱附、储氧量、X射线衍射、X光电子能谱、NH3/NO程序升温脱附以及H2程序升温还原等手段对催化剂进... 详细信息

制备了一系列不同Mn/（Mn＋Ce）质量比的MnOx-CeO2/WO3-ZrO2整体式催化剂用于富氧条件下的NH3选择性催化还原NOx（NH3-SCR）,并采用N2吸脱附、储氧量、X射线衍射、X光电子能谱、NH3/NO程序升温脱附以及H2程序升温还原等手段对催化剂进行表征.结果表明,当Mn/（Mn＋Ce）质量比为0.5时,整体式催化剂具有较好的NH3-SCR性能,在空速10000h-1和173~355oC条件反应下,NOx转化率达90%以上.这是由于该MnOx-CeO2/WO3-ZrO2催化剂具有更高的NO氧化活性、更高的表面Ce和Mn原子浓度以及Ce3＋/Ce值较低的NH3和NO脱附温度以及优异的氧化还原性能所致.

关键词：锰铈氨选择性催化还原氮氧化物质量比

Catalytic performance of a Pt-Rh/CeO_2-ZrO_2-La_2O_3-Nd_2O_3 three-way compress nature gas catalyst prepared by a modified double-solvent method

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Journal of Rare Earths 2017年第9期35卷 857-866页

作者：陈建军胡伟黄福进李广霞袁山东龚茂初钟琳陈耀强 Institute of New Energy and Low-Carbon Technology Sichuan University Key Laboratory of Green Chemistry & Technology of the Ministry of Education College of Chemistry Sichuan University College of Chemical Engineering Sichuan University

A Pt-Rh three-way catalyst（M-DS） supported on CeO_2-ZrO_2-La_2O_3-Nd_2O_3 and its analogous supported catalyst（DS） were developed via a modified double-solvent method and conventional double-solvent method, respectively. The as-prepared catalysts were characterized by N_2 adsorption-desorption, X-ray diffraction（XRD）, CO-chemisorption, X-ray photoelectron spectroscopy（XPS） and hydrogen temperature-programmed reduction（H_2-TPR）. The preformed Pt nanoparticles generated using ethanol as a reducing agent on M-DS presented enhanced Pt dispersion regardless of aging treatment as confirmed by XRD and CO-chemisorption measurements. The textural properties and reduction ability of M-DS were maintained to a large extent after aging treatment. This result was consistent with those of the N_2 adsorption-desorption and H_2-TPR, respectively. Meanwhile, the XPS analysis demonstrated that higher Pt^0 species and larger Ce^（3＋） concentration could be obtained for M-DS. In the conversion of a simulated compressed natural gas（CNG） vehicle exhaust, both fresh and aged M-DS showed a significant enhancement in the activity and N_2-selectivity. Particularly, the complete conversion temperature（T_（90）） of CH_4 over the aged M-DS catalyst was 65 oC lower than that over the aged catalyst by conventional double-solvent method.

关键词： three-way catalyst compress natural gas CH_4 conversion modified double-solvent method CeO_2-ZrO_2-La_2O_3-Nd_2O_3 rare earths

Ni对Pd/Al_2O_3密偶催化剂催化性能的影响（英文）

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催化学报 2015年第7期36卷 994-1000页

作者：方瑞梅崔亚娟史忠华龚茂初陈耀强四川大学化学工程学院四川成都610064 四川大学环境与工程学院四川成都610064 四川大学化学学院绿色化学与技术教育部重点实验室四川成都610064

考察了助剂Ni对以改性氧化铝为载体的单Pd密偶催化剂的影响.结果表明,掺杂Ni可以明显改善对C3H8的催化性能,尤其对老化催化剂效果显著.此外,Ni的添加使老化催化剂Pd/Al2O3的起燃温度(T50)和完全转化温度(T90)分别降低31和30 oC.单反应... 详细信息

考察了助剂Ni对以改性氧化铝为载体的单Pd密偶催化剂的影响.结果表明,掺杂Ni可以明显改善对C3H8的催化性能,尤其对老化催化剂效果显著.此外,Ni的添加使老化催化剂Pd/Al2O3的起燃温度(T50)和完全转化温度(T90)分别降低31和30 oC.单反应测试结果表明,添加Ni能明显提高对C3H8+NO反应的催化性能.采用H2程序升温还原、CO吸附、高倍透射电镜和X射线光电子能谱等手段对新鲜和老化催化剂进行了表征.结果表明,掺杂Ni不仅可以抑制活性组分PdO x的烧结,减少金属态Pd0的产生,而且可以提高PdO x物种的可还原能力和有效比表面积.

关键词：密偶催化剂钯镍氧化铝丙烷

MnO_x负载量对MnO_x/Ce_(0.7)Zr_(0.2)La_(0.1)O_2-Al_2O_3催化剂上碳烟燃烧性能的影响

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催化学报 2012年第12期33卷 1965-1973页

作者：朱艺潘浩陈山虎王世丹赵明龚茂初陈耀强四川大学建筑与环境学院四川成都610065 四川大学化学学院绿色化学与技术教育部重点实验室四川成都610064

采用等体积浸渍法制备了一系列不同MnOx含量的MnOx/Ce0.7Zr0.2La0.1O2-Al2O3(Ce0.7Zr0.2La0.1O2/Al2O3质量比=1)催化剂,并用X射线衍射、低温N2吸附-脱附、X射线光电子能谱、O2程序升温脱附和H2程序升温还原等手段对催化剂进行了表征,考... 详细信息

采用等体积浸渍法制备了一系列不同MnOx含量的MnOx/Ce0.7Zr0.2La0.1O2-Al2O3(Ce0.7Zr0.2La0.1O2/Al2O3质量比=1)催化剂,并用X射线衍射、低温N2吸附-脱附、X射线光电子能谱、O2程序升温脱附和H2程序升温还原等手段对催化剂进行了表征,考察了催化剂催化柴油车排放碳烟颗粒物燃烧的反应性能.结果表明,催化剂表面吸附的活性氧物种和MnOx的低温区还原性能是决定催化剂活性的两大关键因素.当MnOx负载量为5%时,催化反应所需的活性氧减少,因而活性降低;但MnOx负载量增至10%时,催化剂中Mn物种的可还原量提高,从而增加其活性;增至20%时,MnOx与表面吸附氧物种的可还原量间达平衡最佳值,活性最佳,碳烟起燃温度比无催化剂时降低了179oC;负载量达30%后,由于载体表面吸附氧物种数量的降低和还原峰温的上升使催化剂活性下降.

关键词：锰氧化物负载量碳烟催化燃烧氧化铈氧化锆氧化镧氧化铝

Ce_(0.64)Mn_(0.13)R_(0.23)O_x催化剂催化燃烧柴油机碳烟的研究

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无机化学学报 2014年第8期30卷 1827-1833页

作者：王世丹朱艺张海龙龚茂初陈耀强四川大学化学学院绿色化学与技术教育部重点实验室四川省环境保护环境催化材料工程技术中心成都610064

采用共沉淀法制备一系列Ce0.64Mn0.13R0.23Ox(R=La,Zr和Y)催化剂,并用低温N2吸附-脱附(BET)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H2-TPR)和氧气程序升温脱附(O2-TPD)等手段对催化剂进行了表征,同时考察了该系列... 详细信息

采用共沉淀法制备一系列Ce0.64Mn0.13R0.23Ox(R=La,Zr和Y)催化剂,并用低温N2吸附-脱附(BET)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H2-TPR)和氧气程序升温脱附(O2-TPD)等手段对催化剂进行了表征,同时考察了该系列催化剂对柴油车排放碳烟的催化燃烧性能。研究结果表明该系列催化剂均形成了具有立方萤石结构的固溶体。加入Rn+离子后,催化剂的抗老化性能有了很大的提高,其中加入La的催化剂具有最好的抗老化性能,老化后碳烟催化燃烧的Tm为319℃,适合于柴油车的排气温度,具有较好的应用前景。

关键词：固溶体催化燃烧碳烟柴油机

Zr的添加对提高NH_3选择性催化还原NO_x整体式催化剂热稳定性的影响（英文）

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无机化学学报 2016年第3期32卷 517-526页

作者：徐宝强徐海迪曹毅兰丽杨怡张艳华李元山龚茂初陈耀强四川大学绿色化学与技术教育部重点实验室成都610064 四川大学新能源与低碳技术研究院成都610064 四川省环境保护环境催化材料工程技术中心成都610064 四川大学化学工程学院成都610064

采用共沉淀的方法制备了Ce Ti O_x和Ce Zr Ti O_x两种用于NH_3选择性催化还原NO_x的催化剂。两种催化剂在不同的高温条件下进行热老化以考察Zr的添加对Ce Ti O_x催化剂热稳定性的影响。NH_3-SCR活性数据显示,经过650、750和850℃的高温... 详细信息

采用共沉淀的方法制备了Ce Ti O_x和Ce Zr Ti O_x两种用于NH_3选择性催化还原NO_x的催化剂。两种催化剂在不同的高温条件下进行热老化以考察Zr的添加对Ce Ti O_x催化剂热稳定性的影响。NH_3-SCR活性数据显示,经过650、750和850℃的高温老化处理,Zr改性后的催化剂较Ce Ti O_x催化剂具有更好的催化活性和N2选择性。XRD、Raman和H_2-TPR结果表明添加Zr可以阻止Ce物种的烧结并且抑制金红石相Ti O_2的生成。催化剂的SEM图像显示Zr的添加可以抑制颗粒随着焙烧温度升高而产生的聚集长大。XPS的Ce3d光谱表明,随着老化温度的提升,Ce Ti O_x催化剂表面的Ce^(3+)/Ce4+比相对于Ce Zr Ti O_x催化剂下降更加明显。这意味着随着Zr的添加,更多的晶格缺陷和氧空缺出现在Zr改性催化剂的表面,这有利于催化性能的提升。另外,NH_3-TPD结果表明经过相同的高温老化,改性的催化剂保持了更多的Br觟nsted酸性位,提高了催化活性并抑制了氨的氧化。因此,Zr的添加提高了催化剂的热稳定性能。

关键词：铈钛复合氧化物锆热稳定性选择性催化还原 NOx