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二甲醚选择性转化制芳烃

二甲醚选择性转化制芳烃

作者：黄晓昌汕头大学

学位级别：硕士

我国石油资源短缺,煤炭资源丰富,煤炭是中国能源的基石,为了更好的利用我国现有的煤炭资源,我们要大力发展煤炭转化技术。煤经二甲醚合成各种芳烃是煤转化的一个重要分支,发展该技术不仅能为煤炭资源的利用提供了一个新的途径,同时也为... 详细信息

我国石油资源短缺,煤炭资源丰富,煤炭是中国能源的基石,为了更好的利用我国现有的煤炭资源,我们要大力发展煤炭转化技术。煤经二甲醚合成各种芳烃是煤转化的一个重要分支,发展该技术不仅能为煤炭资源的利用提供了一个新的途径,同时也为一些石油下游产品找到替代原料,减少我国对石油资源的依赖性,保证国家的能源安全。本文首先对二甲醚在无负载HZSM-5上的芳构化反应进行研究,考察了反应温度、载体硅铝比、催化剂酸性等因素对催化剂性能的影响。通过对乙烯、乙烯-水、二甲醚在不同孔径分子筛上的转化进行研究,初步探讨二甲醚芳构化的反应历程。文章还考察了二甲醚在Zn-和Ni-改性的HZSM-5上的芳构化反应以及反应温度等因素对催化性能的影响。最后对二甲醚在H-beta分子筛上的转化进行研究。具体的结果如下: 1.热力学分析结果表明,在550K到800K的温度范围内,二甲醚反应生成C6～C9芳烃的吉布斯自由能均为负值,说明这些反应在该温度范围内能自发进行。二甲醚的芳构化反应为放热反应,其平衡常数随温度升高而减小。因此,升高反应温度不利于芳烃的生成。 2.反应温度为360℃时,二甲醚在HZSM-5上转化得到的芳烃含量约占50 %左右,且以轻质芳烃为主,表明HZSM-5对二甲醚具有一定的芳构化性能。实验表明,升高反应温度,芳烃的含量略有升高。这与热力学计算结果相悖,说明二甲醚的芳构化过程并非由热力学控制的,温度的升高促进了慢反应的加快进行,导致芳烃含量的增加。 3. ZSM-5的硅铝比对二甲醚的芳构化性能有较大的影响,硅铝比越低催化剂的酸性越强,其芳构化性能越好。ZSM-5硅铝比从50下降到25时,芳烃总含量提高了7.9 %。另外,催化剂负载了KOH以后,酸性及酸密度均下降,DME的芳构化性能明显降低,KOH的负载量越高,芳构化性能越差。与无改性HZSM-5相比,DME在KOH负载量为0.7mmol/(g-cat)的催化剂上转化得到的芳烃含量下降了4.1 %,这说明酸性中心在二甲醚芳构化中起着重要作用。 4.经柠檬酸脱铝后,催化剂的芳构化性能大大地降低,柠檬酸浓度越大,芳构化性能下降越明显;经高温处理的催化剂其芳构化性能下降没有酸处理的明显。产物中芳烃含量随催化剂焙烧温度的升高并不单调下降,当催化剂焙烧温度为650℃时,催化剂的芳构化性能最好。 5. HZSM-5引入Zn离子后,催化剂的芳构化性能大为提高,升高反应温度有利于芳烃的生成,当反应温度从360℃上升到480℃时,芳烃总含量从66.2 %上升到78 %。 6. HZSM-5引入Ni离子后,催化剂的芳构化性能也有较大地提高。芳烃的总含量先随温度的升高而增加,当反应温度为450℃时达到最大值,随后有所下降,这可能是由于高温下有较多难以活化的甲烷生成造成的。 7.用多种金属硝酸盐采用共浸渍的方法制得Ni-Co-Mo/H-beta催化剂,DME在该催化剂上具有一定的芳构化性能,总芳烃的选择性达到了44.8 %,主要以六甲基苯为主(C12),其选择性达到了21.4 %。本章还考察了反应温度对固体芳烃时空收率的影响,当反应温度在280℃时固体芳烃具有较高的时空收率,达到了85 mg/(g-cat·h)。

关键词：二甲醚芳构化轻质芳烃三苯六甲基苯

Zn/H-ZSM-5催化剂上的二甲醚芳构化反应

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催化学报 2010年第3期31卷 264-266页

作者：方奕文汤吉黄晓昌沈尾彬宋一兵孙长勇汕头大学化学系广东汕头515063

考察了H-ZSM-5和Zn/H-ZSM-5催化剂的二甲醚芳构化性能.结果表明,H-ZSM-5分子筛催化剂酸性的增强和酸中心的增多有利于二甲醚芳构化.当在H-ZSM-5催化剂中加入2%Zn时,在360oC下反应时总芳烃收率从50.0%增加至66.2%,C8芳烃收率从28.6%增加... 详细信息

考察了H-ZSM-5和Zn/H-ZSM-5催化剂的二甲醚芳构化性能.结果表明,H-ZSM-5分子筛催化剂酸性的增强和酸中心的增多有利于二甲醚芳构化.当在H-ZSM-5催化剂中加入2%Zn时,在360oC下反应时总芳烃收率从50.0%增加至66.2%,C8芳烃收率从28.6%增加到39.0%.反应温度升高到480oC时,总芳烃收率增加至78.0%.

关键词：二甲醚芳构化锌 H-ZSM-5分子筛负载型催化剂

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水性无机-有机复合塑料涂料研究进展

现代化工 2014年第3期34卷 8-12页

作者：陈婵孙宁程建姜少华李亦彪赖文博黄晓昌五邑大学化学与环境工程学院广东江门529020 江门职业技术学院广东江门529090 江门市制漆厂有限公司广东江门529075

对国内外有关水性无机-有机复合塑料涂料的分类、制备方法、应用等方面的研究工作进行了综述,提出完善水性无机-有机复合塑料涂料的基础研究,以及在此基础上相关产品的开发将是今后研究的主要发展方向。

关键词：水性无机-有机复合塑料涂料

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二甲醚选择性转化制芳烃的热力学分析

湖南师范大学自然科学学报 2009年第3期32卷 68-73页

作者：方奕文沈尾彬黄晓昌宋一兵汕头大学化学系中国汕头515063

气相三甲基苯的标准生成热ΔfH2θ98.15(g)用沃森(Watson)经验方程估算,标准熵S2θ98.15用键熵法估算,摩尔等压热容Cp,m随温度的变化趋势通过多项式回归的方法得到.在此基础上,计算二甲醚芳构化体系各主要反应的标准摩尔焓变ΔrHθm、... 详细信息

气相三甲基苯的标准生成热ΔfH2θ98.15(g)用沃森(Watson)经验方程估算,标准熵S2θ98.15用键熵法估算,摩尔等压热容Cp,m随温度的变化趋势通过多项式回归的方法得到.在此基础上,计算二甲醚芳构化体系各主要反应的标准摩尔焓变ΔrHθm、吉布斯自由能变ΔrGmθ、平衡常数lnK与温度T的关系.结果表明,在分析的温度范围内,二甲醚反应生成C1～C9芳烃均为放热反应,吉布斯自由能变均为负值,平衡常数随温度升高而减小,说明反应能自发进行,升高反应温度不利于芳烃的生成.

关键词：二甲醚三甲基苯芳烃热力学分析

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预涂金属卷材UV涂料用树脂的研发与应用

中国涂料 2013年第1期28卷 44-50页

作者：朱章卫廖广健黄晓昌江门制漆厂有限公司广东江门529075

UV涂料作为一种高效、节能、环保类型的涂料,在金属卷材中具有较大的市场前景,目前UV涂料在卷材使用主要面临柔韧性偏差、T弯达不到卷材涂料要求等问题。本文选取具有线性结构的聚己内酯二元醇、聚碳酸酯二元醇与三羟甲基丙烷,加入丙烯... 详细信息

UV涂料作为一种高效、节能、环保类型的涂料,在金属卷材中具有较大的市场前景,目前UV涂料在卷材使用主要面临柔韧性偏差、T弯达不到卷材涂料要求等问题。本文选取具有线性结构的聚己内酯二元醇、聚碳酸酯二元醇与三羟甲基丙烷,加入丙烯酸进行直接酯化,制得的聚酯树脂可用于预涂金属卷材UV涂料。分别考察了聚合二元醇、催化剂、阻聚剂、带水剂、反应温度、反应时间等因素的影响。结果表明:采用聚己内酯二元醇2000和聚碳酸酯二元醇2000与三羟甲基丙烷加入丙烯酸酯化制得的UV树脂用于预涂金属卷材UV涂料中性能最好。试验确定催化剂对甲苯磺酸用量为2.5%,阻聚剂BHT/对甲氧基苯酚为1∶1,用量为0.5%,甲苯为带水剂,用量为40%～45%,反应温度为110℃,反应时间为4 h,试验条件最佳。

关键词：金属卷材 UV涂料 UV树脂

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甲醇制烃催化剂及其反应机理研究进展

工业催化 2008年第1期16卷 23-27页

作者：黄晓昌方奕文乔晓辉汕头大学工业催化研究室广东汕头515063

综述了改性和非改性ZSM-5、β和SAPO-34等多种催化剂在甲醇制烃类物质中的应用。ZSM-5主要用于甲醇制汽油过程以及甲醇芳构化反应,甲醇在β沸石上主要转化成乙烯、丙烯、丙烷、异丁烷、六甲基苯和少量五甲基苯,而SAPO-34对乙烯和丙烯等... 详细信息

综述了改性和非改性ZSM-5、β和SAPO-34等多种催化剂在甲醇制烃类物质中的应用。ZSM-5主要用于甲醇制汽油过程以及甲醇芳构化反应,甲醇在β沸石上主要转化成乙烯、丙烯、丙烷、异丁烷、六甲基苯和少量五甲基苯,而SAPO-34对乙烯和丙烯等低碳烯烃具有较高的选择性(90%)。总结了甲醇制烃机理的研究进展,主要包括初始C—C的形成以及烃池物种的研究,讨论了甲醇制烃催化剂及其研究方向。

关键词：催化剂工程甲醇制烃甲醇制烯烃甲醇制芳香烃甲醇制汽油

一种具有核-壳结构水性改性醇酸的工业化合成工艺

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广东化工 2017年第7期44卷 154-155页

作者：程建孙宁崔海云黄晓昌谭兆强江门市制漆厂有限公司技术中心广东江门529075 江门职业技术学院广东江门520000

本文介绍了一种已工业化具有核-壳结构丙烯酸环氧改性的水性醇酸树脂合成的新工艺,该产品合成包括加压反应合成亲水丙烯酸壳结构;疏水环氧改性醇酸核结构;核壳键合反应;水分散体的制备共四个阶段。合成的产品油度约为50%左右,具有耐水... 详细信息

本文介绍了一种已工业化具有核-壳结构丙烯酸环氧改性的水性醇酸树脂合成的新工艺,该产品合成包括加压反应合成亲水丙烯酸壳结构;疏水环氧改性醇酸核结构;核壳键合反应;水分散体的制备共四个阶段。合成的产品油度约为50%左右,具有耐水性优异、光泽高、干燥速度快、防锈性能好等诸多优点,具有很好的市场前景。

关键词：水性醇酸水性改性醇酸核壳结构新工艺

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二甲醚在酸性分子筛上的低温水解

天然气化工—C1化学与化工 2008年第1期33卷 6-8,13页

作者：王文进方奕文宋一兵郭锐华黄晓昌乔晓辉汕头大学化学系广东汕头515063

考察了几种酸性分子筛MCM-41、SAPO-34、ZSM-5和MCM-22上二甲醚的低温水解反应性能。结果发现,分子筛的种类和硅铝比均影响着催化剂上二甲醚水解反应的催化活性,其顺序为:MCM-41< 详细信息

考察了几种酸性分子筛MCM-41、SAPO-34、ZSM-5和MCM-22上二甲醚的低温水解反应性能。结果发现,分子筛的种类和硅铝比均影响着催化剂上二甲醚水解反应的催化活性,其顺序为:MCM-41<

关键词：甲醇二甲醚碳酸二甲酯水解酸性分子筛

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凝胶硅铝比对MCM-22分子筛合成的影响

凝胶硅铝比对MCM-22分子筛合成的影响