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CH_(4)和CO_(2)共转化反应机理研究进展

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化工进展 2024年第1期43卷 60-75页

作者：成昊霖年瑶韩优天津大学化工学院天津300072 物质绿色创造与制造海河实验室天津300192

综述了CH_(4)和CO_(2)共转化生成合成气、乙酸和C2烃3种反应路径的反应步骤、关键中间体及反应产物选择性的影响因素。当生成合成气时,CH_(4)与CO_(2)的活化解离是关键步骤,催化剂载体表面为酸性或中性时反应遵循单功能机理,CH_(4)和CO_... 详细信息

综述了CH_(4)和CO_(2)共转化生成合成气、乙酸和C2烃3种反应路径的反应步骤、关键中间体及反应产物选择性的影响因素。当生成合成气时,CH_(4)与CO_(2)的活化解离是关键步骤,催化剂载体表面为酸性或中性时反应遵循单功能机理,CH_(4)和CO_(2)在同一活性中心被活化,当载体为表面碱性时,CH_(4)和CO_(2)遵循双功能机理,在不同活性中心被活化,通常双功能机理的催化效率更高。当生成乙酸时,C-C耦合过程应被重点关注,该过程中气相CO_(2)可能直接插入M—CH3键(Eley-Rideal机理)或先被吸附活化后再插入(Langmuir-Hinshelwood机理),后者反应能垒更低。当生成C2烃时,活性氧物种被认为是反应过程中的关键中间体,其可能来源于催化剂中的晶格氧或CO_(2)的活化与解离。因此,在催化剂表面构建多个独立活性位点,以分别对CH_(4)和CO_(2)进行多位点协同催化被认为是良好的催化剂改性策略。另外,先进的模拟计算方法和原位表征手段能够深入揭示反应过程中催化剂和反应中间体的动态演变过程及机理,从而为真实CH_(4)和CO_(2)共转化反应过程中催化剂的设计提供理论指导。

关键词：甲烷二氧化碳反应机理合成气乙酸 C2烃

断级配土细组分中颗粒应力的非均匀传递特征研究

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断级配土细组分中颗粒应力的非均匀传递特征研究

作者：韩步瑶河北大学

学位级别：硕士

河床深厚覆盖层、堆积体边坡、土石混填路基等天然地质体和土工构筑物中广泛存在着粗细粒径相差悬殊、中间粒径容易缺失的岩土体——断级配土。根据级配断层可以将断级配土颗粒区分为粗组分和细组分。已有研究表明,断级配土中细组分往... 详细信息

河床深厚覆盖层、堆积体边坡、土石混填路基等天然地质体和土工构筑物中广泛存在着粗细粒径相差悬殊、中间粒径容易缺失的岩土体——断级配土。根据级配断层可以将断级配土颗粒区分为粗组分和细组分。已有研究表明,断级配土中细组分往往传递相对较小的应力,即,细组分应力衰减,且细组分内部应力传递很不均匀,这是断级配土很多复杂工程特性的根源,例如,断级配土在渗流作用下发生的细组分颗粒流失,即,潜蚀(或称为“管涌”)。不过,目前关于断级配土细组分中应力的非均匀传递特征尚缺乏清晰理解。针对上述问题,本文采用离散元建立了断级配土细组分内颗粒应力传递的数值分析模型,考虑了不同初始细颗粒含量、粗细颗粒尺寸比和相对密实度,生成了涉及断级配土所有四种典型填充组构的断级配土试样。引入了颗粒应力贡献分布(Particle Stress Contribution Distribution;简称PSCD)曲线,用以表示细组分颗粒的非均匀应力传递;同时,采用去除细组分颗粒后的试样体变来表征细组分颗粒对土骨架的支撑作用。基于离散元数值分析模型,研究了细组分内颗粒应力贡献的分布规律,分析了颗粒应力贡献分布与颗粒连通性分布的关系。然后,基于颗粒应力贡献和颗粒连通性分布,探究了细组分中承担不同应力贡献的颗粒对土骨架的支撑作用,以及细组分颗粒中不同类型的支撑作用与潜蚀体变的相关性。最后,研究了细组分内部应力的非均匀传递与颗粒接触模式的关系。主要研究结论如下:(1)细组分中不同颗粒的颗粒应力贡献存在显著差异,这种差异随着细组分应力衰减的减弱而显著减小,且当细组分应力衰减趋近于消失时,断级配土细组分颗粒间应力贡献的不均匀性接近于简单均匀级配土中颗粒应力贡献的不均匀性。(2)对于至少由一个接触的细颗粒——连通细颗粒,根据其颗粒应力和接触分布的显著差异,可以将其区分为主要传力细颗粒和次要传力细颗粒。主要传力细颗粒均至少由两个接触,而次要传力细颗粒中存在一定量只有一个接触的细颗粒;主要传力细颗粒的颗粒应力比次要传力细颗粒的颗粒应力至少大3-4个量级。(3)主要传力细颗粒对土骨架始终起主要支撑作用,而次要传力细颗粒对土骨架的支撑作用与应力衰减系数α(即,细组分传递的应力与土体整体应力之比)密切相关。当α>0.146时,次要传力细颗粒对土骨架起主要支撑作用,而当α0.146:强体变潜蚀,α<0.146:弱体变潜蚀。(4)随着细组分颗粒从松散地堆积在粗骨架孔隙中到细组分颗粒将粗组分颗粒分隔开来,主要传力细颗粒参与应力贡献的主要接触模式由楔入或夹在粗组分颗粒间进行传力逐渐转变为形成细组分颗粒团簇进行传力。而次要传力细颗粒总是松散地在粗骨架孔隙中构成颗粒簇。

关键词：断级配土离散元细组分颗粒应力应力衰减系数颗粒应力贡献分布

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氮化电石制备石灰氮的反应机理研究

化学工业与工程 2024年

作者：黄新媛年瑶韩优天津大学化工学院

电石加工成石灰氮作为氰胺产业中重要的一环，存在转化效率低、污染环境、高能耗等问题。提高石灰氮中有效成分氰氨化钙(CaCN2)的含量，是提升氰胺等下游产物品质和保障生产效益的关键。本研究工作中，结合第一性原理分子动力学(AIMD)... 详细信息

电石加工成石灰氮作为氰胺产业中重要的一环，存在转化效率低、污染环境、高能耗等问题。提高石灰氮中有效成分氰氨化钙(CaCN2)的含量，是提升氰胺等下游产物品质和保障生产效益的关键。本研究工作中，结合第一性原理分子动力学(AIMD)和密度泛函理论(DFT)模拟，从微观尺度揭示萤石(CaF2)催化的氮化电石这一气-固-固反应机理。结果表明，萤石催化剂在整个反应中提供不饱和配位钙离子活性位点，而积碳的生成是制约氰氨化钙收率提高的主要原因，该研究为石灰氮的清洁高效生产提供理论基础和指导方向。

关键词：量子化学计算催化机理石灰氮清洁高效生产

SeChain:基于国密算法的RISC-V安全启动机制设计与实现

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计算机研究与发展 2024年第6期61卷 1458-1475页

作者：芮志清梅瑶陈振哲吴敬征凌祥罗天悦武延军智能软件研究中心(中国科学院软件研究所) 北京100190 中国科学院大学北京100190 计算机科学国家重点实验室(中国科学院软件研究所) 北京100190 北京航空航天大学电子信息工程学院北京100191

开源RISC-V指令集为我国建立自主可控物联网生态提供了重大机遇.然而,物联网设备通常缺乏硬件加固措施,容易遭受物理级的固件篡改攻击,因此保障固件完整性以提高设备安全性至关重要.为此,已有基于安全启动技术的初步探索,但仍存在3个问... 详细信息

开源RISC-V指令集为我国建立自主可控物联网生态提供了重大机遇.然而,物联网设备通常缺乏硬件加固措施,容易遭受物理级的固件篡改攻击,因此保障固件完整性以提高设备安全性至关重要.为此,已有基于安全启动技术的初步探索,但仍存在3个问题:1)传统软件信任根难以保证物理级可靠性;2)主流硬件级安全启动技术被国际芯片厂商掌握,技术未公开且不支持国密算法,无法保证安全自主可控;3)已有基于RISC-V CPU的安全启动研究缺乏对上层固件的校验机制.为解决上述3个问题,首次设计并实现基于国密SM9算法的RISC-V安全启动机制——SeChain.具体而言:1)在RISC-V SoC内部增加了签名计算单元(signature calculation unit,SCU),实现密钥对生成与签名;2)增加了密钥验证单元(key verification unit,KVU),实现验证算法的片内执行及固件完整性验证;3)设计实现基于验证引导的多级安全启动机制,从不可篡改的硬件信任根出发,逐级完成引导程序的完整性校验.基于上述设计,SeChain实现了信任根的不可篡改和安全可信,构造了一个可信的安全启动链,基于国密SM9算法为设备的安全启动和可信执行提供可靠保障.为了验证SeChain的有效性、高效性和可靠性,基于VexRiscv CPU在FPGA硬件平台完成了SeChain仿真验证实验.实验结果表明,SeChain能够有效抵御各类固件篡改攻击,并能对抗信任根攻击,且平均额外时间开销不超过6.47 ***适用于资源受限的IoT设备,在满足安全可信启动的同时,能为国产RISC-V生态的安全自主可控提供有力保障.

关键词：可信计算物联网安全安全启动 SM9国密算法 RISC-V

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电极过程动力学反应速率常数测量的若干方法

电化学（中英文） 2024年第2期30卷 35-45页

作者：韩联欢郭佳瑶崔苗苗厦门大学萨本栋微米纳米科学技术研究院机电工程系福建厦门361005 厦门大学化学化工学院福建厦门361005

电子转移反应的标准反应速率常数是电化学反应的“本征”动力学性质,也是电极过程动力学研究的重要内容之一,对于电极反应的机理和路径的理解以及电催化剂和电池材料等的筛选和理性设计均具有重要意义。本文将主要介绍电化学反应速率常... 详细信息

电子转移反应的标准反应速率常数是电化学反应的“本征”动力学性质,也是电极过程动力学研究的重要内容之一,对于电极反应的机理和路径的理解以及电催化剂和电池材料等的筛选和理性设计均具有重要意义。本文将主要介绍电化学反应速率常数测定的实验方法,包括极化曲线、旋转圆盘、超微电极、扫描电化学显微镜、电化学阻抗谱、电流阶跃、电势阶跃以及循环伏安等方法,以期对开展电极过程动力学研究的相关研究人员和学生有所裨益。

关键词：反应速率常数传质速率稳态方法暂态方法

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周末出游计划

少年科普世界（快乐数学4-6年级版） 2024年第6期 16-17页

作者：芮乐瑶张程(指导) 江苏省南京市不详

看了天气预报,这个周未天气不错,很适合户外游玩。于是我央求爸爸带我们出去玩,爸爸在家族群里吃喝了一声,马上就得到了大家的响应。经过商量,最终我们决定去高淳国际慢城一日游。共有15人参加一日游,为了能顺利出游,爸爸给我布置了一... 详细信息

看了天气预报,这个周未天气不错,很适合户外游玩。于是我央求爸爸带我们出去玩,爸爸在家族群里吃喝了一声,马上就得到了大家的响应。经过商量,最终我们决定去高淳国际慢城一日游。共有15人参加一日游,为了能顺利出游,爸爸给我布置了一个任务一做份出行计划。首先,采用什么样的出行方式去高淳国际慢城最合适呢?

关键词：出行方式家族群一日游高淳天气预报国际慢城出游

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推进MOF产业化应用：宏量制备与成型

化工学报 2024年

作者：安昊天韩章烨陆慕瑶周阿武李建荣北京工业大学材料科学与工程学院化工系

金属-有机框架（MOF）是一类由金属离子或金属簇与有机配体通过配位键形成的新型多孔材料。它们展现出结构多样、高比表面积、高孔隙率、结构与性质多样化调控等优点。近年来，MOF在吸附、分离、催化和传感等不同领域的应用逐渐受到关... 详细信息

金属-有机框架（MOF）是一类由金属离子或金属簇与有机配体通过配位键形成的新型多孔材料。它们展现出结构多样、高比表面积、高孔隙率、结构与性质多样化调控等优点。近年来，MOF在吸附、分离、催化和传感等不同领域的应用逐渐受到关注。然而，MOF宏量制备面临着许多化学工程领域的挑战，包括：合成条件严苛、反应时间延长、产量低以及成本高等。因此，研究人员正在探索各种新的合成方法，如水热/溶剂热法、常温快速合成法、溶剂回流法、碱辅助法、机械化学法、电化学法、微波辅助法、超声波辅助法、喷雾干燥法、干凝胶转化法、加速老化法等。以此为主题，综述了宏量制备MOF的方法，并对成本、环境影响、安全性和可行性进行了评价，也简要讨论了MOF成型加工技术的最新进展，展望了未来MOF材料在宏量制备与成型方面的挑战与机遇。

关键词：金属有机框架化工新材料宏量制备加工成型工业应用制备安全多孔介质

AI校园导游——基于学科核心素养的人工智能大单元教学设计

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中国科技教育 2024年第S1期 5-8页

作者：韩思瑶北京市十一学校

选题背景人工智能的迅速发展对当代中小学人工智能的教育教学提出了新的要求。2017年7月国务院印发的《新一代人工智能发展规划》提出在中小学阶段设置人工智能相关课程。2018年,教育部发布普通高中课程标准,在高中信息技术选择性必修... 详细信息

选题背景人工智能的迅速发展对当代中小学人工智能的教育教学提出了新的要求。2017年7月国务院印发的《新一代人工智能发展规划》提出在中小学阶段设置人工智能相关课程。2018年,教育部发布普通高中课程标准,在高中信息技术选择性必修里单独列出人工智能初步模块。

关键词：高中信息技术学科核心素养中小学阶段单元教学设计人工智能校园导游新的要求选题背景

基于格子Boltzmann方法的钉扎螺旋波反馈控制

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物理学报 2024年第4期73卷 78-87页

作者：赖瑶瑶陈鑫梦柴振华施保昌华中科技大学数学与统计学院武汉430074 华中科技大学工程建模与科学计算湖北重点实验室武汉430074 华中科技大学数学与应用学科交叉创新研究院武汉430074

螺旋波是心室跳动过速和纤维性颤动的根源,钉扎螺旋波相对于自由螺旋波来说更难消除.本文采用格子Boltzmann方法求解,以FitzHugh-Nagumo模型为对象,研究了使用反馈控制法消除钉扎螺旋波.数值结果表明,无论钉扎螺旋波钉在圆形障碍物还是... 详细信息

螺旋波是心室跳动过速和纤维性颤动的根源,钉扎螺旋波相对于自由螺旋波来说更难消除.本文采用格子Boltzmann方法求解,以FitzHugh-Nagumo模型为对象,研究了使用反馈控制法消除钉扎螺旋波.数值结果表明,无论钉扎螺旋波钉在圆形障碍物还是矩形障碍物上,反馈控制法对其都具有很好的控制作用.此外,通过数值模拟系统研究了可激性系数、反馈控制信号幅度、记录反馈信号时间和障碍物的大小对钉扎螺旋波的控制情况.研究表明,钉扎螺旋波消除有三种情况.首先,反馈控制信号幅度和可激性系数与钉扎螺旋波消除所需的时间有关,反馈控制信号幅度越大或可激性系数越小,钉扎螺旋波消除越快.其次,障碍物大小和可激性系数影响着能成功消除钉扎螺旋波下记录反馈信号时间与加入反馈控制时间之间对应的时间间隔.最后,在保持加入反馈控制时间不变的情况下,记录反馈信号时间影响着能成功消除钉扎螺旋波所需的最小反馈控制信号幅度.

关键词：反馈控制法钉扎螺旋波 FitzHugh-Nagumo模型格子Boltzmann方法