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光催化CO还原成C产物催化剂及其反应机理研究进展

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能源环境保护 2024年

作者：刘昶李炫贞韦岳长中国石油大学(北京)化学工程与环境学院中国石油大学(北京)理学院

传统工业过程,尤其是依赖于煤炭、石油和天然气等化石燃料的生产活动,导致了CO2的高浓度排放。工业烟气中的CO2治理是降低重点行业污染排放、打好污染防治攻坚战的重中之重。近年来,我国在降污减碳方面取得了显著成果。光催化CO2还原技... 详细信息

传统工业过程,尤其是依赖于煤炭、石油和天然气等化石燃料的生产活动,导致了CO2的高浓度排放。工业烟气中的CO2治理是降低重点行业污染排放、打好污染防治攻坚战的重中之重。近年来,我国在降污减碳方面取得了显著成果。光催化CO2还原技术以直接利用清洁的太阳能和在室温下进行反应等诸多优势,目前广泛应用于CO2资源化利用。在过去的几十年里,研究者致力于提高光催化CO2转化的活性研究。然而,关于提高该过程选择性的研究明显缺乏,特别是关于高价值C2+产品的生成。鉴于当前的研究趋势和新兴技术,首先阐述了目前应用广泛的CO2资源化利用技术并进行了对比分析,接着阐明该反应中C—C偶联的热力学限制、动力学特征、光催化剂表面活化基本原理和机制,进而概述目前可用于改进这些反应对形成C2+产物选择性的技术,并综述了各技术目前存在的缺点。最后,我们总结了目前研究现状并指明了现存的问题,并对该领域的未来前景和工业化应用做出了指引。

关键词：烟气治理光催化 CO 还原 C—C偶联 C 产物资源化利用

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《综合化学实验》课程新体系的研究与构建

中文科技期刊数据库（全文版）教育科学 2024年第3期 129-132页

作者：韦岳长熊靖张思程中国石油大学北京100000

本文以《综合化学实验》课程新体系的研究与构建为研究目的,探讨了随着化学教育的深入发展,传统的《综合化学实验》课程体系的不足逐渐显现。为了更好地培养学生的实验技能、创新能力和团队协作精神,本研究致力于构建一个新的课程体系... 详细信息

本文以《综合化学实验》课程新体系的研究与构建为研究目的,探讨了随着化学教育的深入发展,传统的《综合化学实验》课程体系的不足逐渐显现。为了更好地培养学生的实验技能、创新能力和团队协作精神,本研究致力于构建一个新的课程体系。新体系强调实验技能与理论知识的整合、创新能力培养、团队协作能力与实践精神的培养,并强调与科研的结合,以期提升教学质量。

关键词：《综合化学实验》课程新体系实施方案

高效稀土基炭烟净化催化剂的设计、制备及其催化反应机理

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高效稀土基炭烟净化催化剂的设计、制备及其催化反应机理

高效光催化CO2还原催化剂研发及其产物选择性调变机理

中国稀土学会第四届青年学术会议

作者：韦岳长中国石油大学(北京)

炭烟催化燃烧反应是典型的固(炭烟颗粒)—固(催化剂)—气(O)多相催化反应,高活性炭烟燃烧催化剂的设计应该遵循能够提供良好的固—固接触与强活化氧能力相结合的设计思路。为此,以能够提供良好接触能力的3DOM结构稀土氧化物为载体,以贵...

炭烟催化燃烧反应是典型的固(炭烟颗粒)—固(催化剂)—气(O)多相催化反应,高活性炭烟燃烧催化剂的设计应该遵循能够提供良好的固—固接触与强活化氧能力相结合的设计思路。为此,以能够提供良好接触能力的3DOM结构稀土氧化物为载体,以贵金属纳米颗粒作为活性组分,设计并制备得到多个系列3DOM氧化物担载Au、Pt纳米颗粒的新型催化剂,例如:3DOM稀土氧化物担载Au催化剂炭烟颗粒物的起燃温度最低可至214 ℃,这是目前文献报道的活性最高的催化体系之一;大孔氧化物担载铂基催化剂不仅活性高,而且稳定性很好;3DOM氧化物担载双贵金属Au-Pt或金属@氧化物核壳结构纳米颗粒催化剂进一步提高了的催化炭烟燃烧活性,Pt@CeO核壳纳米颗粒高度分散担载在3DOM氧化物载体上,此结构的设计增加了贵金属与氧化物之间强相互作用的界面面积和活性位,从而提高了催化剂对分子氧的吸附与活化能力;单原子分散的贵金属进一步增强了与CeO的相互作用,增加了CeO表面的氧缺陷位数量,从而提高了炭烟燃烧催化活性。另外,我们利用原位拉曼和原位TEM技术在炭烟催化燃烧机理方面也进行了深入研究,上述研究结果为开发高活性炭烟颗粒物燃烧催化剂提供了理论和实践基础。

关键词：

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高效光催化CO2还原催化剂研发及其产物选择性调变机理

基于有机硅表面活性剂的环保泡沫灭火剂的制备及灭火性能研究

第三届全国太阳能电池材料与器件大会

作者：韦岳长中国石油大学(北京)

利用太阳能和半导体催化剂,通过光催化过程将CO2和H2O分子转化为烃类燃料的技术引起了研究者广泛的兴趣。提高光催化还原CO2转化效率的关键在于寻找和开发高催化活性和高选择性的光催化剂。本研究首先从设计催化剂结构出发,将催化剂制...

利用太阳能和半导体催化剂,通过光催化过程将CO2和H2O分子转化为烃类燃料的技术引起了研究者广泛的兴趣。提高光催化还原CO2转化效率的关键在于寻找和开发高催化活性和高选择性的光催化剂。本研究首先从设计催化剂结构出发,将催化剂制备成三维有序大孔结构,利用慢光效应提高催化剂对太阳光吸收能力[1-4],同时以贵金属纳米颗粒、半导体氧化物纳米薄层以及两种改性方法结合制成核壳结构催化剂等手段来提高光催化剂性能[2,3]。例如,设计并制备了3DOM TiO2担载Pt@CdS核壳结构纳米颗粒催化剂。在光激发下,CdS和TiO2会各自产生光生电子-空穴对,并且电子转移矢量方向为TiO2→Pt→CdS,从而提高了光吸收效率和分离光生电子-空穴的能力,CH4最高生成速率为36.8μmol·g-1·h-1。另外,以择优暴露{001}和{110}晶面比例的TiO2为基础,通过担载Pt纳米颗粒和石墨烯材料调节TiO2基催化剂的表面特性和形貌结构,从而有效提高光吸收效率、增强光生载流子分离效率以及提高光生电子和反应物分子(CO2和H2O)在催化剂表面的富集程度,达到提高光催化CO2还原性能和有效控制CH4产物选择性的目的(图1)。(Pt/TiO2)@rGO核壳催化剂展示了极好的光催化CO2还原性能,其中,CH4生成速率最高为41.3μmol g-1 h-1,是商业化P25的31倍,CO2还原生成CH4的选择性为99.1%[5-10]。

关键词：

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材料导报 2022年第20期36卷 53-58页

作者：焦金庆韦岳长吴京峰郎需庆尚祖政牟善军牟小冬崔芃雨陆鹏中石化安全工程研究院有限公司化学品安全控制国家重点实验室山东青岛266071 中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室北京102249 国家管网东部原油储运有限公司黄岛油库山东青岛266000

为了解决传统含氟泡沫灭火剂难以降解和存在生态危害性的难题,本工作研发了基于低毒环保有机硅表面活性剂的环保泡沫灭火剂。实验结果表明,该泡沫灭火剂为均一、稳定的溶液,凝固点为-10.5℃,pH值为8.2,发泡倍数为7.2,25%析液时间为4.0 m... 详细信息

为了解决传统含氟泡沫灭火剂难以降解和存在生态危害性的难题,本工作研发了基于低毒环保有机硅表面活性剂的环保泡沫灭火剂。实验结果表明,该泡沫灭火剂为均一、稳定的溶液,凝固点为-10.5℃,pH值为8.2,发泡倍数为7.2,25%析液时间为4.0 min,表面张力为22.4 mN/m,铺展系数为正值。泡沫混合液的BOD_(5)/COD数值为0.37,具有良好的生物降解性和环境友好性以及优异的灭火能力,能成功快速扑灭55B和144B非水溶性易燃液体油盘火,灭火性能满足国家标准(IIA级别)。本研究可为高效环保泡沫灭火剂的研发奠定理论基础并提供实验依据。

关键词：有机硅表面活性剂环保泡沫灭火剂氟碳表面活性剂全氟辛烷磺酸盐灭火性能

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用于液体火灾的环保泡沫灭火剂研究现状

材料导报 2022年第20期36卷 29-35页

作者：亓磊焦金庆熊靖赖可溱韦岳长中国石油大学(北京)理学院重质油国家重点实验室北京102249 中石化青岛安全工程研究院有限公司山东青岛266071

传统水成膜泡沫灭火剂(AFFF)具有良好的灭火性能,是目前扑灭液体火灾最好的灭火剂,但是其组成成分涉及全氟辛烷磺酰基化合物(PFOS)等难分解的物质,严重危害环境。随着各国环保政策法规的日益完善,未来PFOS被全面取代是大势所趋。近年来... 详细信息

传统水成膜泡沫灭火剂(AFFF)具有良好的灭火性能,是目前扑灭液体火灾最好的灭火剂,但是其组成成分涉及全氟辛烷磺酰基化合物(PFOS)等难分解的物质,严重危害环境。随着各国环保政策法规的日益完善,未来PFOS被全面取代是大势所趋。近年来国内外很多研究者也在积极研发环保泡沫灭火剂,目前研发趋势主要包含两个方向:一个是研发含氟的环保泡沫灭火剂,用短链氟碳表面活性剂来替代长链氟碳表面活性剂,在满足灭火需求的同时减小对环境的危害,虽然环境问题暂时得到解决,但其使用周期较短,且从长远来看是否对环境友好还缺乏直接的证据;另外一个是研发无氟的环保泡沫灭火剂,主要是利用碳氢表面活性剂和其他表面活性剂进行复配,其中使用最多的是有机硅表面活性剂。本文归纳了近年来用于液体火灾的环保泡沫灭火剂的研究进展,分别对含氟和无氟泡沫灭火剂展开介绍,概括了各种环保泡沫灭火剂的研究现状及面临的问题,并对其发展前景进行了合理的分析讨论,以期为制备出效果更好、性能更优、对环境无危害的环保泡沫灭火剂提供参考。

关键词：环保泡沫灭火剂氟碳表面活性剂有机硅表面活性剂环境危害

松散接触下Au-Ce强相互作用对Au/CeO_2/3DOM Al_2O_3催化剂催化柴油炭烟燃烧活性的影响（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2016年第6期37卷 923-933页

作者：靳保芳韦岳长赵震刘坚姜桂元段爱军中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室北京102249

与汽油发动机相比,柴油发动机具有热效率高、CO_2排放低、寿命长、续航距离远和经济性好等优点,可大大缓解能源短缺,降低CO_2排放量.因此,机动车柴油化是当前发展趋势.然而,柴油发动机在使用过程中会排放大量炭烟颗粒物,对人体危害极大... 详细信息

与汽油发动机相比,柴油发动机具有热效率高、CO_2排放低、寿命长、续航距离远和经济性好等优点,可大大缓解能源短缺,降低CO_2排放量.因此,机动车柴油化是当前发展趋势.然而,柴油发动机在使用过程中会排放大量炭烟颗粒物,对人体危害极大.因此,控制炭烟颗粒排放成为环境催化研究的重点之一.炭烟颗粒物催化燃烧反应是典型的固(炭烟颗粒)-固(催化剂)-气(O_2)多相催化反应.三维有序大孔氧化物(3DOM)具有大孔径和内部贯通的孔道结构,能有效提高炭烟颗粒与催化活性中心的接触性能.同时,纳米Au颗粒在大孔氧化物表面的负载可有效提高催化剂本征活性,但纳米Au颗粒催化剂热稳定性较差.CeO_2具有较好的储放氧性能,可与贵金属活性组分发生相互作用,从而提高贵金属纳米颗粒的分散度和稳定性.因此,本文从柴油炭烟颗粒物催化燃烧反应本质出发,设计制备了高炭烟燃烧催化活性的3DOM氧化物担载Au基催化剂,研究了Au与CeO_2强相互作用对炭烟燃烧活性的影响.采用胶体晶体模板法制备3DOM Al_2O_3载体,由微孔膜氨沉淀法制备CeO 2/3DOM Al_2O_3催化剂,以还原-沉积法制备Au/3DOM Al_2O_3和Au/CeO_2/3DOM Al_2O_3催化剂,并利用扫描电镜、N_2物理吸附-脱附、X射线衍射、透射电镜、紫外漫反射光谱、H_2程序升温还原和X射线光电子能谱等手段对催化剂形貌、比表面积、物理化学性质和氧化还原性进行了表征.结果表明,在CeO_2/3DOM Al_2O_3中,Al^(3+)可进入到氧化铈晶格内,形成Al-Ce-O固溶体,产生氧空位,这有利于氧物种转移.此外,Au/CeO_2/3DOM Al_2O_3催化剂中Au和CeO_2之间的强相互作用能增加Au纳米颗粒表面活性氧物种数量,从而促进柴油炭烟燃烧反应.纳米颗粒Au的担载使得催化柴油炭烟燃烧的起燃温度明显降低,其中Au/CeO_2/3DOM Al_2O_3催化剂表现出最高的催化活性,T_(10),T_(50)和T_(90)分别为273,364和412 ℃.

关键词：三维有序大孔材料金纳米颗粒二氧化铈炭烟燃烧协同效应

三维有序大孔二氧化钛表面超细钯纳米颗粒的构筑及其增强柴油炭烟催化燃烧性能（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2018年第4期39卷 606-612页

作者：韦岳长吴强强熊靖刘坚赵震中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室北京102249

柴油机排放颗粒物(主要成分是炭烟)是城市大气PM2.5中一次颗粒物的主要来源和二次颗粒物形成的重要组分,严重危害大气环境和人类健康.利用颗粒物捕集器与催化剂相结合的连续过滤再生技术是满足柴油车国VI炭烟颗粒物排放标准的最有效技术... 详细信息

柴油机排放颗粒物(主要成分是炭烟)是城市大气PM2.5中一次颗粒物的主要来源和二次颗粒物形成的重要组分,严重危害大气环境和人类健康.利用颗粒物捕集器与催化剂相结合的连续过滤再生技术是满足柴油车国VI炭烟颗粒物排放标准的最有效技术,目前该技术所面临的挑战是研发在排气温度的柴油炭烟颗粒物催化氧化催化剂.柴油炭烟催化燃烧反应的本质是典型的气(氧气)-固(炭烟颗粒)-固(催化剂)三相深度氧化反应,因此我们研究组提出了高活性柴油炭烟燃烧催化剂设计应该遵循优化固-固接触与强化活化分子氧能力二者相结合的研究思路.为满足此设计思路的要求,本课题组前期采用孔径大于200 nm的三维有序大孔(3DOM)结构氧化物作为载体,利用大孔效应来实现PM在催化剂内部的有效扩散,从而提高催化剂与PM的接触效率.采用具有强活化分子氧能力的负载型贵金属(Au,Pt)纳米颗粒或贵金属-氧化物复合纳米颗粒作为活性位来提高催化剂对分子氧的活化能力,进而设计了多个系列高活性催化剂,并形成了担载贵金属纳米颗粒的可控制备方法与装置.然而,Au和Pt昂贵的价格限制了其广泛应用.价格相对便宜的Pd具有与Pt相似的催化性能,是其良好替代品.但是,目前关于3DOM氧化物表面负载型Pd纳米颗粒结构和尺寸与柴油炭烟催化燃烧性能之间的相关研究仍然较少.基于此,本文采用气泡辅助膜还原法制备了3DOM二氧化钛(TiO_2)担载超细Pd纳米颗粒催化剂.利用XRD,Raman,BET,SEM,TEM,ICP,XPS和H2-TPR等技术手段对催化剂进行表征,并以模拟柴油炭烟为研究对象,利用程序升温氧化反应(TPO)对催化剂的活性进行评价,深入探讨了催化剂的制备、结构及物化性质与炭烟催化燃烧反应性能之间的关系.XRD和Raman结果表明,TiO_2载体由锐钛矿(主)和金红石(次)两种物相组成.SEM照片显示,所制催化剂为规整的有序大孔结构,球形孔互相贯通,孔径均一,大孔腔平均尺寸为280 nm,孔窗尺寸为109 nm,这种三维有序大孔TiO_2的结构能够增强炭烟颗粒与催化剂之间的接触效率.TEM表征显示,平均粒径为1.1 nm的超细半球型Pd纳米颗粒高度分散于TiO_2载体的内壁上,两者间的优化界面面积有利于增加活化O2的活性位密度,这些活性位源于Pd与TiO_2间强相互作用.H2-TPR和XPS表征印证了上述观点,具有1.1 nm超细Pd颗粒的Pd/3DOM-TiO_2催化剂表现出强的低温氧化还原特性和丰富的表面吸附氧物种.在TPO测试中,相对于担载5.0 nm Pd颗粒的催化剂,具有1.1 nm尺寸超细Pd颗粒的Pd/3DOM-TiO_2催化剂展示了高的催化炭烟燃烧活性,T10,T50和T90分别为295,370和415 oC,且在5次TPO测试过程中表现出良好的催化和结构稳定性.这种具有3DOM结构和超细Pd纳米颗粒的纳米催化剂能够有效降低Pd的使用量,在催化炭烟燃烧的实际应用中大有潜力.

关键词：有序大孔材料钯二氧化钛柴油炭烟燃烧超细纳米颗粒多相催化

金属有机骨架材料MIL-53(Al)负载纳米Pd颗粒:一种CO氧化的活性催化剂(英文)

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物理化学学报 2014年第1期30卷 129-134页

作者：梁倩赵震刘坚韦岳长姜桂元段爱军中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室北京102249

通过等体积浸渍法制备了金属有机骨架材料MIL-53(Al)(MIL:Materials of Institut Lavoisier)负载纳米Pd催化剂.采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂的结构进行了表征.催化剂在反应前后XRD衍... 详细信息

通过等体积浸渍法制备了金属有机骨架材料MIL-53(Al)(MIL:Materials of Institut Lavoisier)负载纳米Pd催化剂.采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂的结构进行了表征.催化剂在反应前后XRD衍射峰保持不变,说明载体MIL-53(Al)具有良好的稳定性.采用TEM对催化剂进行表征,结果表明,MIL-53(Al)的多孔晶体结构有助于形成高度分散的纳米Pd颗粒,样品2.7%(w)Pd/MIL-53中Pd颗粒的平均粒径为2.21 nm.该催化剂在CO氧化反应中表现出较高的催化活性,115°C达到完全转化.同时催化剂可循环使用,多次反应后催化活性和催化剂结构都保持稳定.

关键词：金属有机骨架材料 MIL一53(Al) 纳米Pd颗粒多相催化 CO氧化