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基于非均相催化剂对CO2合成环状碳酸酯的研究

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基于非均相催化剂对CO2合成环状碳酸酯的研究

作者：毕云帅青海师范大学

学位级别：硕士

二氧化碳作为导致气候恶化的温室气体引起了人们的广泛关注,若将CO2视为一种廉价的绿色C1资源,将其捕获转化为环状碳酸酯不失为一种有效的减碳策略。在这一反应中研发高效、低廉且循环性能好的催化剂则成为其中的重要环节。本论文选择... 详细信息

二氧化碳作为导致气候恶化的温室气体引起了人们的广泛关注,若将CO2视为一种廉价的绿色C1资源,将其捕获转化为环状碳酸酯不失为一种有效的减碳策略。在这一反应中研发高效、低廉且循环性能好的催化剂则成为其中的重要环节。本论文选择了两种绿色环保材料作为载体负载MOF以制备具有双功能位点的非均相催化剂,借此提升MOF材料的催化性能与稳定性能,主要研究内容如下:（1）综述了目前CO2合成环状碳酸酯反应中所应用的催化反应体系的研究现状。对凹凸棒石及氧化铈从性能、应用等方面进行了详细介绍,并叙述了非均相催化剂的优点与设计思路。（2）以凹凸棒石（ATP）作为载体负载UIO-66制备双功能位点复合催化剂。ATP是一种廉价易得的镁铝硅酸盐天然材料,其自身包含的大量Al3+与Mg2+充当路易斯酸性位点,其次独特的弱碱性孔道结构,对CO2此类酸性气体有吸附作用,且具有比表面积大与结构规整等优点让其成为催化剂载体的优良选择,将其与UIO-66结合,一方面提升了UIO-66的稳定性,复合后的催化剂可以参与六个催化循环,另一方面ATP借助自身的酸碱位点起到协同催化作用,大大提升了UIO-66材料的催化性能,在120℃,2 h,1 MPa,0.08 mmol助催化剂TBAB的条件下UIO-66/ATP的催化产率最高可达93%。（3）探索了稀土氧化物作为载体的催化性能。经筛选一系列稀土氧化物,发现Ce O2具有比表面积大、自带路易斯酸碱对、形貌易于控制等优点。Ce O2通过金属-氧的共价作用,可以将ZIF-7牢牢固定在其表面,所制备的复合催化剂在参与了八个催化循环后还保持着良好的活性,并在较短时间内可以将氧化苯乙烯完全转化（120℃,2 h,1 MPa,0.08 mmol助催化剂TBAB的条件下氧化苯乙烯的转化率达到100%）。ZIF-7/Ce O2在氧化苯乙烯与CO2的反应中表现出了优异的催化性能与稳定的循环利用率。（4）通过比较不同温度、反应时间、压力、催化剂用量等条件下的催化表现,来筛选两种催化剂的最优反应条件,并进一步探索了催化剂的可循环利用性与普适性。通过查阅大量文献,我们对制备的复合催化剂的反应机理进行推测与讨论,并分析了复合催化剂协同催化的机理,详细说明了路易斯酸位点与路易斯碱位点是如何协同完成催化流程的。

关键词： CO2 凹凸棒石二氧化铈环状碳酸酯非均相催化剂

身份与象征:1920-1930年代苏联视野中的鲁迅

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外国文学评论 2024年第2期 196-216页

作者：李一帅浙江大学中国社会科学院文学研究所

1929年俄语版《阿Q正传》问世,身为汉学家的译者王希礼认为鲁迅是当时中国现实主义文学的领袖,但他批判鲁迅逃避革命,把他定性为“激进的小资产阶级知识分子”。这种观点在一定程度上影响了同时代苏联学界对鲁迅的认识。1930年代,随着... 详细信息

1929年俄语版《阿Q正传》问世,身为汉学家的译者王希礼认为鲁迅是当时中国现实主义文学的领袖,但他批判鲁迅逃避革命,把他定性为“激进的小资产阶级知识分子”。这种观点在一定程度上影响了同时代苏联学界对鲁迅的认识。1930年代,随着苏联国内政治局势的转变,翻译了苏联无产阶级文学作品的鲁迅在苏联学界的身份定位发生了改变,获得了“无产阶级翻译家、作家”的头衔。新中国成立后,鲁迅的无产阶级思想受到法捷耶夫等苏联无产阶级作家的认可,成为“中国的高尔基”。

关键词：王希礼鲁迅《阿Q正传》无产阶级小资产阶级

钴基共价有机框架调控光催化CO2还原性能研究

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钴基共价有机框架调控光催化CO2还原性能研究

作者：李航帅河北大学

学位级别：硕士

光催化CO2还原反应（CO2RR）提供了一种更清洁、更可持续的途径来生产有价值的燃料和化学品,来缓解化石燃料燃烧产生的CO2过量排放和人类活动的加速扩张所造成严重的全球气候变化和环境危机,能够实现碳中和缓解能源危机。然而,由于CO2... 详细信息

光催化CO2还原反应（CO2RR）提供了一种更清洁、更可持续的途径来生产有价值的燃料和化学品,来缓解化石燃料燃烧产生的CO2过量排放和人类活动的加速扩张所造成严重的全球气候变化和环境危机,能够实现碳中和缓解能源危机。然而,由于CO2的固有惰性、催化位点对CO2的弱吸附以及多电子过程,光催化CO2RR的效率远不能令人满意,导致实际应用受到巨大限制。因此,必须设计高效的CO2RR光催化剂。共价有机框架（COFs）是一类周期性排列的晶态多孔有机材料,具有优异的化学和热稳定性、有序的多孔结构、高比表面积以及结构易修饰等特点,在光催化方面表现出卓越的性能。但由于COFs中缺乏有效活性位点、电荷载流子易复合等瓶颈问题,导致其在光催化CO2RR中活性不够理想,因此,设计并构筑高效且稳定的COFs光催化材料仍极具挑战。基于此,本论文设计并制备了一系列COFs锚定钴金属位点的光催化剂并用于光催化CO2还原反应,通过系列表征和理论计算深入研究钴金属位点化学微环境与光催化CO2RR性能之间的构效关系,并阐明其催化反应机制。具体研究成果如下:（1）以5,10,15,20-四（4-氨基苯基）卟啉金属与联咔唑为原料经缩合反应合成了单原子金属卟啉基COFs材料(Por（M）-COF)用于光催化CO2还原。结果表明,在加入牺牲剂和光敏剂的条件下,Por（Co）-COF表现出最优的催化性能,CO析出速率可达15411.8μmol·g-1·h-1,选择性达73.4%,显著高于Por（Ni）-COF和Por（H2）-COF。通过光电性能测试、稳态荧光等表征手段,揭示金属卟啉基COFs材料能够促进电荷向金属活性位点的定向迁移以提升其本质活性,并通过CO2物理吸附、原位漫反射等表征技术深入研究催化剂表面结构对光催化CO2还原及中间体演变过程。（2）以5,5'-二氨基-2,2'-联吡啶和带有不同羟基个数的均苯三甲醛通过缩合反应合成系列COF-X,通过后修饰定向引入Co Cl2进入骨架,再以菲啰啉为配体构建Co-N4类卟啉配位环境。通过粉末X射线衍射、固体核磁等结构与形貌表征证实了多步后修饰不会破坏原有的晶体结构且Co以二价形态锚定在骨架内壁。光催化CO2还原活性测试表明,Co Phen-COF-3的CO生成速率达到11555.3μmol·g-1·h-1,CO选择性为78.2%,显著高于Co-COF-3且副产物H2产率也有所下降。系统的实验及表征结果证实,通过构建Co-N4类卟啉配位环境与COF的特定结构能够协同促进电荷向活性位点的稳定迁移以提升其活性和选择性。通过原位漫反射等原位表征手段对CO2分子吸附活化与表界面结构的作用进行了深入研究,阐明催化机制。（3）区别于前期分子内及孔道壁锚定位点,本部分设计合成了一系列同构亚胺键连接的COF（Cu3-TPA-COF、Cu3-TAPB-COF和Cu3-TAPT-COF）。通过用Co2+对亚胺键COFs进行后修饰,进一步制备了用于光催化CO2RR的Co2+金属化COFs。其中,具有供体-受体-供体（D1-A-D2）体系的Co/Cu3-TPA-COF显示出最佳的CO2光还原活性。一系列光电化学实验和理论计算表明,Co/Cu3-TPA-COF的光催化活性显著增强归因于亚胺键中配位的双富电子中心和单Co位点引起的电荷分离和转移效率的提高。还通过改变联吡啶添加剂的取代基可以调节CO的产生速率和选择性,当使用4,4'-二甲基-2,2'-联吡啶作为添加剂时,CO的释放速率高达25247.7μmol·g-1·h-1,CO选择性为80.2%,优于大多数已报道的光催化体系。此外,还进行了系统的实验和理论计算,详细揭示了光催化CO2RR的机理。这项工作为提高光催化效率和进一步了解光催化机理提供了新的途径。

关键词：共价有机框架异相催化光催化二氧化碳还原活性调控

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《红星照耀中国》整本书阅读教学研究

《红星照耀中国》整本书阅读教学研究

作者：郜帅帅洛阳师范学院

学位级别：硕士

《义务教育语文课程标准(2022)版》将整本书阅读置于语文课程中的核心位置,列为六大任务群之一。区别于篇章阅读,整本书阅读能够有效的促进与整合语文课程资源,推动课程改革。另一方面,整本书阅读涉及更多的阅读方法和阅读技巧,这也是... 详细信息

《义务教育语文课程标准(2022)版》将整本书阅读置于语文课程中的核心位置,列为六大任务群之一。区别于篇章阅读,整本书阅读能够有效的促进与整合语文课程资源,推动课程改革。另一方面,整本书阅读涉及更多的阅读方法和阅读技巧,这也是一个值得探究的问题。本文以统编版八年级名著导读书籍《红星照耀中国》为例,对整本书阅读教学进行探究,希冀促进整本书阅读教学的变革,提高教学效率,为一线教师提供教学的范例。本文主要分为五个章节:其中绪论部分包括研究意义、背景、现状及研究方法,多维度论述了本研究的理论意义和实际意义。第一章主要阐释了《红星照耀中国》整本书阅读教学的相关概念,明确了整本书阅读教学的内涵和特点;其次对本文运用的理论依据和现实依据进行分析,从思维发展,学习能力建构、课程标准要求多方面来说明开展《红星照耀中国》整本书阅读教学的必要性。第二章论述了《红星照耀中国》的价值定位。《红星照耀中国》具有独特的文学价值、新闻传播价值、阅读价值及精神价值,具有一定的时代意义。《红星照耀中国》是一部能够提高学生语文素养,培养思想素质,加强审美鉴赏和文化自信的优秀文学作品。第三章运用问卷进行调研,对目前《红星照耀中国》整本书阅读教学情况进行分析,根据分析结果发现当前一线教学主要存在学生阅读时间不足、教师重视程度低、评价主体不合理等问题,最后针对出现的问题分析其成因。第四章根据《红星照耀中国》整本书阅读教学调查问卷中所反映的问题,从课内外阅读方式、研读计划、阅读活动设计、评价体系完善等方面出发,针对《红星照耀中国》实际教学内容,提出具体的策略。第五章以《红星照耀中国》为例,进行具体的教学实践与评估,完成了整本书阅读教学的教学实施与评价设计。课程内容主要包括导读课、通读课与研读课等课型,还包括各种评价方式的具体意义与推荐,形成一套完整的《红星照耀中国》整本书阅读教学与评估体系。

关键词：初中语文整本书阅读教学教学策略《红星照耀中国》

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木质素磺酸盐支化改性对钢筋阻锈性能的影响

木质素磺酸盐支化改性对钢筋阻锈性能的影响

作者：江帅帅安徽建筑大学

学位级别：硕士

阻锈剂是当今世界海洋工程钢筋混凝土结构广泛应用腐蚀防护材料,但其存在阻锈效率低、环境污染、成本昂贵等问题。本研究旨在以绿色高效的混凝土阻锈剂为切入点,以自然界植物中的木质素磺酸盐为阻锈剂载体,选取聚羧酸减水剂功能基团,对... 详细信息

阻锈剂是当今世界海洋工程钢筋混凝土结构广泛应用腐蚀防护材料,但其存在阻锈效率低、环境污染、成本昂贵等问题。本研究旨在以绿色高效的混凝土阻锈剂为切入点,以自然界植物中的木质素磺酸盐为阻锈剂载体,选取聚羧酸减水剂功能基团,对木质素磺酸钠进行羟基、羧基接枝改性,首先采用异戊烯聚氧乙烯醚(TPEG)对木质素磺酸钠进行接枝改性,制备了木质素磺酸钠基聚醚单体(LS-TPEG),同时将TPEG接枝的木质素磺酸钠基聚醚单体作为大单体,代替一定比例的TPEG与聚羧酸功能基团通过自由基聚合法合成了一种新型具有减水功能的改性木质素磺酸盐阻锈剂(LS-PCE),并通过调节木质素磺酸钠与聚羧酸功能基团的质量比例确定具有最优减水性能的新型阻锈剂。通过模拟混凝土孔隙溶液研究了碳钢的锈蚀行为,发现随着改性木质素磺酸盐阻锈剂掺量增大,碳钢电极电荷转移电阻逐渐增大,腐蚀电流密度逐渐减小,碳钢锈蚀面积减小,阻锈效率得到提高;分析了碳钢在混凝土孔隙溶液中的吸附行为,发现改性木质素磺酸盐阻锈剂基本符合Langmuir等温吸附模型,在室温25℃条件下3.5%NaCl的饱和Ca(OH)2溶液体系中,改性木质素磺酸盐阻锈剂在碳钢表面的吸附属于以物理吸附和化学吸附的混合吸附。研究了水泥砂浆环境下的碳钢锈蚀行为,发现随着改性木质素磺酸盐阻锈剂掺量的增大,碳钢电极电荷转移电阻逐渐增大,腐蚀电流密度逐渐减小,阻锈效率逐渐提高;碳钢高阻锈效率所需掺量的木质素磺酸盐对水泥基材料的流动性和力学性能影响较小;而其改性阻锈剂阻锈效率略有降低,减水性能显著提升,在混凝土中单独使用既可以对氯盐腐蚀环境下的钢筋起到足够的阻锈作用,又能兼顾混凝土的流动性和力学性能,通过结构调控实现改性木质素磺酸钠阻锈剂多功能协同。本研究提供了一种绿色、高效、价格低廉的阻锈剂设计思路,为实际工程钢筋混凝土结构中钢筋阻锈和混凝土流动及力学性能功能协同提供理论指导和技术途径。

关键词：木质素磺酸盐阻锈结构改性减水性能协同

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面向数据密集型科研范式的科研档案管理研究

面向数据密集型科研范式的科研档案管理研究

作者：米帅河北大学

学位级别：硕士

数据密集型计算是科学研究人员在海量数据中获取相关数据的一种计算方式,随着数据技术的迅猛发展,科学研究范式在时代的发展中不断更新迭代,从第一范式发展到现如今的第四范式,即数据密集型科学研究范式。这一范式是继实验、理论和计算... 详细信息

数据密集型计算是科学研究人员在海量数据中获取相关数据的一种计算方式,随着数据技术的迅猛发展,科学研究范式在时代的发展中不断更新迭代,从第一范式发展到现如今的第四范式,即数据密集型科学研究范式。这一范式是继实验、理论和计算机科学之后的一种全新的科学研究思维。在科学研究活动中,科研工作人员借助大数据、计算机等工具捕获数据,根据数据呈现的结果,对现有科研活动进行模拟,收集活动中形成的数据,最后将有价值的数据存储到计算机中。科研档案是科技创新的重要组成部分,管理好科研档案是档案部门的重要工作,数据密集型科研范式下,以往的科研档案管理手段存在不适应性,故档案部门应做出相应的调整,优化科研档案管理策略,发挥科研档案在科学研究活动中的价值。笔者梳理了数据密集型科研范式与科研档案管理相关概念,明确数据密集型科研范式的特点以及科研档案管理的范围。分析了科研档案收集、整理、加工、利用的现状,结合数据密集型科研范式的特点,提出科研档案管理在此背景之下存在的不足之处,主要表现在顶层设计不够完善,制约了管理大局、科研档案资源建设需要优化、科研档案安全体系建设不够充分、科研档案资源利用程度不高、人才专业化有待提升。最后提出了数据密集型科研范式下的科研档案管理的策略,通过完善顶层设计,健全制度建设和加强管理协同;优化科研档案资源建设,高度重视科研档案精细化管理;完善安全体系建设,注重保护科研档案资源本身以及科研人员知识产权、数据隐私;加大科研档案利用力度,打造科研档案智能数据库共享平台,方便档案部门各科研单位管理档案以及共享利用,促进档案价值的实现;优化人才队伍建设,提升专业能力,打造职业精神与专业水平并重的档案管理人才,发挥科研档案的优势,为科学研究活动助力。

关键词：科研档案管理科研范式数据密集型

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代际观察类综艺《屋檐之夏》的叙事策略研究

代际观察类综艺《屋檐之夏》的叙事策略研究

作者：李子帅河北大学

学位级别：硕士

观察类综艺在节目文本和观看之间引入了新的空间和关系,节目形式是把明星或者普通人的真实生活记录下来,通常以观察者和记录者的身份,讲述嘉宾在某种价值观的基础上,以真实身份和主动意志完成节目组赋予的具有真实社会生活特征的任务的... 详细信息

观察类综艺在节目文本和观看之间引入了新的空间和关系,节目形式是把明星或者普通人的真实生活记录下来,通常以观察者和记录者的身份,讲述嘉宾在某种价值观的基础上,以真实身份和主动意志完成节目组赋予的具有真实社会生活特征的任务的观察记录性节目。综艺节目市场愈来愈丰富,观众的需求也更加垂直细分,饮食、乐曲、竞赛、职业等更多元的要素也逐渐进入到观察类综艺中去,2019年,B站于全网首先提出了要推出一档忘年共居类型的综艺,当今社会老龄化程度逐渐加深,也有越来越多的年轻人选择城漂,基于站内年轻人们所面临的现实困境的考察,媒体把目光放在了城市独居老人和城漂青年这两类群体上。2021年,B站于中国老龄协会共同推出了国内首档忘年共居观察类综艺《屋檐之夏》,它开创了国内首档代际合住的综艺节目,呈现青老共居的真实状态,节目播出后,获得了不俗的口碑和话题讨论度。本文从观察角度切入,结合经典叙事学相关理论,将《屋檐之夏》作为研究样本,从而进一步探究代际观察类综艺的叙事策略。全文共由五个部分组成,第一部分为绪论,谈及了研究背景和研究意义,并对创新点进行了分析;第二部分是代际观察类综艺的相关概述,阐述分析了其诞生的原因以及发展历程;第三章和第四章是论文的核心。第三部分对代际观察类综艺《屋檐之夏》的叙事话语进行了分析,主要从时空、视角、符号和情节四个层面探究,其有着自身独特的叙事话语逻辑;第四章则主要围绕《屋檐之夏》的叙事内容展开分析,其叙事内容包含叙事主题、叙事人物、叙事线索三个维度,其叙事内容是丰富的并且多维度的;而第五章则主要是在前几章的基础上,分析了目前代际观察类综艺所面临的一些困境,并针对相关问题提出建议,就故事走向、人物设定、环境空间等多个方面的问题展开说明并提出建议。期望通过本文的研究能够助力代际观察类综艺乃至整个综艺类节目的制作及创新发展。

关键词：代际观察类综艺老青共居叙事代际沟通

基于领域知识图谱与大型语言模型融合引导的API组合推荐与优化方法

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基于领域知识图谱与大型语言模型融合引导的API组合推荐与优化方法

作者：李子帅江西师范大学

学位级别：硕士

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球头铣刀铣削力仿真及再研磨技术研究

球头铣刀铣削力仿真及再研磨技术研究

作者：尚晓帅天津理工大学

学位级别：硕士