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化学模拟生物酶（氢化酶）活性中心结构及其性质研究

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化学模拟生物酶（氢化酶）活性中心结构及其性质研究

作者：高娴静福州大学

学位级别：硕士

氢气是一种燃烧值高的能源载体,资源丰富,燃烧产物,无毒、无污染。对于日益增长的能源需求和温室效应的解决是一种很好的办法,因此受到人们广泛的关注。在比较温和的条件下,生物酶能实现高效的催化质子产氢,尤其是铁铁氢化酶具有较高的... 详细信息

氢气是一种燃烧值高的能源载体,资源丰富,燃烧产物,无毒、无污染。对于日益增长的能源需求和温室效应的解决是一种很好的办法,因此受到人们广泛的关注。在比较温和的条件下,生物酶能实现高效的催化质子产氢,尤其是铁铁氢化酶具有较高的活性,是镍铁氢化酶和无铁氢化酶活性的50-100倍,约为6000-9000 mol s-1。对铁铁氢化酶模拟物的研究成果也是不胜枚举,但是这些氢化酶模拟都有共同的弱点,过电位高,化学稳定性差。而近年来报道的一些关于刚性配体的铁铁氢化酶模拟物,不仅具有较低的过电位而且化学稳定性好,产氢效率也超过柔性配体的铁铁氢化酶模拟物,对日后铁铁化氢酶模拟物的研究提供了新的方向。因此本论文第二章主要是研究刚性萘环为配体的铁铁氢化酶模拟物。此外,催化剂与光敏剂结合来进行光解水也是一个热点研究对象,更加的节能环保,因此铁铁氢化酶的模拟,以及通过吡啶轴向与口卟啉锌配位的自主装超分子的合成和研究,是本论文第三章研究的主要内容。本论文的工作主要分为两部分:(1)以铁铁氢化酶的[2Fe2S]为活性中心,刚性二硫萘环化合物为配体,合成给电子和吸电子为取代基的铁铁氢化酶模拟物1-5,通过这类配合物中二硫配体的给电子和吸电子能力不同,引起配体对活性中心电子密度的变化和对催化活性的影响。比较其不同质子酸的条件下,电化学行为的差异并推测其可能的机理。此外,还借助一系列手段(核磁、红外、紫外、单晶衍射仪、元素分析、电化学)对配合物1-5的结构和性质进行表征分析。(2)分别通过自主装合成了超分子配合物7、9,前驱体铁铁氢化酶模拟配合物6、8以及对照配合物10。配合物7是调节刚性萘环配体通过吡啶基团轴向配位于卟啉锌的超分子;配合物9是用膦配体取代羰基通过吡啶基团轴向配位于卟啉锌的超分子。对比二者的前驱体在不同酸性条件下,电化学行为的不同,并推测其可能的机理,以及自身荧光性质的差异。发现配合物9的荧光猝灭率比配合物7高,说明配合物9分子内电子转移速度较快。通过核磁、红外、单晶衍射、电化学等手段对这些配合物进行了表征。

关键词：铁铁氢化酶模拟物二硫萘化合物卟啉锌催化产氢电化学

新型双亚酰胺苯基吡啶铜配合物的合成及其性质研究

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新型双亚酰胺苯基吡啶铜配合物的合成及其性质研究

中国化学会第九届全国无机化学学术会议

作者：高娴静陈昌能福州大学化学学院中国科学院福建物质结构研究所

近年来,由于双亚酰胺吡啶和过渡金属形成的配合物具有很好调控的配位形式而广泛应用于催化反应[1]和化学模拟生物固氮[2]等方面。该配体引起人们广泛关注的原因可能是,配体能够很好的满足金属中心电子需求而使该类配合物具有广泛的化学... 详细信息

近年来,由于双亚酰胺吡啶和过渡金属形成的配合物具有很好调控的配位形式而广泛应用于催化反应[1]和化学模拟生物固氮[2]等方面。该配体引起人们广泛关注的原因可能是,配体能够很好的满足金属中心电子需求而使该类配合物具有广泛的化学性质。最近,我们合成一种新型的双亚酰胺苯基吡啶铜的配合物[（BPDI）Cu（N3）2]（BPDI是[2,6-二（2,6-二异丙基苯基）亚氨基]吡啶）,该化合物属于单斜晶系,P 1 21/c 1空间群。其晶体学数据为:a=25.52,b=10.02,c=16.01,α=90°,β=104.47°,γ=90.00°,V=3969.183,Z=4。该化合物中,来自配体的N（7）,N（8）,N（9）以及来自叠氮酸根的N（3）组成了一个平面,Cu（1）距离该平面0.3134,由于Cu（Ⅱ）具有姜泰勒效应[3],于是与另外一个叠氮酸根的N（4）与它们形成了变形的四方锥（τ=0.22）,与Cu相连的Cu-N键都不同程度的被拉长（如图所示）,其中Cu-N4的键长为2.14。该化合物的电化学还在进一步探索中。

关键词：双亚酰胺苯基吡啶电化学铜

来源： cnki会议评论

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阿马蒂亚·森对罗尔斯正义理论方法论的批判

武汉大学学报（哲学社会科学版） 2024年第1期77卷 113-122页

作者：李娴静中国社会科学院哲学研究所北京100732

阿马蒂亚·森把罗尔斯研究正义问题的方法论称为先验制度主义,并在理论构建和实践维度上对这种方法论进行了批判。森认为,先验制度主义选择的正义原则的非唯一性构成了其理论的不可行性;按照先验制度主义的要求,人们在作出公正判断的过... 详细信息

阿马蒂亚·森把罗尔斯研究正义问题的方法论称为先验制度主义,并在理论构建和实践维度上对这种方法论进行了批判。森认为,先验制度主义选择的正义原则的非唯一性构成了其理论的不可行性;按照先验制度主义的要求,人们在作出公正判断的过程中根本不考虑任何焦点团体之外的观点,这种具有封闭性的判断有程序上的褊狭性、焦点群体的可塑性和排他性;先验制度主义方法本身并不能对各种使我们的社会变得更加公正的方案进行比较,对于令社会变得更加公正而言,先验制度主义既非必要条件也非充分条件。从森对先验制度主义进行批判的观点及其论证思路中可以看出,罗尔斯对正义原则唯一性的相关回应并不能反驳森的相关质疑;用《万民法》中的理论亦不能成功破解先验制度主义具有的封闭性难题;用先验制度主义的方法对公正社会的设计,与现实社会中与正义问题相关的政策、战略或制度选择迥然不同且相距甚远。森对先验制度主义的批判有助于推进现代正义理论在实践层面的发展,有助于激发人们对全球正义问题以及正义原则多元性与唯一性的再思考。

关键词：正义阿马蒂亚·森罗尔斯先验制度主义

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Syntheses and Characterization of Two Diiron Dithiolate Complexes with Electron-withdrawing and Electron-donating Substitution

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Chinese Journal of Structural Chemistry 2016年第8期35卷 1195-1203页

作者：高娴静刘海雄陈惠马成丙陈昌能 College of Chemistry Fuzhou University State Key Laboratory of Structural Fujian Institute of Research on the Structure of MatterChinese Academy of Science

Two diiron dithiolate complexes [Fe2（CO）6（1,8-S2-2-CH2OOCPhC（10）H5）] 1 and[Fe2（CO）6（1,8-S2-2-CH2OOCPh-4-NO2C（10）H5）]2 were synthesized in high yield. The complexes have been confirmed by single-crystal X-ray diffraction and characterized by IR, UV-Vis, ^1H NMR spectroscopy and cyclic voltammetry. They contain a butterfly Fe2S2 core with the Fe1–Fe2 distances of 2.5237（7）A in 1 and 2.5125（12）A in 2, falling in the normal range of Fe–Fe bond length（2.49 - 2.57 A）. The cyclic voltammetry has been used to investigate the electrochemical properties and the electrocatalytic proton reduction for 1 and 2. The complexes display reduction peaks at –1.074 V, –1.535 V（1） and –0.869 V, –1.247 V（2） vs. Fc/Fc^＋, respectively. With using p-Ts OH acid of different concentration, the reduction peak of complex 2 grows non-linear; on the contrary, that of complex 1 is linear with the addition of the acid. Cyclic voltammetry revealed the two complexes are good catalysts in the CH3CN/NBu4PF6 solution.

关键词： [Fe-Fe]-hydrogenases electrochemistry naphthalene thiolate electron-withdrawing

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4T1细胞的骨播散型细胞的特征研究

药学学报 2024年第3期59卷 608-615页

作者：王卓李娴静李岩南京中医药大学药学院江苏南京210023 中国药科大学多靶标天然药物国家重点实验室江苏南京211198

基于小鼠乳腺癌4T1细胞骨转移的潜能,通过6-巯基嘌呤筛选,获得骨髓中播散的4T1细胞。通过形态学观察、增殖实验、上皮细胞及间充质细胞标志物表达、转录组测序及成瘤实验等研究骨髓中播散的4T1细胞的特征。结果表明,转移至骨髓中的4T1... 详细信息

基于小鼠乳腺癌4T1细胞骨转移的潜能,通过6-巯基嘌呤筛选,获得骨髓中播散的4T1细胞。通过形态学观察、增殖实验、上皮细胞及间充质细胞标志物表达、转录组测序及成瘤实验等研究骨髓中播散的4T1细胞的特征。结果表明,转移至骨髓中的4T1细胞相比未转移的4T1细胞,其细胞偏圆,呈纺锤状,增殖率、迁移能力降低,上皮细胞黏附分子(epithelial cell adhesion molecule,EpCAM)、E钙黏蛋白(E-cadherin)表达降低,N钙黏蛋白(N-cadherin)表达增加,但波形蛋白(vimentin)无明显变化,具有部分上皮间充质转化特征。此外,骨髓中的4T1细胞具有较高脂肪酸代谢和较强成瘤性的特征。本研究为乳腺癌转移的基础研究奠定实验基础。本论文所有动物实验均符合中国药科大学动物伦理委员会标准。

关键词：乳腺癌骨转移播散性乳腺癌细胞上皮间充质转化脂肪酸代谢

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数字金融如何促进经济高质量发展:理论机制与实证检验

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金融监管研究 2024年第1期 79-95页

作者：韩珣安然黄娴静北京第二外国语学院经济学院中国社会科学院大学应用经济学院广西财经学院金融与保险学院

双循环背景下如何提升金融资源配置效率,使金融更好地服务实体经济,成为实现经济高质量发展的关键所在。本文利用文本分析法构建了数字金融指数,从理论和经验层面考察了数字金融对经济高质量发展的影响。研究结果表明,数字金融可促进经... 详细信息

双循环背景下如何提升金融资源配置效率,使金融更好地服务实体经济,成为实现经济高质量发展的关键所在。本文利用文本分析法构建了数字金融指数,从理论和经验层面考察了数字金融对经济高质量发展的影响。研究结果表明,数字金融可促进经济增长、提升地区创新程度、实现可持续发展和加快产业结构升级,但对于地区平衡发展的作用并不明显。机制分析表明,数字金融可通过提高信贷资源配置的市场化程度促进经济增长,可通过提升技术成果的市场化转化程度和提高非国有经济占比促进地区创新,可通过提升市场环境与中介服务效率实现可持续发展,可通过影响技术进步和消费升级而推动产业升级。异质性分析表明,数字金融对经济高质量发展的作用在不同发达程度、不同境外投资占比和不同国际化程度的地区存在异质性影响。拓展性分析表明,政府关注程度的上升对数字金融与经济高质量发展之间的关系具有正向调节作用。

关键词：数字金融经济高质量发展地区创新技术进步

探讨优质护理干预在肝硬化护理中的应用效果及对患者生存质量的影响

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中文科技期刊数据库（全文版）医药卫生 2024年第5期 0081-0084页

作者：高娴南京市第二医院江苏南京210037

探讨肝硬化护理中优质护理的效果及对生存质量的影响。方法选取2020年3月至2021年4月肝硬化患者102例,随机分为观察组(优质护理)和对照组(常规护理)各51例,对比效果。结果观察组各指标均优于对照组(P<0.05)。结论优质护理干预可有效... 详细信息

探讨肝硬化护理中优质护理的效果及对生存质量的影响。方法选取2020年3月至2021年4月肝硬化患者102例,随机分为观察组(优质护理)和对照组(常规护理)各51例,对比效果。结果观察组各指标均优于对照组(P<0.05)。结论优质护理干预可有效增加肝硬化护理效果,提升生存质量,价值比较高。

关键词：生存质量优质护理肝功能肝硬化依从性

考虑氢能利用与碳捕集联合灵活运行的综合能源系统源荷低碳优化

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电力系统及其自动化学报 2024年第5期36卷 37-47页

作者：高瑞阳王新宝高娴王芳徐懂理南京工程学院电力工程学院南京210000 南京南瑞继保电气有限公司南京211100 奥尔堡大学奥尔堡9220

为提高综合能源系统的低碳特性和新能源消纳能力,提出一种考虑氢能利用与碳捕集电厂联合灵活运行的综合能源系统源荷低碳优化调度策略。首先,引入溶液存储器和烟气旁路系统,建立碳捕集电厂综合灵活运行模型,针对氢能转换特性建立氢能利... 详细信息

为提高综合能源系统的低碳特性和新能源消纳能力,提出一种考虑氢能利用与碳捕集电厂联合灵活运行的综合能源系统源荷低碳优化调度策略。首先,引入溶液存储器和烟气旁路系统,建立碳捕集电厂综合灵活运行模型,针对氢能转换特性建立氢能利用模型,并提出碳捕集电厂-氢能利用的联合灵活运行模型;其次,构建计及价格型、激励型的综合需求响应模型;最后,以最优经济和低碳为目标,构建了综合能源系统低碳经济调度模型。仿真结果表明,考虑碳捕集电厂-氢能利用联合运行模型能有效降低系统碳排放量,实现综合能源系统经济、环保运行。

关键词：综合灵活运行模型氢能利用综合需求响应碳捕集电厂联合运行

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复杂条件下基础结构施工的技术研究

中文科技期刊数据库（文摘版）工程技术 2024年第8期 0056-0060页

作者：毛娴静上海建工四建集团有限公司上海200072

本文旨在探讨复杂条件下基础结构施工的关键技术和策略。聚焦于各类复杂条件下,如地质条件较差、施工空间受限、设计结构复杂等基础结构施工面临的挑战和相应的解决方案。通过对实际工程案例的分析,本文总结了复杂工况下一些行之有效的... 详细信息

本文旨在探讨复杂条件下基础结构施工的关键技术和策略。聚焦于各类复杂条件下,如地质条件较差、施工空间受限、设计结构复杂等基础结构施工面临的挑战和相应的解决方案。通过对实际工程案例的分析,本文总结了复杂工况下一些行之有效的施工技术措施,包括加固技术、防水措施、施工顺序优化等,并提出了针对性的建议和改进措施。通过采用合理的技术和策略,有效提高围护及基础结构的施工质量和安全性,对于类似条件的项目建设提供借鉴及参考。

关键词：复杂条件基坑安全改进措施