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胺功能化的铜催化剂:氢键介导的电化学CO_(2)还原为C_(2)产物以及优越的可充电Zn-CO_(2)电池性能

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物理化学学报 2024年第8期40卷 43-46页

作者：项东李坤振苗康华龙冉熊宇杰康雄武华南理工大学新能源研究所环境与能源学院广州510006 中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心化学与材料科学学院合肥230026

有机分子功能化是一种有前景的策略,用于调控电化学CO_(2)还原反应(eCO_(2)RR)的C_(2+)产物选择性和活性。然而,我们对于电化学CO_(2)还原调控机制的分子水平理解仍然不够清晰。在本文中,我们成功制备了铜纳米颗粒,并使用一系列胺类衍生... 详细信息

有机分子功能化是一种有前景的策略,用于调控电化学CO_(2)还原反应(eCO_(2)RR)的C_(2+)产物选择性和活性。然而,我们对于电化学CO_(2)还原调控机制的分子水平理解仍然不够清晰。在本文中,我们成功制备了铜纳米颗粒,并使用一系列胺类衍生物(如十六胺(HAD)、N-甲基十六胺(N-MHDA)、十六烷基二甲胺(HDDMA)和十六酰胺(PMM))对其进行功能化,以系统地研究胺表面活性剂分子结构对eCO_(2)RR选择性和活性的影响。结果表明,HDA的功能化可以将C_(2)产物和C_(2)H_(4)的法拉第效率(FE)提高至73.5%和46.4%,并且在−0.9 V ***(可逆氢电极)电位下,C_(2)产物的分电流密度为131.4 mA·cm^(−2)。理论研究发现,HDA通过与CO_(2)和eCO_(2)RR中间体之间的氢键相互作用,富集了^(*)CO_(2)、^(*)CO和其他反应中间体,降低了CO―CHO耦合反应的动力学能垒,从而促进了eCO_(2)RR向C_(2)产物的转化。当胺基的H原子被甲基取代后,氢键相互作用减弱,竞争的析氢反应加剧。PMM通过Cu―O键与Cu表面发生键合,而不是通过Cu―N键,导致Cu-PMM更倾向于产乙醇。原位拉曼光谱显示,在Cu-HDA表面,CO主要吸附在Cu的顶位吸附位点上,与在Cu表面上的桥式吸附不同,这可能是因为前者表面对CO的富集引发了CO的吸附构型变化。HDA功能化还提高了Cu催化剂的表面pH。基于Cu-HDA组装的可充电Zn-CO_(2)电池在放电电流密度为16 mA∙cm^(−2)时,最大功率密度为6.48 mW∙cm^(−2),并具有长达60 h的良好充放电稳定性。本研究的重点在于通过在分子水平上调节Cu基材料的CO_(2)RR活性和选择性,促进CO_(2)-C_(2)的转化,这可能为提高C_(2)产物的产率提供新的见解。

关键词：二氧化碳还原 CO―CHO耦合有机分子功能化原位拉曼 C_(2)产物 Zn-CO_(2)电池

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飞行器旋转翼折展过程动稳定性研究进展

北京航空航天大学学报 2024年第4期50卷 1053-1064页

作者：甘文彪左振杰向锦武赵忠良蔡军马上北京航空航天大学无人系统研究院北京100191 北京航空航天大学航空科学与工程学院北京100191 中国空气动力研究与发展中心高速空气动力研究所绵阳621000 湖南云箭集团有限公司长沙410100

旋转翼是一种可绕固定轴旋转变体的机翼,广泛应用于新型无人机、巡飞弹、航空炸弹等飞行器,其折展过程中的动稳定特性是决定旋转翼飞行器设计成败的关键基础问题。基于此,梳理了近年来飞行器旋转翼折展过程动稳定机理的研究进展。介绍... 详细信息

旋转翼是一种可绕固定轴旋转变体的机翼,广泛应用于新型无人机、巡飞弹、航空炸弹等飞行器,其折展过程中的动稳定特性是决定旋转翼飞行器设计成败的关键基础问题。基于此,梳理了近年来飞行器旋转翼折展过程动稳定机理的研究进展。介绍了旋转翼发展历程及其面临的折展动稳定关键问题;从非定常气动数值模拟、非定常动态特性数值模拟、CFD/RBD一体化耦合数值模拟3个层次阐述了折展过程动稳定数值模拟进展;介绍了旋转翼折展扰动下的非线性动力学建模及动稳定性分析的现状;分析了旋转翼折展动稳定性机理的风洞试验验证情况;总结了旋转翼折展过程动稳定研究面临的科学问题,并提出了可行的研究方向。

关键词：非定常流旋转翼气动运动耦合动力学机理动态分析

化学气相沉积法制备智能窗用热致变色VO_(2)薄膜的研究进展

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无机材料学报 2024年第3期39卷 233-258页

作者：鲍可李西军西湖大学先进微纳加工与测试平台杭州310024 浙江省3D微纳加工和表征研究重点实验室杭州310024 西湖大学芯片数字化生产技术研究中心杭州310024

热致变色智能窗是通过在玻璃上沉积温度刺激响应型材料,实现根据环境温度调控窗户玻璃的太阳光透过率,减少建筑物能耗的节能窗户。二氧化钒(VO_(2))是一种典型的热致相变材料,在~68℃发生金属-绝缘体相变,相变前后伴随光学性能的显著变... 详细信息

热致变色智能窗是通过在玻璃上沉积温度刺激响应型材料,实现根据环境温度调控窗户玻璃的太阳光透过率,减少建筑物能耗的节能窗户。二氧化钒(VO_(2))是一种典型的热致相变材料,在~68℃发生金属-绝缘体相变,相变前后伴随光学性能的显著变化,在智能窗等多个领域有潜在的技术应用。然而,当前VO_(2)基热致变色智能窗的应用仍存在着相变温度(τc)偏高、可见光透过率(Tlum)低和太阳能调节效率(ΔTsol)不足等问题,无法满足实际建筑节能的需求。为了解决这些问题,研究人员开展了广泛而深入的工作。化学气相沉积法(Chemical vapor deposition,CVD)能够以合理的成本生产高质量、大面积的VO_(2)薄膜,受到研究者青睐。本文总结了近年来利用CVD技术制备VO_(2)薄膜的研究进展,系统介绍常压化学气相沉积、气溶胶辅助化学气相沉积、低压化学气相沉积、金属有机物化学气相沉积、原子层沉积和等离子体增强化学气相沉积等CVD工艺,分析了反应物种类及比例、反应温度、压力、载体流量等因素对VO_(2)薄膜质量的影响,并结合元素掺杂、纳米复合薄膜、多层膜结构等对VO_(2)薄膜的性能调控与优化进行总结,最后对未来等离子体增强化学气相沉积制备VO_(2)薄膜的研究前景做出展望。

关键词：二氧化钒热致变色智能窗化学气相沉积薄膜综述

高原瓦斯隧道“风帘+巷道式”通风方案应用研究

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安全与环境学报 2024年

作者：王辉张廷睿周生仪王清标施振跃鲍守志田先超山东科技大学资源学院

合理的通风方案设计是保证高原瓦斯隧道安全施工的基础。针对高原瓦斯隧道通风难度大、施工危险性高等难题，基于“风帘+巷道式”通风方案，采用通风网络设计计算、Fluent数值模拟计算与工程现场应用的方法，探究“风帘+巷道式”通风方... 详细信息

合理的通风方案设计是保证高原瓦斯隧道安全施工的基础。针对高原瓦斯隧道通风难度大、施工危险性高等难题，基于“风帘+巷道式”通风方案，采用通风网络设计计算、Fluent数值模拟计算与工程现场应用的方法，探究“风帘+巷道式”通风方案在高原瓦斯隧道中的应用效果。结果表明：“风帘+巷道式”通风方案不但能满足大风量通风需求，而且风帘的设计可有效解决瓦斯回流问题，保证运输安全；基于Fluent数值模拟计算，揭示了瓦斯气体具有贴壁扩散的规律，瓦斯先聚集于隧道顶部后贴壁扩散到隧道内，且回风侧的瓦斯体积分数高于风管侧，在距掌子面20 m外，所有指标均满足安全施工规范要求，各断面瓦斯平均体积分数低于0.5%，通风效果显著。研究可为类似的高原瓦斯隧道通风方案实施提供参考。

关键词：安全卫生工程技术通风网络数值模拟瓦斯分布

数据投毒下的云API服务质量预测模型鲁棒性分析与解释

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燕山大学学报 2024年

作者：乞文超鲍泰宇刘钰杰申利民陈真燕山大学信息科学与工程学院燕山大学河北省计算机虚拟技术与系统集成重点实验室

准确可靠的服务质量预测是实现服务质量感知云API服务推荐和组合成功应用的关键,而现有研究通常假设预测模型的服务质量数据是可靠的,忽略了开放网络环境下恶意用户对云API服务质量预测模型的数据投毒攻击。本文从攻击机理和可解释的视... 详细信息

准确可靠的服务质量预测是实现服务质量感知云API服务推荐和组合成功应用的关键,而现有研究通常假设预测模型的服务质量数据是可靠的,忽略了开放网络环境下恶意用户对云API服务质量预测模型的数据投毒攻击。本文从攻击机理和可解释的视角提出数据投毒攻击下的云API服务质量预测模型鲁棒性分析与解释方法。首先,量化云API服务质量感知情境下的恶意用户行为,实现利用不同攻击方式对服务质量预测模型的数据投毒攻击,并在统一的框架下给出了考虑投毒攻击类别、攻击强度和攻击规模的鲁棒性分析方法。其次,定义5种服务质量数据特征作为解释因子,采用基于回归分析的建模方法,建立云API服务质量预测模型的鲁棒性解释模型。实验结果能够有效阐明面向云API服务质量预测模型的投毒攻击机理及其鲁棒性,解释并给出数据投毒下引起预测性能波动的关键数据特征,继而为数据投毒攻击防御提供支持。

关键词：数据投毒云API 服务质量预测鲁棒性可解释性

β淀粉样蛋白受体PirB对小鼠星形胶质细胞增殖及反应性增生的影响

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解放军医学杂志 2024年第1期49卷 82-90页

作者：赵沅杰拓振杰尚培骏杨锦雯张晓华西安医学院公共卫生学院陕西西安710021 厦门大学神经科学研究所/福建省神经退行性疾病及衰老研究重点实验室福建厦门361005

目的观察β淀粉样蛋白(Aβ)受体PirB对小鼠星形胶质细胞增殖和反应性增生的影响。方法培养小鼠原代星形胶质细胞,将细胞分为对照组、Aβ组、Aβ+0.2μmol/L PEP组、Aβ+0.4μmol/L PEP组、Aβ+Fluspirilene组、Aβ+GFP-LV组和Aβ+mPirB... 详细信息

目的观察β淀粉样蛋白(Aβ)受体PirB对小鼠星形胶质细胞增殖和反应性增生的影响。方法培养小鼠原代星形胶质细胞,将细胞分为对照组、Aβ组、Aβ+0.2μmol/L PEP组、Aβ+0.4μmol/L PEP组、Aβ+Fluspirilene组、Aβ+GFP-LV组和Aβ+mPirB-LV组。分别采用PirB的可溶性胞外段PEP或PirB抑制剂Fluspirilene处理星形胶质细胞,抑制内源性PirB受体;或采用慢病毒转染过表达PirB基因,其后给予Aβ1-42寡聚体处理。采用RTCA和EdU法观察细胞增殖情况,Real-time PCR检测星形胶质细胞反应性增生相关S-100钙结合蛋白B(S-100β)、波形蛋白(Vimentin)、巢蛋白(Nestin)、淀粉样前体蛋白(APP)的mRNA表达水平,Western blotting检测神经胶质纤维酸性蛋白(GFAP)表达水平。结果RTCA法检测结果显示,给药后各组标准化细胞指数(NCI)值均骤降,其后逐步升高并趋于平稳。EdU染色结果显示,与对照组比较,Aβ组星形胶质细胞增殖活性明显增强(P<0.05);与Aβ组比较,Aβ+0.2μmol/L PEP组、Aβ+0.4μmol/L PEP组和Aβ+Fluspirilene组细胞增殖活性均明显降低(P<0.01或P<0.001)。Real-time PCR检测结果显示,与对照组比较,Aβ组GFAP、S-100β、Vimentin、Nestin、APP和PirB的mRNA表达量均明显增高(P<0.05);与Aβ组比较,Aβ+0.4μmol/L PEP组GFAP、S-100β、Vimentin、Nestin、APP和PirB的m RNA表达量均明显下降(P<0.01);与Aβ+GFP-LV组比较,Aβ+mPirB-LV组GFAP、S-100β、Vimentin、Nestin、APP和PirB的mRNA表达量均明显增高(P<0.05)。Western blotting检测结果显示,与对照组比较,Aβ组GFAP表达明显增高(P<0.05);与Aβ组比较,Aβ+0.4μmol/L PEP组GFAP表达明显下降(P<0.05)。结论PirB是调节星形胶质细胞反应性增生和增殖的上游分子,抑制星形胶质细胞PirB受体可能是治疗阿尔茨海默病的潜在方法。

关键词：阿尔茨海默病反应性星形胶质细胞增生 PirB 星形胶质细胞增殖

基于分级注意力网络和多层对比学习的社交推荐

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广西师范大学学报(自然科学版) 2024年

作者：张丽杰王绍卿张尧孙福振山东理工大学计算机科学与技术学院

将社交关系融入推荐系统中，能有效提高推荐质量。然而现实世界中用户的交互数据是稀疏和复杂的，如何更好地利用社交信息是关键问题。现有社交推荐模型没有充分探索高阶好友的影响，而且忽略了用户间的关系强度和不同种类的关系对用户... 详细信息

将社交关系融入推荐系统中，能有效提高推荐质量。然而现实世界中用户的交互数据是稀疏和复杂的，如何更好地利用社交信息是关键问题。现有社交推荐模型没有充分探索高阶好友的影响，而且忽略了用户间的关系强度和不同种类的关系对用户的影响，导致推荐性能不佳。为了解决上述问题，本文提出一个基于分级注意力网络和层次化对比学习的社交推荐模型。具体来说，首先依据用户间不同关系构建用户级超图，扩大节点聚合的感知范围，加深模型深度。然后，设计多级注意力网络更好地捕捉用户交互数据之间的关系和重要性，其中，视图级自注意力机制捕获好友对用户的影响以及项目间的关联程度，通道级注意力自适应地调整不同种类的关系对用户的影响。同时，引入层次化对比学习对数据进行增强，包括视图间和跨视图的第一层对比学习和针对高阶关系的第二层对比学习，多维度捕获数据的细微差距和高层次的抽象特征。最后，将所提出的模型在4个公开的基准数据集上进行评估，结果表明Precision、Recall、NDCG较其他最优基线模型分别提升7.61%、11.05%、10.69%，验证了所提出模型的有效性。

关键词：社交推荐注意力网络超图学习对比学习推荐系统

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大碰撞与地球内部神秘的团块

Science Bulletin 2024年第3期69卷 293-294页

作者：鲍习源 Department of Earth Planetaryand Space SciencesUniversity of CaliforniaLos Angeles CA 90095USA

Deep within the Earth’s mantle,above the core-mantle boundary(CMB),lie two enigmatic structures known as Large Low-Velocity Provinces(LLVPs).Revealed from global seismic tomography,a technique akin to medical computed tomography(CT)scans but for the Earth,the LLVPs take almost antipodal regions in the lowermost mantle,one beneath the Pacific Ocean,one beneath Africa[1].Each of the two vast regions occupies roughly the size of a continent laterally and extends 500–1500 km above the CMB[2,3].They are characterized by anomalous seismic properties,i.e.,seismic waves noticeably decelerate upon encountering these *** has led to numerous questions about their origin,composition,and role in Earth’s geodynamic processes,and also has intrigued Earth scientists especially geophysicists for decades.

关键词：地球内部 mantle Earth

计及电缆绝缘不均匀老化的接地电流相位角特性研究

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高压电器 2024年第5期60卷 156-163页

作者：刘刚王秀茹邱冬王德鲍诗杰张东东国网宿迁供电公司江苏宿迁223800 南京工程学院南京215000

交联聚乙烯(XLPE)电力电缆广泛应用于配电网和输电网,但它们在持续的电应力下遭受长期的老化退化,电缆老化容易造成绝缘击穿事故。为了提升电缆绝缘老化状态的在线评估技术,基于PSCAD建立了计及电缆绝缘不均匀老化的三芯管型电缆接地电... 详细信息

交联聚乙烯(XLPE)电力电缆广泛应用于配电网和输电网,但它们在持续的电应力下遭受长期的老化退化,电缆老化容易造成绝缘击穿事故。为了提升电缆绝缘老化状态的在线评估技术,基于PSCAD建立了计及电缆绝缘不均匀老化的三芯管型电缆接地电流相位角计算模型,通过快速傅里叶变换FFT变化得到单相不均匀老化、双相不均匀老化、三相均匀老化3类情况的接电线电流相位角特性。结果表明:相比于钢铠接地线电流,屏蔽线电流相角对于老化特性的反应更为灵敏;对于单相老化,介电常数由2增加为5,屏蔽线电流相位角从-51.01°递增为-50.6°;对于双相老化,随老化程度增加,相位角增幅逐渐增大;对于三相均匀老化,相比于正常电缆的屏蔽线电流相角增值为0.24°,同时相比于介电常数同为2.8的单相老化与双相老化的屏蔽线电流相角增值为最大(单相老化为0.15°、双相老化为0.17°);通过屏蔽线电流相位幅值,不仅可以判断电缆绝缘是否老化,还可区分老化相别与老化程度。本研究结果可为通过地线电流相位角评估电缆绝缘老化等级提供重要理论依据。

关键词：三芯电缆绝缘老化介电常数接地电流相位角