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科学通报 2025年

作者：宋炎锴陈敏韦宇韬冯智渊赵红颖同济大学化学科学与工程学院上海市化学品分析风险评估与控制重点实验室

将苯酚选择性转化为高附加值的化学品对苯醌(p-BQ)是目前污染物资源化转化研究的焦点之一.与具有强氧化性的羟基自由基和硫酸根自由基相比,高价铁物种(FeIV=O和FeV=O)与单线态氧(1O2)氧化能力适中,可以选择性将污染物定向转化为高附加... 详细信息

将苯酚选择性转化为高附加值的化学品对苯醌(p-BQ)是目前污染物资源化转化研究的焦点之一.与具有强氧化性的羟基自由基和硫酸根自由基相比,高价铁物种(FeIV=O和FeV=O)与单线态氧(1O2)氧化能力适中,可以选择性将污染物定向转化为高附加值的下游中间体,从而实现资源化利用.因此,本文报道了一种有效的电化学策略,通过热聚合法制备单原子铁负载的氧掺杂石墨相氮化碳(Fe-OCN)阴极材料,电催化活化过一硫酸盐(PMS)产生高价铁物种和单线氧,选择性氧化苯酚为高附加值的醌类产物.研究结果表明,通过优化铁掺杂量、电流强度、苯酚浓度和反应时间等条件,可以实现苯酚到对苯醌的高效转化:苯酚的转化率在70 min内达到了91.93%,苯醌的选择性和收率分别为69.21%和63.63%. Fe-OCN阴极材料在较宽的pH的范围(3～7)和多种无机离子的干扰下依旧能保持较高的性能,并且在处理含酚焦化废水的实际应用中也具有较好的效果,为实现酚类废水高附加值资源化利用提供了一个新的思路.

关键词：单原子铁 PMS活化高价铁苯酚资源化转化

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