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作者：高学智宁夏大学

学位级别：硕士

含能金属配合物是一类由含能有机化合物与金属离子构筑形成的含能材料,具有多种配位模式和稳定的骨架结构以及良好的密度,热稳定性和催化性能等优点,有成为新型含能材料的潜质。本研究成果主要有两个方面。一是针对金属含能材料能量,感... 详细信息

含能金属配合物是一类由含能有机化合物与金属离子构筑形成的含能材料,具有多种配位模式和稳定的骨架结构以及良好的密度,热稳定性和催化性能等优点,有成为新型含能材料的潜质。本研究成果主要有两个方面。一是针对金属含能材料能量,感度和稳定性之间的矛盾展开研究,探索具有结构新颖、优异爆轰性能的含能材料;二是探究金属含能材料作为燃烧催化剂对高氯酸铵(AP)热分解过程的影响,为进一步开发催化性能良好的催化剂提供实验和理论基础。具体研究内容及成果总结如下:1.利用1-H-四唑-5-乙酸(H2tza)化合物作为能量配体,与过渡金属盐(锰盐、银盐)通过溶液挥发法和水热法合成了一维和二维金属含能配合物:[Mn(tza)(H2O)2](1)和[Ag(Htza)]n(2)。[Mn(tza)(H20)2]呈一维链状结构,热分解温度为195.1℃。[Ag(Htza)]n为二维层状结构,层与层之间通过氢键连接成三维的超分子结构。由于氢键和π-π堆积作用力的存在,进一步加强了配位聚合物的结构的稳定性(Tdet=256.8℃)。含能特性表征显示,[Mn(tza)(H2O)2]和[Ag(Htza)]n的爆炸热(ΔHdet)分别为4.21,1.73 kJ mol-1;爆炸速度(D)分别为9.14,8.69 km s-1;爆炸压力(P)分别为40.06,42.23 Gpa。在催化AP热分解过程中,[Mn(tza)(H2O)2]的加入使AP的热分解反应峰温度下降65.2℃,表观活化能下降86.92 kJ mol-1;[Ag(Htza)]n的加入使AP的热分解反应峰温度下降103.3℃,表观活化能下降113.03 kJ mol-1。2.利用在母体材料的晶体空隙中引入不同客体分子的策略构筑了两种三维含能金属配合物:[Zn3(tza)3(H2O)3]·2CH3OH(3)和[Cd3(tza)3(H2O)2]·3H2O(4)。通过对比发现,[Zn3(tza)3(H2O)3]·2CH3OH结构内含有大量的分子内氢键,在分子水平上产生了更大的共轭效应,提高了能量水平,甲醇分子的引入能够有效增加配合物的爆轰热。而在[Cd3(tza)3(H2O)2]·3H2O中,由于空洞内水分子的存在,会带走一部分能量,影响了配合物的爆炸热能量。相比于传统含能材料(RDX,HMX和CL-20等),两种配合因具有三维网状结构,有利于增强结构刚性和提高配合物的热稳定性(Tdet=287.3℃,358.6℃)和爆轰性能(ΔHdet=4.23,3.12 kJ mol-1;D=9.82,9.37 km s-1;P=45.42,46.97 GPa)。该策略为制备高性能含能材料提供了新思路。在催化AP热分解过程中,[Zn3(tza)3(H2O)3]·2CH3OH的加入使AP的热分解反应峰温度下降66.9℃,表观活化能下降65.52 kJ mol-1;[Cd3(tza)3(H2O)2]·3H2O的加入使AP的热分解反应峰温度下降23.3℃,表观活化能下降76.65 kJ mol-1。3.通过溶液挥发法合成三种异质同晶的镧系稀土金属含能配合物[La2(tza)3(H2O)6·4H2O](5),[Ce2(tza)3(H2O)6·3H2O](6)和[Nd2(tza)3(H2O)6·4H2O](7),并研究了其对 AP 热分解过程的影响。三种稀土含能配合物均为双核同构,并通过大量氢键形成热稳定性(Tdet>356.6℃)良好的三维结构。此外,基于稀土配合物d,f-轨道上的正空穴可以促进稀土金属离子与高氯酸铵离子进行电子转移,促进AP热分解的策略。镧系金属的引入可以增加配合物的电子转移能力,有利于调节配合物对AP热分解过程的催化性能。三种含能配合物的加入导致AP的高温分解峰向低温方向移动,热分解过程加快,高温分解峰温度提前46.8 ℃～59.8℃,活化能降低85.02～117.77 kJmol-1,可以明显改善AP的热分解性能。其中,相比于其他两种配合物,由于Nd2(tza)3(H2O)6·4H2O的中心金属有效核电荷数最大,电子转移能力最强,可将AP的活化能降低为96.85 kJ mol-1,有效提高了其催化能力。在评估七种配合物在爆轰性能和催化性能测试过程中,配合物3和4由于具有更复杂的连接模式,形成更稳定的三维网状结构,导致它们具有相对较高的热稳定性和更高的爆炸热、爆速和爆压。在促进AP热分解过程的影响,配合物1-7的加入可以明显促进AP的热分解过程,其中,稀土含能配合物5-7的催化能力随着电子密度的增加而增强,配合物6由于燃烧过程中产生多种氧化物,导致其催化能力明显下降。

关键词： 1H-四唑-5-乙酸含能配合物爆轰性能高氯酸铵催化

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老年人感知室内物理环境与健康的关联性研究

老年人感知室内物理环境与健康的关联性研究

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作者：高学智北京建筑大学

学位级别：硕士

我国正在深度步入老龄化社会,老年人日常生活中的大部分时间都在室内度过,而室内物理环境与老年人的身心健康关系密切,由于健康效应复杂,其对于健康的交互作用和主次影响关系有待进一步的研究。因此,本课题以我国60岁以上的老年人为研... 详细信息

我国正在深度步入老龄化社会,老年人日常生活中的大部分时间都在室内度过,而室内物理环境与老年人的身心健康关系密切,由于健康效应复杂,其对于健康的交互作用和主次影响关系有待进一步的研究。因此,本课题以我国60岁以上的老年人为研究对象展开问卷调查,将老年人对于室内物理环境的感知情况为主要观测指标,并结合心理学进行了问卷量表的设计。通过数据分析方法探究了老年人感知室内物理环境与生理健康、心理健康的关系。本课题于2021年3月开展,共对我国516名来自京津冀及其它地区的老年人进行了问卷调查。调查问卷的内容主要包括老年受访者的健康状况、住宅情况、生活习惯以及对声环境、光环境、热湿环境以及空气品质的感知情况等共58个调查问题。利用SPSS（Statistical Product and Service Solutions）软件完成问卷调查数据分析的汇总和处理,并应用卡方检验列联表分析、相关性分析、回归分析对老年感知室内物理环境、住宅及个人因素、满意度之间的关联性进行了研究。发现光环境,热湿环境以及空气品质是住宅整体满意度的显著影响因素（P＜0.01）,而住层、花草养植、整洁情况等因素也会对感知物理环境造成影响。老年人生理、心理健康与感知室内物理环境的多元线性回归分析结果显示声环境,光环境与空气品质对老年人的生理健康产生显著影响（P＜0.01）,心理健康则受声环境（P＜0.01）和热湿环境（P＜0.05）的显著影响。通过适用于进行多维度与多参数分析的结构方程模型法（Structural Equation Modeling）,采用AMOS软件建立了老年人感知室内物理环境与身心健康效应的表征模型,得到不同室内物理环境因素对于老年人生理健康以及心理健康的影响权重系数,结果显示老年感知室内物理环境对于生理健康的影响权重为0.341,心理健康的影响权重为0.301,个人情况对于心理健康、生理健康的影响较大。综上所述,本研究探究了多种室内物理环境因素对于老年人满意度和健康的综合影响,通过多种数据分析方法,分析了不同影响因子对于老年人身心健康、满意度的影响权重,也为应对我国老龄化趋势,向老年人提供一个舒适、健康的居家环境以及为健康适老化建筑改造方向提供了重要的科学依据。

关键词：感知室内物理环境老年人问卷调查健康结构方程模型

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基于3-羧基-5-氨基-1,2,4-三唑的Cd(Ⅱ)配合物的合成、晶体结构及催化性能

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无机化学学报 2022年第9期38卷 1808-1816页

作者：高学智宋欢李冰王睿朱小双田晓燕宁夏大学煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室银川750021 宁夏大学化学化工学院银川750021

三唑类含能配合物在含能材料领域受到广泛关注。利用溶液法合成了一例含能配合物[Cd(Hatzc)_(2)(H_(2)O)](LH1),其中H_(2)atzc=3-羧基-5-氨基-1,2,4-三唑,并用X射线单晶衍射、元素分析、红外光谱等手段进行表征。单晶结构分析结果表明LH... 详细信息

三唑类含能配合物在含能材料领域受到广泛关注。利用溶液法合成了一例含能配合物[Cd(Hatzc)_(2)(H_(2)O)](LH1),其中H_(2)atzc=3-羧基-5-氨基-1,2,4-三唑,并用X射线单晶衍射、元素分析、红外光谱等手段进行表征。单晶结构分析结果表明LH1属于单斜晶系,空间群为P21/n,呈一维链状结构,通过氢键相互作用形成三维超分子结构。LH1的爆速(D=10.4 km·s^(-1))、爆压(p=55.2 GPa)、爆轰能量(16.51 kJ·g^(-1))和密度(2.363 g·cm^(-3))均优于大多数含能配合物。撞击感度(>40 J)和摩擦感度(>360 N)表明LH1对撞击和摩擦的敏感性较低。高氯酸铵(AP)的催化热分解结果表明,在LH1的催化作用下,AP的高温分解峰提前38℃,释放的热量在较短的时间增加0.46 kJ·g^(-1),说明LH1对AP热分解具有良好的催化效果。

关键词：含能配合物 3-羧基-5-氨基-1 2 4-三唑热分解高氯酸铵

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吡啶-2-羧酸的Dy(Ⅲ)和Tm(Ⅲ)配合物及其与牛血清白蛋白结合性能

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无机化学学报 2023年第7期39卷 1360-1368页

作者：朱小双高学智王睿杨燕红梁家维李冰宁夏大学化学化工学院煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室银川750021

以5-(三氟甲基)吡啶-2-羧酸(Htpc)与DyCl_(3)·6H_(2)O、TmCl_(3)·3H_(2)O构筑了2种异质同晶的单核配合物[M(tpc)_(3)(H_(2)O)_(3)]·H_(2)O,其中M=Dy(1)、Tm(2)。配合物1和2均为单斜晶系,P2_(1)/c空间群,中心金属离子为八配位且形成了轻微扭曲的十二面体构型。温度梯度下的荧光和紫外测试表明,2种配合物均能与牛血清白蛋白(BSA)发生静态猝灭作用,猝灭常数(K_(sv))为10^(5)~10^(6)L·mol^(-1)。配合物与BSA结合过程的ΔH和ΔS均为正值,说明疏水作用在其中扮演重要的角色。25℃时,2种配合物与BSA结合常数约为104L·mol^(-1),表明二者与BSA的具有中等强度的结合力。

关键词：稀土配合物 5-(三氟甲基)吡啶-2-羧酸牛血清白蛋白静态猝灭

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利用连续流电化学发展新型氧化不对称催化

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有机化学 2024年第5期44卷 1695-1696页

作者：高学壮郭维斯青岛科技大学化学与分子工程学院

不对称催化是合成手性物质的有效方法,广泛应用于合成天然产物和生物活性分子[1].在该领域中,氧化不对称催化鲜有研究,主要是难于找到合适的化学氧化剂以解决与催化剂的相容性问题[2].有机电合成作为一种公认的绿色合成技术,利用无痕电...

不对称催化是合成手性物质的有效方法,广泛应用于合成天然产物和生物活性分子[1].在该领域中,氧化不对称催化鲜有研究,主要是难于找到合适的化学氧化剂以解决与催化剂的相容性问题[2].有机电合成作为一种公认的绿色合成技术,利用无痕电子代替化学氧化还原剂来促进反应[3],能够实现传统方法较难实现的氧化不对称催化.

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单边空间索面曲梁独塔悬索桥主缆线形分析

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西南交通大学学报 2024年第2期59卷 298-306页

作者：杨勇智厦门市市政工程设计院有限公司福建厦门361009

目前空间索面悬索桥主缆成桥线形分析方法需要进行复杂的主缆微分方程求解,具有约束方程形式复杂、迭代收敛性受初值影响大等不足.为解决主缆线形求解过程收敛性问题,本文借鉴等代梁法思路,推导得到外荷载与主缆线形的几何关联方程,并... 详细信息

目前空间索面悬索桥主缆成桥线形分析方法需要进行复杂的主缆微分方程求解,具有约束方程形式复杂、迭代收敛性受初值影响大等不足.为解决主缆线形求解过程收敛性问题,本文借鉴等代梁法思路,推导得到外荷载与主缆线形的几何关联方程,并进一步构造出求解空间主缆线形的两阶段分析方法:在粗算阶段,通过解耦处理将初值要求降到最低,得到“具有足够精度且确保收敛”的结果,作为精算阶段初值;在精算阶段,采用迭代计算得到空间主缆线形精确解.通过人行悬索桥算例验证两阶段分析方法的可行性和有效性,并使用有限元软件验证计算成果精度.研究成果表明:本文所提出的方法对初值要求低,无需专门构造初值,迭代循环剔除了变形相容条件及无应力长度计算,求解效率更高,并且能快速收敛得到主缆线形精确解,适用于单边空间索面曲梁独塔悬索桥主缆成桥线形分析.

关键词：单边索面空间索面悬索桥主缆线形几何关联找形

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露天煤矿区不同生态措施对紫穗槐水分利用特征的影响

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水土保持学报 2024年第2期38卷 190-196页

作者：毕银丽柯增鸣高学江西安科技大学西部矿山生态环境修复研究院西安科技大学地质与环境学院中国矿业大学(北京)煤炭精细勘探与智能开发全国重点实验室

[目的]为探究排土场不同生态措施下典型植物的水分利用特征，提高植物水分利用效率，加速矿区生态恢复进程。[方法]以黑岱沟煤矿排土场6种生态措施(对照、接菌、绿肥、接菌+绿肥、绿肥+风化煤、接菌+绿肥+风化煤)下紫穗槐为对象，结合... 详细信息

[目的]为探究排土场不同生态措施下典型植物的水分利用特征，提高植物水分利用效率，加速矿区生态恢复进程。[方法]以黑岱沟煤矿排土场6种生态措施(对照、接菌、绿肥、接菌+绿肥、绿肥+风化煤、接菌+绿肥+风化煤)下紫穗槐为对象，结合水的氢氧稳定同位素等方法分析。[结果](1)排土场土壤含水率为3%～9%,在0—30,70—100 cm土层较低，在30—70 cm土层较高。(2)紫穗槐的水分供给来源于降水和土壤水，土壤水分在0—30 cm土层发生显著的分馏现象，且在不同生态措施表现出显著差异，绿肥处理最大，接菌+绿肥处理最小。(3)不同生态措施下紫穗槐的水分利用特征存在显著差异，接菌处理对50—100 cm土层的水分利用比例较高，为53.4%;绿肥处理紫穗槐主要利用表层(0—20 cm土层)土壤水分，为42.6%;接菌+绿肥处理紫穗槐对各层土壤水分利用比例较为均匀。[结论]接菌+绿肥处理优化了紫穗槐水分利用特征，增加对表层和深层水分的利用比例，可作为排土场的生态复垦措施，促进西部干旱矿区生态恢复速率和效应。

关键词：排土场生态措施水分来源水分利用特征

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侧式进出水口顶板扩张角对拦污栅断面流速分布影响规律研究

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水利学报 2024年第3期55卷 301-312页

作者：高学平曾庆康朱洪涛刘殷竹天津大学水利工程仿真与安全国家重点实验室天津300072

抽水蓄能电站侧式进出水口双向过流,其顶板扩张角的大小将直接影响拦污栅断面流速分布是否均匀,甚至出现反向流速。抽水蓄能电站设计规范将3°~5°作为侧式进出水口顶板扩张角的推荐范围,其依据是矩形渐扩管阻力系数最小的扩张角度,但... 详细信息

抽水蓄能电站侧式进出水口双向过流,其顶板扩张角的大小将直接影响拦污栅断面流速分布是否均匀,甚至出现反向流速。抽水蓄能电站设计规范将3°~5°作为侧式进出水口顶板扩张角的推荐范围,其依据是矩形渐扩管阻力系数最小的扩张角度,但侧式进出水口体型较之复杂很多,因此有必要进一步探讨。本文以某侧式进出水口体型为研究对象,采用数值模拟方法,研究了11种角度的顶板扩张角对出流工况和进流工况拦污栅断面流速分布的影响。结果表明:在出流工况下,随着顶板扩张角的增大,中孔拦污栅断面的主流位置由居中部逐渐向底部降低,断面流速分布由上下基本对称趋于底部大上部小的上下不对称,当顶板扩张角较大时中孔拦污栅断面上部出现反向流速;随着顶板扩张角的增大,边孔拦污栅断面流速分布由基本均匀逐渐变为底部大上部小的不均匀分布;随着顶板扩张角的增大,中、边孔孔口流速不均匀系数均逐渐增大,但中孔拦污栅断面流速分布受顶板扩张角影响更大。在进流工况下,随着顶板扩张角的增大,中、边孔拦污栅断面流速分布及孔口流速不均匀系数均无明显影响。研究成果可为优化侧式进出水口设计提供指导。

关键词：抽水蓄能电站侧式进出水口顶板扩张角拦污栅断面流速数值模拟

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成人胃肠道手术围手术期营养支持治疗的规范化应用

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中华普通外科杂志 2024年第3期39卷 227-232页

作者：朱旻怡高学金王新颖南京大学医学院附属金陵医院普通外科南京210002

胃肠道手术围手术期患者营养不良发生率高,与切口愈合不良、术后感染的发生、住院时间延长相关,合理而规范的营养支持治疗对于围手术期患者的恢复具有重要意义。围手术期营养支持治疗的目的在于通过肠内和肠外营养途径补充能量和蛋白质... 详细信息

胃肠道手术围手术期患者营养不良发生率高,与切口愈合不良、术后感染的发生、住院时间延长相关,合理而规范的营养支持治疗对于围手术期患者的恢复具有重要意义。围手术期营养支持治疗的目的在于通过肠内和肠外营养途径补充能量和蛋白质以满足机体需求,改善患者营养状态及临床预后。本文就胃肠道手术围手术期患者营养风险筛查与评估、围手术期营养支持途径和时机、围手术期营养治疗配方和监测指标等方面进行系统性的综述。

关键词：胃肠道手术围手术期患者营养风险筛查肠外营养营养支持治疗术后感染患者营养状态切口愈合不良

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硫氧还蛋白还原酶结构与肿瘤治疗的研究进展

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北京工业大学学报 2024年第2期50卷 246-260页

作者：堵忠颖夏东方高学云北京工业大学环境与生命学部北京100124

硫氧还蛋白还原酶(thioredoxin reductase,TrxR)是硫氧还蛋白(thioredoxin,Trx)系统里主要的功能蛋白,在调节多种细胞氧化还原信号通路中起关键作用。近年来,TrxR/Trx被越来越多地认为是肿瘤发展的重要调节剂,因此靶向TrxR/Trx是一种很... 详细信息

硫氧还蛋白还原酶(thioredoxin reductase,TrxR)是硫氧还蛋白(thioredoxin,Trx)系统里主要的功能蛋白,在调节多种细胞氧化还原信号通路中起关键作用。近年来,TrxR/Trx被越来越多地认为是肿瘤发展的重要调节剂,因此靶向TrxR/Trx是一种很有前景的肿瘤治疗策略。该文对TrxR的结构特点、与肿瘤相关的生理功能、TrxR抑制剂进行综述,以对TrxR的研究提供参考。

关键词：硫氧还蛋白还原酶氧化还原平衡蛋白结构与功能肿瘤治疗细胞凋亡抑制剂

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