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有机光电器件中的磁场效应及激子行为研究

有机光电器件中的磁场效应及激子行为研究

作者：雷衍连西南大学

学位级别：硕士

有机光电器件中的磁场效应(简称有机磁场效应)是指在不包含任何磁性功能层的有机光电器件中,其电流或发光在外加磁场作用下发生改变的现象。由于有机磁场效应具有高的灵敏度,且其绝对值即使在室温下也较大等特点,因此,有机磁场效应的研... 详细信息

有机光电器件中的磁场效应(简称有机磁场效应)是指在不包含任何磁性功能层的有机光电器件中,其电流或发光在外加磁场作用下发生改变的现象。由于有机磁场效应具有高的灵敏度,且其绝对值即使在室温下也较大等特点,因此,有机磁场效应的研究具有重要的科学意义和实用价值,从而引起了科研人员的广泛兴趣。尽管近年来有机磁场效应受到了世界各地研究人员广泛深入的研究,但是由于有机半导体材料的无序性和复杂性,产生有机磁场效应的微观机制至今仍然存在很大的争议。本论文分别对三种不同有机光电体系(包括常规型有机发光二极管、染料掺杂型有机发光二极管和聚合物太阳能电池)中的磁场效应进行了深入研究。通过研究磁场作用下的以上三种光电体系中相应的激子(激发态)行为,对产生有机磁场效应的可能的微观机制进行了阐述。本论文的主要内容包括以下几个部分： (1)采用有机分子束外延、共蒸发、旋涂和热阻蒸发等制样手段制备了各种不同结构的有机光电器件,包括常规有机发光器件、染料掺杂发光器件和聚合物太阳能电池器件。并对其光电性能进行了表征。 (2)制各了结构为ITO/CuPc/NPB/Alq/LiF/Al的常规发光器件。采用恒流模式,在不同温度和不同驱动电流下测量了其发光强度随磁场的变化(磁电致发光),发现磁电致发光在低温和大电流条件下随磁场先增加后减小。我们提出了一种复合模型来解释这一现象,即把磁电致发光低场上升归结为磁场调控的单重态／三重态极化子对转化的结果,而磁场抑制的三重态-三重态激子淬灭(TTA)过程则是磁电致发光高场下降的主要原因。通过测量磁电致发光对温度和驱动电流的依赖关系发现复合模型与实验结果吻合较好。 (3)制备了结构为ITO/NPB/Alq:DCM/Alq/LiF/Al的染料掺杂发光器件,并测量了其磁电致发光效应,发现即使在室温下磁电致发光也能出现高场下降,这说明在DCM染料掺杂的有机小分子中实现了室温下的TTA过程。我们应用激发态的演化速率模型,定量的计算了TTA过程在这种荧光掺杂发光器件中对有机发光的贡献份额,结果发现TTA过程产生的额外单重态激子在室温下最大可占总单重态激子的17%。从而导致了发光器件内总的单重态激子分数超过了理论极限值0.25,可达到0.289。这一研究结果成功解释了为什么荧光发光器件中的内量子效率可以超过理论极限值25%。 (4)制备了基于P3HT:PCBM体相异质结的有机太阳能电池器件,分别在光照和黑暗条件下测量了器件内电流的磁场效应(磁电导),发现磁场能够有效增强电池器件的光电流;此外,我们还研究了电池器件中磁电导与器件内电流输运特性的关系,发现光电流在开路电压以下的正的磁电导主要是由磁场调节的单重态和三重态极化子对之间的超精细转化过程引起的,而光电流在开路电压以上的负磁电导效应与器件内的空间电荷限制电流输运性质有关。

关键词：有机光电器件磁场效应超精细转化三重态-三重态激子淬灭电子-空穴对

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有机发光二极管的光致磁电导效应

物理学报 2012年第18期61卷 461-466页

作者：焦威雷衍连张巧明刘亚莉陈林游胤涛熊祖洪西南大学物理科学与技术学院发光与实时分析教育部重点实验室重庆400715 复旦大学应用表面物理国家重点实验室上海200433

制备了结构为ITO/CuPc/NPB/Alq_3/LiF/Al的常规有机发光二极管,之后对器件采用波长为442 nm和325 nm的激光线进行照射产生激子,并在小偏压下(保证器件没有开启)对激子的演化过程进行控制,同时测量器件的光致磁电导(photo-induced magnet... 详细信息

制备了结构为ITO/CuPc/NPB/Alq_3/LiF/Al的常规有机发光二极管,之后对器件采用波长为442 nm和325 nm的激光线进行照射产生激子,并在小偏压下(保证器件没有开启)对激子的演化过程进行控制,同时测量器件的光致磁电导(photo-induced magneto-conductance,PIMC).实验发现,不同于电注入产生激子的磁电导效应,PIMC在正、反小偏压下表现出明显不同的磁响应结果.当给器件加上正向小偏压时,器件的PIMC在0—40mT范围内迅速上升;随着磁场的进一步增大,该PIMC增加缓慢,并逐渐趋于饱和.反向小偏压时,器件的PIMC随着磁场也是先迅速增大(0—40 mT),但达到最大值后却又逐渐减小.通过分析外加磁场对器件光生载流子微观过程的影响,采用‘电子-空穴对'模型和超精细相互作用理论对正向偏压下的PIMC进行了解释;反向偏压下因各有机层的能级关系,为激子与电荷相互作用提供了必要条件,运用三重态激子与电荷的反应机制可以解释PIMC出现高场下降的实验现象.

关键词：有机发光二极管,光生载流子,高磁场效应,三重态激子-电荷反应

LiF分子的极化对有机发光二极管磁效应的影响

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科学通报 2013年第30期58卷 3045-3051页

作者：白江文张巧明雷衍连张勇熊祖洪西南大学物理科学与技术学院发光与实时分析教育部重点实验室重庆400715 复旦大学应用表面物理国家重点实验室上海200433

在常规的有机发光二极管的发光层中掺入lithium fluoride(LiF),可以有效调控器件在不同温度下的电流与电致发光的磁场效应.与未掺杂的参考器件相比,LiF掺杂器件的磁场效应的线型与幅度都发生了明显的改变.在室温下,当外加磁场强度达到... 详细信息

在常规的有机发光二极管的发光层中掺入lithium fluoride(LiF),可以有效调控器件在不同温度下的电流与电致发光的磁场效应.与未掺杂的参考器件相比,LiF掺杂器件的磁场效应的线型与幅度都发生了明显的改变.在室温下,当外加磁场强度达到几百毫特斯拉时,常规器件的磁场效应随磁场增加缓慢增大并趋于饱和,而掺杂器件的磁场效应随磁场增加几乎呈直线增加,且表现出了不饱和的高场效应.此外,随LiF掺杂浓度的增大,电流与发光的高场效应的幅度均表现出先增加后降低的变化趋势.掺杂器件与未掺杂器件磁场效应的差异,可以归结为LiF颗粒在器件内电场中发生介电极化的结果.发光层中的激子与LiF颗粒表面的极化电荷发生反应,导致了器件特殊的磁场效应.

关键词：磁电导极化三重态激子激子-电荷反应

基于Alq_3的有机发光二极管中的瞬时荧光与延迟荧光

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中国科学：物理学、力学、天文学 2010年第4期40卷 416-424页

作者：张勇刘荣雷衍连陈平张巧明熊祖洪发光与实时分析教育部重点实验室西南大学物理科学与技术学院重庆400715

制备了结构为ITO/CuPc/NPB/Alq3/LiF/Al的有机发光二极管,并在100,70,40和15K四个温度测量了器件在恒流偏置下电致发光随磁场的变化.器件的电致发光包括瞬时荧光与延迟荧光两部分.两者都可以受外加磁场影响,但对磁场的依赖关系不同.由... 详细信息

制备了结构为ITO/CuPc/NPB/Alq3/LiF/Al的有机发光二极管,并在100,70,40和15K四个温度测量了器件在恒流偏置下电致发光随磁场的变化.器件的电致发光包括瞬时荧光与延迟荧光两部分.两者都可以受外加磁场影响,但对磁场的依赖关系不同.由此导出了在不同磁场强度时瞬时光强度与延迟光强度和总发光强度的关系.基于对延迟光强度磁场效应的合理估计,分别计算了器件在不同的温度、电流下瞬时光强度与延迟光强度的值,和延迟光在器件总发光中的比重.计算结果显示,在15K和160μA时,延迟光在器件总发光中的比重可超过20%.对计算公式所基于的假设进行了分析,并且探讨了这些假设对计算结果的影响.

关键词：有机发光二极管电致发光延迟荧光磁场效应

有机发光二极管中不同金属电极引起的奇特磁效应

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中国科学：物理学、力学、天文学 2012年第5期42卷 475-481页

作者：陈林雷衍连张巧明张勇游胤涛熊祖洪西南大学物理科学与技术学院发光与实时分析教育部重点实验室重庆400715 复旦大学应用表面物理国家重点实验室上海200433

采用三类金属阴极材料Ca,Al和Cu(Au)通过分子束沉积和电子束加热方式制备了有机发光二极管ITO/CuPc/NPB/Alq3/金属阴极,并在300,200,150,100,50和15K6个温度下,分别测量了不同电极器件的发光随外加磁场的变化(即Magneto-ElectroLuminesc... 详细信息

采用三类金属阴极材料Ca,Al和Cu(Au)通过分子束沉积和电子束加热方式制备了有机发光二极管ITO/CuPc/NPB/Alq3/金属阴极,并在300,200,150,100,50和15K6个温度下,分别测量了不同电极器件的发光随外加磁场的变化(即Magneto-ElectroLuminescence,MEL).在室温300K下,发现Ca,Al和Cu(Au)电极器件的MEL在低场(0B50mT)均表现为快速上升;但随磁场(B>50mT)的进一步增大,Ca和Al电极器件的MEL缓慢变大并逐渐趋于饱和,且与阴极的制膜方式无关;而采用电子束加热方式制备的Cu(Au)电极器件,其MEL却表现出高场缓慢下降;且温度越低,该类Cu电极器件MEL的高场下降更为显著.实验研究表明,Ca和Al电极器件的MEL主要是由超精细耦合作用随外加磁场变化引起的.但电子束加热方式制备的Cu(Au)电极器件的MEL除了超精细耦合作用引起的低场快速上升外,其高场下降的可能机制则是:Cu(Au)电极器件中电子-空穴对的俘获区(e-hCapture Zone)靠近阴极界面,相比较于热蒸发的方式,电子束蒸发的方式更容易使重金属Cu(Au)原子得到更高的能量,使其渗透进相邻的有机层Alq3中,Cu(Au)原子的强自旋轨道耦合作用导致电子-空穴对发生自旋翻转,此为MEL出现高场下降的原因.

关键词：有机发光二极管, 金属电极, 自旋轨道耦合, 磁效应

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基于Alq3的有机发光二极管的磁电导效应

物理学报 2010年第8期59卷 5817-5822页

作者：张勇刘荣雷衍连陈平张巧明熊祖洪西南大学物理科学与技术学院发光与实时分析教育部重点实验室重庆400715

制备了结构为ITO/CuPc/NPB/Alq3/LiF/Al的有机发光二极管,并在300,260,220和180K四个温度测量了器件在恒压偏置下注入电流的磁场效应(磁电导效应).在注入电流从双极电流过渡到单极电流的过程中,随电流减小,器件的磁电导呈现先上升后下... 详细信息

制备了结构为ITO/CuPc/NPB/Alq3/LiF/Al的有机发光二极管,并在300,260,220和180K四个温度测量了器件在恒压偏置下注入电流的磁场效应(磁电导效应).在注入电流从双极电流过渡到单极电流的过程中,随电流减小,器件的磁电导呈现先上升后下降的变化趋势.当温度降低,磁电导的值下降.但在任何测量条件下,器件的磁电导始终为正,没有出现如文献报道的磁电导从正到负的变化.实验结果表明,有机发光二极管中正负磁电导现象的产生,并非仅取决于注入电流是单极电流还是双极电流,它还与有机材料、器件结构等密切相关.利用受磁场调控的"电子-空穴对"机理与"双极化子"模型,分别解释了器件双极电流和单极电流的正磁电导效应.

关键词：有机发光二极管磁电导双极化子

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LiF插层对有机发光二极管磁场效应的调控

物理学报 2010年第6期59卷 4283-4289页

作者：刘荣张勇雷衍连陈平张巧明熊祖洪西南大学物理科学与技术学院重庆400715

制备了有LiF插层的有机发光二极管,以八羟基喹啉铝(Alq3)作为电子传输层,N,N′-二苯基-N,N′-二(1-萘基)-1,1′-联苯-4,4′-二胺(NPB)作为空穴传输层.通过改变Alq3与NPB间LiF插层的厚度,研究了不同温度下器件的光电特性及电致发光的磁... 详细信息

制备了有LiF插层的有机发光二极管,以八羟基喹啉铝(Alq3)作为电子传输层,N,N′-二苯基-N,N′-二(1-萘基)-1,1′-联苯-4,4′-二胺(NPB)作为空穴传输层.通过改变Alq3与NPB间LiF插层的厚度,研究了不同温度下器件的光电特性及电致发光的磁场效应.测量结果表明:LiF插层可以影响器件内部载流子的输运和激发态的形成.较厚的插层阻碍了空穴的传输,使器件的电流效率变低.但实验中发现,LiF插层可实现对器件电致发光磁场效应的有效调控.与常规器件相比,各温度下含插层器件的磁场效应在小磁场范围内(磁感应强度B<40mT)均得到增强;低温情况下,插层结构使发光强度在较大磁场范围内(B≥40mT)的下降趋势大大减弱,且插层厚度越大,该下降趋势就越不明显.这些实验结果间接说明了三重态激子的浓度可以影响电致发光的磁场效应.

关键词： LiF插层结构磁场效应三重态激子

有机磁效应研究实例在物理实验教学中的应用探索

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大学物理 2013年第11期32卷 37-40页

作者：雷衍连唐曦张巧明熊祖洪西南大学物理科学与技术学院重庆北碚400715

将有机发光二极管中的磁效应研究成果转化为教学实验引入到大学物理实验教学中,详细介绍了有机磁场效应的背景、原理、实验方法和实验内容,并对实验教学开展过程中的注意事项进行了简要说明.

关键词：物理实验教学有机发光二极管磁电导磁电致发光

激子复合区随温度移动对OLED磁效应的影响

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中国科学：物理学、力学、天文学 2013年第6期43卷 732-738页

作者：王春梅雷衍连张巧明焦威游胤涛熊祖洪西南大学物理科学与技术学院发光与实时分析教育部重点实验室重庆400715 复旦大学应用表面物理国家重点实验室上海200433

制备了DCM掺杂层靠近阴极的双发光层有机发光器件ITO/CuPc/NPB/Alq3(发射绿光)/Alq3:DCM(发射红光)/LiF/Al,并在不同温度下测量了该器件和无DCM掺杂的单发光层参考器件的磁电致发光(Magneto-ElectroLuminescence,MEL)和磁电导(Magneto-Conductance,MC).在注入相同电流密度下,发现双发光层器件MEL的高场(B50mT)效应随温度降低呈现先减小后增大的非单调变化,这与单发光层参考器件的单调递增变化明显不同.同时测量了不同温度下的电致发光光谱,发现双发光层器件的533nm和600nm两个特征峰的强度随温度变化出现了此消彼长的现象,表明激子复合区域随温度变化发生了移动.通过分析工作温度对器件各发光层中的三重态激子对间相互作用及载流子迁移率的影响,对双发光层器件中MEL的高场效应随温度的非单调变化进行了定性解释.实验结果进一步验证了在单发光层器件中得到的有机磁效应高场变化的相关结论.

关键词： DCM掺杂双发光层器件磁效应激子复合区域 TTA作用