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SAPO-34催化甲醇制烯烃反应积炭机理及改性研究进展

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石油学报（石油加工） 2019年第5期35卷 1025-1032页

作者：黄芳涛曹建新刘飞贵州大学化学与化工学院贵州贵阳550025 贵州省绿色化工与清洁能源技术重点实验室贵州贵阳550025 贵州省矿产资源高效利用与绿色化工技术特色重点实验室贵州贵阳550025

SAPO-34分子筛被认为是最有应用前景的甲醇制烯烃(MTO)反应催化剂。目前影响SAPO-34分子筛工业化应用的主要问题是易积炭失活,单程寿命极短。SAPO-34催化MTO反应过程中积炭主要来源于活性中间体的转化和烯烃的二次反应,且反应温度对积... 详细信息

SAPO-34分子筛被认为是最有应用前景的甲醇制烯烃(MTO)反应催化剂。目前影响SAPO-34分子筛工业化应用的主要问题是易积炭失活,单程寿命极短。SAPO-34催化MTO反应过程中积炭主要来源于活性中间体的转化和烯烃的二次反应,且反应温度对积炭反应具有重要影响。现有的SAPO-34分子筛改性调变以延长寿命的手段主要从其表面酸性质和结构性质入手,但效果不明显,主要原因是SAPO-34特有的拓扑结构没有改变,积炭前驱体的扩散限制没有得到显著缓解。基于积炭形成机理以及目前延长SAPO-34反应寿命的主要改性手段,笔者针对SAPO-34反应寿命延长效果不明显的瓶颈问题,提出了制备具有微介孔结构的金属氧化物/分子筛复合结构催化剂的新思路,同时通过适当降低反应温度,以进一步抑制积炭生成,延长催化剂寿命。

关键词： SAPO-34 MTO 积炭机理改性寿命复合结构拓扑结构

SAPO-34/t-ZrO2复合催化剂甲醇催化转化机制及积炭行为研究

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SAPO-34/t-ZrO2复合催化剂甲醇催化转化机制及积炭行为研究

作者：黄芳涛贵州大学

学位级别：硕士

甲醇制烯烃(MTO)工艺有效缓解了当前石油供需矛盾。SAPO-34分子筛作为最有应用前景的MTO反应催化剂,其改性制备以有效延长催化寿命一直是研究的热点。针对现有从表面酸性质和结构性质对SAPO-34进行改性后寿命延长不明显的瓶颈问题,笔者... 详细信息

甲醇制烯烃(MTO)工艺有效缓解了当前石油供需矛盾。SAPO-34分子筛作为最有应用前景的MTO反应催化剂,其改性制备以有效延长催化寿命一直是研究的热点。针对现有从表面酸性质和结构性质对SAPO-34进行改性后寿命延长不明显的瓶颈问题,笔者所在课题组提出构建基于微-介孔结构的SAPO-34/ZrO复合催化剂。通过丰富催化剂活性中心和构建与酸中心相协调多级孔结构的手段达到抑制积炭生成,延长催化剂寿命的目的。结果表明,复合催化剂催化性能及寿命较SAPO-34显著提高。论文提出以SAPO-34和物理混合t-ZrO/SAPO-34催化剂为对比参考,研究SAPO-34/t-ZrO复合催化剂在MTO反应过程中的催化机制和积炭失活行为,揭示了SAPO-34与t-ZrO两相协同催化的构效关系。借助XRD、XRF、XPS和NH/CO-IR揭示了SAPO-34/t-ZrO复合催化剂构效关系。结果表明t-ZrO包覆SAPO-34后,两相发生固溶反应,改善了SAPO-34表面硅富集的现象,同时具有丰富的活性中心。在反应温度为380℃、质量空速为2h的条件下,利用原位红外技术考察了三种催化剂上甲醇催化转化机制,结果表明SAPO-34/t-ZrO复合催化剂两相协同催化,改变了部分反应路径,抑制了积炭的生成。具体的,通过t-ZrO催化甲醇产生CO和H,CO和H与乙烯进一步反应生成醛类物种,醛类物种返回到SAPO-34催化体系,生成长链丙基取代基,随后继续反应生成乙烯;此外,系统研究了反应温度对SAPO-34/t-ZrO复合催化剂甲醇催化转化机制的影响,并与较低反应温度下单一SAPO-34生成金刚烷类积炭这一现象做了对比研究。结果表明,SAPO-34/t-ZrO复合催化剂上物种随着反应温度的升高逐渐由甲基取代苯逐渐向稠环芳烃转化,但是在较低的反应温度330℃下并没有明显的金刚烷类积炭生成。借助TG-IR联用、O-TPO-MS联用等表征手段对比研究了三种催化剂积炭量随反应时间的变化。结果表明,在反应温度为380℃、质量空速为2h的条件下及相同反应时间下,SAPO-34/t-ZrO表现出比单一SAPO-34和t-ZrO/SAPO-34少得多的积炭量和积炭耗氧量,在反应60min、360min、720min和1080min积炭量分别为11.48mg/g、22.74mg/g、23.85mg/g、25.46mg/g,积炭耗氧量分别为1.15mmol/g、0.94mmol/g、1.33mmol/g和1.70mmol/g。借助FT-IR和积炭溶出-萃取-气相色谱等手段研究了三种催化剂积炭物种随反应时间的变化。结果表明,三种催化剂积炭物种均以含有苯环的甲基取代苯或稠环芳烃积炭为主,积炭随着反应时间的延长逐渐向大分子尺寸稠环芳烃转化;借助倒置荧光显微镜考察了SAPO-34和SAPO-34/t-ZrO内部积炭位置随反应时间的变化,结果表明SAPO-34仅在晶粒边缘产生荧光反馈,而SAPO-34/t-ZrO在内部核心部位也产生荧光反馈,表明其内部核心活性位点也参与到MTO反应中。借助TG-IR联用和TPO-MS联用研究了SAPO-34、t-ZrO/SAPO-34和SAPO-34/t-ZrO三种催化剂积炭裂解特性,SAPO-34/t-ZrO内部可裂解积炭占比较高,在反应60min、360min、720min和1080min可裂解积炭占比分别为54.5%、47.2%、99.2%、53.7%,积炭裂解产物以乙烯和丙烯为主;通过不同升温速率下积炭热裂解生成乙烯、丙烯的速率变化,计算积炭裂解产生乙烯和丙烯的表观活化能。SAPO-34/t-ZrO积炭具有比SAPO-34和t-ZrO/SAPO-34更小的裂解产生乙烯和丙烯的表观活化能,分别为138.3kJ/mol和123.9kJ/mol,展现出优异的积炭汽提性能,工业应用价值更高。

关键词： SAPO-34/t-ZrO2复合催化剂 MTO反应催化转化机制积炭行为活化能

《大学》《中庸》退还《礼记》与明末清初理学的自我批判和转向

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人文杂志 2024年第3期 25-36页

作者：黄芳郑熊西北大学中国思想文化研究所

《大学》《中庸》在明末清初出现从四书中脱离出来,重新退还于《礼记》中的倾向。明末清初学者在将《大学》《中庸》退还《礼记》时经历了三个阶段:最早以东林学派顾宪成等学者为代表,提出将两篇退还《礼记》后,加入理学新经典来重构“... 详细信息

《大学》《中庸》在明末清初出现从四书中脱离出来,重新退还于《礼记》中的倾向。明末清初学者在将《大学》《中庸》退还《礼记》时经历了三个阶段:最早以东林学派顾宪成等学者为代表,提出将两篇退还《礼记》后,加入理学新经典来重构“新四书”,从内部对理学系统展开修正。其次是焦竑、郝敬及王夫之等人提出恢复《大学》《中庸》原本的礼学特质,将两篇退还《礼记》以保证儒家之道的完整性,但其实质在于去除两篇以本体心性为核心的理学解释。最后阶段以陈确、姚际恒为代表,他们通过作者、文本等文献的考证斥责《大学》《中庸》并非孔门圣学,由此动摇了理学的经典结构体系。明末清初的《大学》《中庸》退还《礼记》运动是晚明理学自我批判与反思的产物,这种退还行为动摇了宋元以来的“四书”经典结构,反映出明末清初儒学由虚转实的新动向。

关键词：《大学》《中庸》理学转向明末清初

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鄱阳湖草洲景观连通性对植物多样性的影响

地理学报 2024年第1期79卷 259-278页

作者：张成陈文波黄芳芳东华理工大学测绘与空间信息工程学院南昌330013 东华理工大学南昌市景观过程与国土空间生态修复重点实验室南昌330013 江西农业大学国土资源与环境学院南昌330045 浙江广厦建设职业技术大学建筑工程学院东阳322100

在全球景观破碎化不断加剧的背景下,剖析景观连通度对生物多样性的影响机制对恢复生态过程和保护生物多样性具有深远意义。本文以鄱阳湖草洲为研究对象,综合考虑水位变化与物种扩散生态过程,在识别不同水位梯度下草洲分布格局的基础上,... 详细信息

在全球景观破碎化不断加剧的背景下,剖析景观连通度对生物多样性的影响机制对恢复生态过程和保护生物多样性具有深远意义。本文以鄱阳湖草洲为研究对象,综合考虑水位变化与物种扩散生态过程,在识别不同水位梯度下草洲分布格局的基础上,通过景观格局指数和基于图论的景观连通度指数相结合的方法,分析不同水位草洲景观结构连通度和功能连通度的动态变化,揭示草洲景观连通度对植物多样性的影响及其尺度效应,比较结构连通度与功能连通度对植物多样性格局的相对解释力。研究结果表明:①鄱阳湖草洲呈现“水落滩出、水进草退”的景观格局特征,随着水位的增加,草洲同时面临水体的淹没效应和分割效应,面积萎缩和破碎化并存;②随着水位的增加,草洲斑块面积不断减小、形状趋于简单、密度降低、破碎化加剧,景观结构连通度下降,难以连接的独立组分增加、斑块连通的可能性降低,景观功能连通度下降;③草洲景观连通度越高,景观尺度上的植物物种丰富度越高,斑块尺度上的植物群落相似性越大,功能连通度比结构连通度更加能解释植物多样性格局。本文研究结果可从景观连通度的新视角为湖泊地区景观格局优化和植物多样性保护提供参考。

关键词：鄱阳湖草洲景观连通度植物多样性尺度效应

论女性生命意识与男权文化的博弈——芥川龙之介之女性言说

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外国语文 2024年第1期40卷 63-72页

作者：黄芳四川外国语大学日语学院重庆400031

作为日本大正时代的代表作家,芥川龙之介以148篇之巨的小说扫描了近代日本的“社会世相”。芥川试图通过文学实现近代自我完善的个人主义,在广泛摄取西方近代思想的基础上,实践了近代短篇小说多样化的可能性,故而在日本近代文学史上留... 详细信息

作为日本大正时代的代表作家,芥川龙之介以148篇之巨的小说扫描了近代日本的“社会世相”。芥川试图通过文学实现近代自我完善的个人主义,在广泛摄取西方近代思想的基础上,实践了近代短篇小说多样化的可能性,故而在日本近代文学史上留下了浓墨重彩。芥川小说中的女性言说反映了芥川在社会变革过程中对女性认知的复杂心态,并导致其小说中的女性人物形象显得杂乱。通过对芥川小说中的女性人物形象加以梳理,从而将芥川在社会变革时期的女性认知加以明晰化。

关键词：女性言说男权文化博弈人性拷问樊篱

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我国资源型城市产业绿色转型研究

生态经济 2024年第8期40卷 230-230,F0003页

作者：黄芳平顶山学院旅游与规划学院河南平顶山467000

资源型城市是指那些以本地区矿产、森林等自然资源的开采、加工为主导产业的城市类型。资源型城市的核心特征在于其对资源型产业的深度依赖。目前,我国有262座资源型城市,在我国工业化前期,这些城市为国家能源供应和经济社会发展作出了... 详细信息

资源型城市是指那些以本地区矿产、森林等自然资源的开采、加工为主导产业的城市类型。资源型城市的核心特征在于其对资源型产业的深度依赖。目前,我国有262座资源型城市,在我国工业化前期,这些城市为国家能源供应和经济社会发展作出了巨大贡献,然而随着改革开放以及新兴产业的迅速崛起,资源型城市的产业发展优势逐渐消失,一系列经济社会问题开始暴露出来,如产业、就业、经济结构单一,产业链短,产业发展不良,财政困难、基础设施落后,人口外流,资源开采加工导致的生态破坏和环境污染,经济产业脆弱易受国家资源市场和金融市场影响等。

关键词：资源型产业主导产业资源型城市产业发展优势人口外流新兴产业金融市场基础设施

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“探索植物生长调节剂的应用”实验教学设计

生物学教学 2024年

作者：黄芳江苏省无锡市北高级中学

对高中生物学中“探索植物生长调节剂的应用”实验进行教学设计,构建创设情境、科学探究、成果交流、反馈研讨的教学模式,并进行教学实践,以期为高中生物学实验教学的开展提供参考。

关键词：生物学实验促进插条生根教学设计高中生物学

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植物纹样的自然属性与视觉感知的关联探析

分子植物育种 2024年第3期22卷 916-921页

作者：黄芳商丘职业技术学院商丘476000

植物纹样,作为自然界中的一种独特美学表现,历来为人们所喜爱和研究。本研究深入探讨了植物纹样的自然属性,如色彩、形态和纹理等,与人类的视觉感知之间的紧密关联。系统介绍了植物纹样在自然中的多样性及其对视觉的基本影响。随后,结... 详细信息

植物纹样,作为自然界中的一种独特美学表现,历来为人们所喜爱和研究。本研究深入探讨了植物纹样的自然属性,如色彩、形态和纹理等,与人类的视觉感知之间的紧密关联。系统介绍了植物纹样在自然中的多样性及其对视觉的基本影响。随后,结合生物学、心理学和艺术学等多学科视角,分析了人类如何识别、解读和感知这些纹样,以及不同文化和历史背景下这些感知的差异性。进一步探讨了现代技术,如数字化技术和虚拟现实等,如何为我们提供全新的植物纹样体验和感知方式。本研究不仅有助于我们更好地理解植物纹样与视觉感知之间的关联,更为艺术设计、建筑和景观规划等领域提供了重要的理论指导和应用价值。

关键词：植物纹样视觉感知文化差异数字化技术多学科视角

从“天命”到“天理”——韩愈、二程天论与唐宋之际儒家的发展

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西北大学学报（哲学社会科学版） 2024年第2期54卷 73-81页

作者：郑熊黄芳西北大学中国思想文化研究所陕西西安710127

唐宋之际儒学出现了变革,这种变革可以通过对韩愈、二程天论的分析体现出来。从韩愈的“天命”到二程的“天理”,体现出唐宋儒学对天性质的界定从意志之天转变为义理之天,天的功能从天地万物之性由天命赋予转变为天地万物之理由天理转化... 详细信息

唐宋之际儒学出现了变革,这种变革可以通过对韩愈、二程天论的分析体现出来。从韩愈的“天命”到二程的“天理”,体现出唐宋儒学对天性质的界定从意志之天转变为义理之天,天的功能从天地万物之性由天命赋予转变为天地万物之理由天理转化,天人合一关系从外在合一转变为内在合一。从韩愈的“天命”演变成二程的“天理”,带来了儒学发展质的飞跃,这种演变是儒学发展的必然,是儒学为了对抗佛教的挑战而做的自我调节。

关键词：天命天理韩愈二程天论

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