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Mo-Sn相互作用对Mo1Sn2催化剂二甲醚低温氧化性能的影响

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燃料化学学报(中英文) 2024年

作者：杨媛高秀娟张伟王佳豪曹国壮梁加仓宋法恩姜仁政韩怡卓张清德沈阳化工大学中国科学院山西煤炭化学研究所煤炭高效低碳利用全国重点实验室中国科学院大学

采用两步水热法设计并制备了一系列Mo-Sn催化剂，通过改变锡氧化物焙烧温度，考察钼氧化物与不同性质锡氧化物之间的作用方式对二甲醚（DME）低温氧化制甲酸甲酯（MF）性能的影响。结果表明，催化剂的性能与处理条件密切相关，当80℃焙... 详细信息

采用两步水热法设计并制备了一系列Mo-Sn催化剂，通过改变锡氧化物焙烧温度，考察钼氧化物与不同性质锡氧化物之间的作用方式对二甲醚（DME）低温氧化制甲酸甲酯（MF）性能的影响。结果表明，催化剂的性能与处理条件密切相关，当80℃焙烧Sn氧化物，与Mo进行水热作用，再通过500℃焙烧得到的Mo1Sn2-80Sn-500催化剂表现出较好的活性，110℃反应温度下，MF选择性达97.7%，二甲醚转化率为14.7%。通过XRD、Raman、FT-IR、低温ESR、NH3-TPD、CO2-TPD及H2-TPR对催化剂的表面物理化学性质以及钼物种的配位结构进行了表征分析。结果表明，Sn氧化物焙烧温度的改变影响了钼氧化物在SnO2表面的存在形式，较低温度处理Sn氧化物后，催化剂中MoO3与MoOx共存，且Mo-Sn界面处Mo5+配位结构增多，催化剂表面较多的酸量有利于DME氧化反应进行，强碱不利于MF生成。

关键词：两步水热法焙烧温度低温氧化二甲醚甲酸甲酯

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二氧化碳催化转化的研究进展

石油化工 2005年第6期34卷 505-512页

作者：倪小明谭猗生韩怡卓中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室

对近几年关于CO2的催化转化生成甲醇、二甲醚、烃类、合成气等基础化工原料以及转化为以碳酸二甲酯为代表的酯类、羧酸、N-甲酰苯胺、各种聚合物等多种具有高附加值的产品的新催化合成过程的研究与开发进行了评述,并对CO2催化转化领域... 详细信息

对近几年关于CO2的催化转化生成甲醇、二甲醚、烃类、合成气等基础化工原料以及转化为以碳酸二甲酯为代表的酯类、羧酸、N-甲酰苯胺、各种聚合物等多种具有高附加值的产品的新催化合成过程的研究与开发进行了评述,并对CO2催化转化领域的研究发展方向进行了初步的探讨。

关键词：二氧化碳催化转化

复合催化剂上CO_2加氢合成C_2^+烃类

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化学进展 2003年第1期15卷 47-50页

作者：白荣献谭猗生韩怡卓中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室太原030001

介绍了由 CO2 +H2 合成 C2 +烃的几种复合催化剂体系的研究进展 ,比较和评价了复合催化剂体系的活性和选择性及其对 C2 +烃类生成的影响。着重于复合催化剂体系对 C4

关键词： CO2+H2 复合催化剂 C2^+烃 C4^+烃

焙烧温度对钼锡催化剂结构和二甲醚氧化性能的影响

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燃料化学学报 2022年第1期50卷 63-71页

作者：熊盼高秀娟王文秀张俊峰宋法恩张清德韩怡卓谭猗生中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001 中国科学院大学北京100049 中国科学院洁净能源创新研究院辽宁大连116023

采用水热法制备了Mo/Sn物质的量比为1∶2的Mo1Sn2催化剂,通过改变焙烧温度(400−700℃),调控了钼锡催化剂的结构,并研究了催化剂结构变化对二甲醚(DME)选择氧化制甲酸甲酯(MF)性能的影响。发现400℃焙烧的Mo1Sn2催化剂具有良好的催化氧... 详细信息

采用水热法制备了Mo/Sn物质的量比为1∶2的Mo1Sn2催化剂,通过改变焙烧温度(400−700℃),调控了钼锡催化剂的结构,并研究了催化剂结构变化对二甲醚(DME)选择氧化制甲酸甲酯(MF)性能的影响。发现400℃焙烧的Mo1Sn2催化剂具有良好的催化氧化二甲醚生成甲酸甲酯的性能,在110℃、常压条件下,DME转化率为9.2%,MF选择性可达86.9%,并且无CO_(x)生成。采用XRD、Raman、XPS、TPD、H_(2)-TPR和in-situ FT-IR等表征手段对催化剂的结构和表面性质进行了系统研究。结果表明,低温焙烧更利于钼锡催化剂表面形成更多的MoO_(x)结构和Mo^(5+)物种,由此引起的催化剂的酸性、氧化还原性的增强和中强碱性位的增多可明显促进催化剂活性的增强和甲酸甲酯的生成。

关键词：二甲醚氧化 Mo1Sn2催化剂焙烧温度结构甲酸甲酯

Fe-Zn-Zr/分子筛复合催化剂上CO_2加氢合成异构烷烃Ⅰ.不同分子筛对催化剂性能的影响

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催化学报 2004年第3期25卷 223-226页

作者：白荣献谭猗生韩怡卓中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001

在Fe Zn Zr/分子筛复合催化剂上考察了不同类型的分子筛对CO2 加氢反应性能的影响 .结果表明 ,不同分子筛对复合催化剂性能的影响不同 ,Fe Zn Zr/HY是合成异构烷烃有效的复合催化剂 .分子筛的酸性及酸强度对复合催化剂性能有较大的影响 ... 详细信息

在Fe Zn Zr/分子筛复合催化剂上考察了不同类型的分子筛对CO2 加氢反应性能的影响 .结果表明 ,不同分子筛对复合催化剂性能的影响不同 ,Fe Zn Zr/HY是合成异构烷烃有效的复合催化剂 .分子筛的酸性及酸强度对复合催化剂性能有较大的影响 ,中等强度和较高强度的酸性位有利于异构烃的生成 .

关键词：铁锌锆分子筛复合催化剂二氧化碳加氢异构烷烃

Ni-Sn-Cr/AC催化剂上乙酸甲酯气相羰基化合成醋酐反应的研究

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燃料化学学报 2011年第8期39卷 621-626页

作者：贾庆龙谭猗生韩怡卓中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室山西太原030001 中国科学院研究生院北京100049

以活性炭为载体,采用浸渍法制备Ni-Sn-Cr/AC催化剂,在连续流动固定床反应器上研究其对乙酸甲酯气相羰基化合成醋酐反应的催化性能。分别考察了Ni、Sn、Cr三种金属组分的负载量对催化活性的影响,进一步考察了反应压力、反应温度、反应时... 详细信息

以活性炭为载体,采用浸渍法制备Ni-Sn-Cr/AC催化剂,在连续流动固定床反应器上研究其对乙酸甲酯气相羰基化合成醋酐反应的催化性能。分别考察了Ni、Sn、Cr三种金属组分的负载量对催化活性的影响,进一步考察了反应压力、反应温度、反应时间对反应的影响。实验结果表明,在Ni9%-Sn12%-Cr6%/AC催化剂上,当反应温度205℃,压力5.5 MPa,催化剂焙烧温度600℃,催化剂焙烧时间为4 h的条件下,乙酸甲酯的转化率为38.8%,醋酐的选择性为81.1%。采用X射线衍射和元素分析技术分别对反应前和不同反应时间后的催化剂进行了表征。分析结果表明,Ni0是催化剂的主要活性中心,随着反应时间的延长,活性组分镍的流失现象比较严重,同时催化剂上出现积炭及载体骨架遭到破坏,是导致催化剂失活的主要原因。

关键词：乙酸甲酯气相羰基化醋酐镍

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甲醇在HY分子筛上合成异构烃的研究

燃料化学学报 2006年第5期34卷 637-639页

作者：倪小明谭猗生韩怡卓中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室

The methanol conversion over HY zeolite was studied at 1 atm,280℃360℃.The effects of temperature,GHSV,and reaction time on the performance of reaction of methanol were discussed.The results showed that HY catalyst gave isoalkanes with high selectivity.Higher temperature（280℃340℃） and lower GHSV decreased the selectivity to dimethyl ether and increased that to C2,C3,i-C4,i-C5.With the further increase of temperature,the selectivity of C2,C3 increased while that to i-C4,i-C5 decreased.The selectivity to isoalkanes decreased quickly with the reaction time.

关键词：甲醇 HY分子筛异构烃的选择性

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二甲醚合成过程的热力学分析

煤炭转化 2005年第1期28卷 92-96页

作者：贾广信谭猗生韩怡卓中国科学院山西煤炭化学研究所

通过对二甲醚合成过程包含的三个独立反应 - CO+ H2 合成甲醇反应 ( MSR) ,甲醇脱水反应 ( MDR)和水煤气变换反应 ( WGSR)依次组合而成的三个反应体系—— MSR,MSR+MDR和 MSR+ MDR+ WGSR的研究 ,在较宽范围内研究了合成气组成、温度和... 详细信息

通过对二甲醚合成过程包含的三个独立反应 - CO+ H2 合成甲醇反应 ( MSR) ,甲醇脱水反应 ( MDR)和水煤气变换反应 ( WGSR)依次组合而成的三个反应体系—— MSR,MSR+MDR和 MSR+ MDR+ WGSR的研究 ,在较宽范围内研究了合成气组成、温度和压力对二甲醚合成过程的影响 ;详细阐述了在反应之间产生的协同效应的优点和不足 ,为二甲醚的动力学研究提供理论指导 .

关键词：二甲醚甲醇合成协同效应热力学

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煤焦中灰成分对甲烷裂解的影响

化工学报 2015年第9期66卷 3733-3738页

作者：魏玲谭猗生韩怡卓赵建涛中国科学院山西煤炭化学研究所山西太原030001 中国科学院大学北京100039 太原学院环境工程系山西太原030032

利用煤焦作为催化剂,采用小型石英管固定床为反应装置,对甲烷在煤焦、脱灰煤焦、煤灰以及石英砂床层上在温度为1123 K下的裂解反应进行了较为详细的研究。甲烷在脱灰煤焦上和新鲜的褐煤焦上的转化率和氢气收率有一定的差别。煤灰作为催... 详细信息

利用煤焦作为催化剂,采用小型石英管固定床为反应装置,对甲烷在煤焦、脱灰煤焦、煤灰以及石英砂床层上在温度为1123 K下的裂解反应进行了较为详细的研究。甲烷在脱灰煤焦上和新鲜的褐煤焦上的转化率和氢气收率有一定的差别。煤灰作为催化剂时,甲烷初始转化率和氢气初始收率分别为9.81%和8.14%。表明煤焦中的灰成分对甲烷裂解有一定的影响。随着反应时间的增加,甲烷的转化率和氢气的收率都逐渐降低。通过扫描电子显微镜和比表面积测定仪对反应前后的褐煤焦、脱灰煤焦进行了表征。甲烷裂解后煤焦比表面积、微孔容都明显降低,平均孔径增大。说明甲烷裂解生成的积炭堵塞煤焦的微孔。SEM照片显示甲烷裂解后积炭覆盖在煤焦的表面,使煤焦的催化活性逐渐降低。

关键词：甲烷裂解氢固定床煤焦灰成分催化活性失活