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含钌双功能催化剂上苯加氢烷基化反应性能

化学反应工程与工艺 2023年第3期39卷 201-210页

作者：王闻年高焕新杨为民中石化(上海)石油化工研究院有限公司绿色化工与工业催化国家重点实验室上海201208

采用介微孔复合结构分子筛作为载体,并采用金属-配合物自组装、离子交换和等体积浸渍多种方法,对加氢烷基化双功能催化剂上的金属颗粒尺寸以及分布位置进行了调控,制备了酸中心与金属中心(双中心)位置分布不同的双功能催化剂。其催化苯... 详细信息

采用介微孔复合结构分子筛作为载体,并采用金属-配合物自组装、离子交换和等体积浸渍多种方法,对加氢烷基化双功能催化剂上的金属颗粒尺寸以及分布位置进行了调控,制备了酸中心与金属中心(双中心)位置分布不同的双功能催化剂。其催化苯加氢烷基化反应评价结果显示,双中心的相对分布对主产物环己基苯的选择性没有显著影响,但对苯的转化率以及副产物环己烷、二环己基苯的选择性表现出明显的差异,原因是催化剂上金属与载体间作用力、金属颗粒尺寸及尺寸分布的不同造成催化剂加氢性能的差异,影响了后续烷基化反应。采用金属孔道封装和双功能催化剂机械混合的方法,验证了溢流氢存在。溢流氢形成与扩散在反应中克服了微孔的扩散限制,使双中心之间的距离对苯加氢烷基化催化性能的影响减小。

关键词：苯钌加氢烷基化反应双功能催化剂

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常温羰基硫水解催化剂的制备及水解性能

化学反应工程与工艺 2022年第3期38卷 218-224页

作者：贾银娟王灿吴双高焕新中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院上海201208

以氧化铝为载体,浸渍不同的碱金属和过渡金属制备了羰基硫(COS)水解催化剂。考察了载体类型、碱金属种类、过渡金属种类对催化剂水解性能的影响。结果表明:大孔容、大孔径的氧化铝载体制备的催化剂具有较优的水解性能,碱金属原子半径越... 详细信息

以氧化铝为载体,浸渍不同的碱金属和过渡金属制备了羰基硫(COS)水解催化剂。考察了载体类型、碱金属种类、过渡金属种类对催化剂水解性能的影响。结果表明:大孔容、大孔径的氧化铝载体制备的催化剂具有较优的水解性能,碱金属原子半径越大对应氧化物的碱性越强,因而碱金属K负载的催化剂比Na负载的具有更优的催化COS水解性能。该催化剂(Y-K)再由过渡金属Zn负载后,催化剂(Y-ZnK)的弱碱中心进一步增加,其催化COS水解的活性和稳定性更优。常温催化COS水解反应过程中,体系中的水含量对水解反应结果的影响很大,H_(2)O与COS物质的量比为2:1~8:1较佳,少量HS和CO_(2)的存在对COS水解反应没有明显影响。

关键词：羰基硫活性氧化铝常温水解碱催化

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氧化锌基吸附剂的制备及其脱硫性能

化学反应工程与工艺 2022年第4期38卷 355-361,384页

作者：贾银娟王灿刘志成高焕新中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院绿色化工与工业催化国家重点实验室上海201208

在共沉淀过程中引入硝酸铝,制备了碱式碳酸锌和锌铝水滑石前驱体,通过焙烧得到铝掺杂氧化锌吸附剂。考察了硝酸铝加入量、pH值、加料速率、溶液浓度及前驱体中残余钠含量对所制备吸附剂性能的影响,通过X射线衍射、扫描电镜和低温N_(2)... 详细信息

在共沉淀过程中引入硝酸铝,制备了碱式碳酸锌和锌铝水滑石前驱体,通过焙烧得到铝掺杂氧化锌吸附剂。考察了硝酸铝加入量、pH值、加料速率、溶液浓度及前驱体中残余钠含量对所制备吸附剂性能的影响,通过X射线衍射、扫描电镜和低温N_(2)吸附对吸附剂物化性能进行了表征,并考察了吸附剂的脱硫反应性能。结果表明:硝酸铝的引入,改变了前驱体的结晶状态,前驱体由碱式碳酸锌部分变为类水滑石结构,焙烧后铝掺杂的氧化锌晶粒变小,吸附剂的比表面积和孔容增大,吸附剂硫容增加,活性组分利用率明显提高。前驱体中残余钠含量对吸附剂的性能有显著影响。

关键词：氧化锌铝掺杂共沉淀吸附剂脱硫

钛硅分子筛TS-1催化氯丙烯环氧化反应动力学研究

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催化学报 2002年第1期23卷 3-8页

作者：高焕新卢文奎陈庆龄中国石油化工集团公司上海石油化工研究院上海201208

研究了钛硅分子筛催化氯丙烯环氧化反应的条件及动力学行为 .结果表明 ,以钛硅分子筛为催化剂 ,氯丙烯可被高选择性地氧化为环氧氯丙烷 .环氧化反应速度与分子筛中骨架钛的含量及分子筛的用量呈正比关系 ,是一级反应 .对于氧化剂H2 O2 ... 详细信息

研究了钛硅分子筛催化氯丙烯环氧化反应的条件及动力学行为 .结果表明 ,以钛硅分子筛为催化剂 ,氯丙烯可被高选择性地氧化为环氧氯丙烷 .环氧化反应速度与分子筛中骨架钛的含量及分子筛的用量呈正比关系 ,是一级反应 .对于氧化剂H2 O2 ,只有当c(H2 O2 ) 1 0mol/L时 ,为零级反应 .对于氯丙烯 ,随着其浓度的变化 ,环氧化反应的级数在 1和 0之间 .然而 ,只有当氯丙烯浓度很高时 ,环氧化反应的级数才有明显的降低 .根据实验结果和Eley Rideal单分子吸附方程。

关键词：钛硅分子筛氯丙烯过氧化氢环氧化环氧氯丙烷反应动力学 TS-1 催化剂

以二甲基二乙基氢氧化铵为模板剂UZM-8沸石的合成与表征

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化学学报 2009年第22期67卷 2579-2584页

作者：钱斌高焕新杨德琴孔德金中国石化上海石油化工研究院上海201208

以二甲基二乙基氢氧化铵(DEDMAOH)作为模板剂,通过水热合成方法制备了新型层状沸石材料UZM-8,并考查了DEDMAOH模板剂用量及投料硅铝比对UZM-8沸石结构的影响.采用X衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅立叶变换红外(FT-IR)、热重分析(TG,... 详细信息

以二甲基二乙基氢氧化铵(DEDMAOH)作为模板剂,通过水热合成方法制备了新型层状沸石材料UZM-8,并考查了DEDMAOH模板剂用量及投料硅铝比对UZM-8沸石结构的影响.采用X衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅立叶变换红外(FT-IR)、热重分析(TG,DTG)等方法对所得系列UZM-8沸石进行了表征.该层状沸石具有与MCM-56相似的MWW结构,但层间距及其堆积方式等有所不同.当DEDMAOH/SiO2<0.3时,无法有效合成出UZM-8沸石.随硅铝比的提高,UZM-8在2θ角6.6°和7.1°处的两个衍射峰转变为一个峰,层间沿c轴方向收缩.

关键词： UZM-8 二乙基二甲基氢氧化铵层状沸石合成表征

含铌六方介孔二氧化硅的气相硅烷化改性(英文)

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硅酸盐学报 2009年第5期37卷 877-879页

作者：李学峰武小满高焕新陈庆龄许昌学院化学化工学院河南许昌461000 中石化上海石油化工研究院上海201208

用水热法合成了含铌六方介孔二氧化硅(niobium-containing hexagonal mesoporous silica,Nb-HMS),并对其进行气相硅烷化改性。采用X射线衍射、N2-吸附、Fourier红外光谱、29Si核磁共振和紫外-可见光分光光度法等对样品进行表征,并用1-... 详细信息

用水热法合成了含铌六方介孔二氧化硅(niobium-containing hexagonal mesoporous silica,Nb-HMS),并对其进行气相硅烷化改性。采用X射线衍射、N2-吸附、Fourier红外光谱、29Si核磁共振和紫外-可见光分光光度法等对样品进行表征,并用1-己烯、环己烯和苯乙烯的环氧化反应(以异丙苯过氧化氢作为氧化剂)进行催化性能评价。结果表明:硅烷化后的Nb-HMS具有典型介孔结构、更低的亲水性和较高的铌分散性;硅烷化后催化剂显示更高的环氧化活性和选择性。

关键词：含铌六方介孔二氧化硅气相硅烷化环氧化

具有MWW结构的MCM-22沸石的合成研究

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石油化工 2005年第Z1期34卷 333-335页

作者：曹静高焕新中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院上海201208 中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院上海201208

研究了合成条件对MCM-22沸石结构的影响.实验结果表明,提高碱含量和降低硅铝比会使层间缩合,倾向于形成结构紧密规整的MCM-49沸石;而缩短晶化时间则倾向于形成层间结构更加无序的MCM-56沸石;提高硅铝比和延长晶化时间会使合成的MCM-22... 详细信息

研究了合成条件对MCM-22沸石结构的影响.实验结果表明,提高碱含量和降低硅铝比会使层间缩合,倾向于形成结构紧密规整的MCM-49沸石;而缩短晶化时间则倾向于形成层间结构更加无序的MCM-56沸石;提高硅铝比和延长晶化时间会使合成的MCM-22沸石的层间结构更加规整有序.催化性能研究结果表明,在优化条件下合成的MCM-22沸石催化剂,对苯和乙烯的液相烷基化反应具有良好的催化性能.

关键词： MCM-22 层状沸石 MWW 合成结构液相烷基化