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表面活性剂在共沉淀法制备Ce_(0.27)Zr_(0.18)Y_(0.025)La_(0.025)Al_(0.5)O_x中的成孔作用

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四川大学学报（工程科学版） 2012年第3期44卷 193-199页

作者：刘建英赵明徐成华张雪乔谭显东龚茂初陈耀强四川大学催化材料研究所四川成都610064 成都信息工程学院资源与环境学院四川成都610225

以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)和聚乙二醇(PEG)作为表面活性剂,采用共沉淀法制备了Ce0.27Zr0.18Y0.025La0.025Al0.5Ox(CZYLA)材料,详细考察了表面活性剂的种类和添加方式对材料成孔的影响,并推测了成孔机理。采用X射线衍射(XRD),比表面(... 详细信息

以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)和聚乙二醇(PEG)作为表面活性剂,采用共沉淀法制备了Ce0.27Zr0.18Y0.025La0.025Al0.5Ox(CZYLA)材料,详细考察了表面活性剂的种类和添加方式对材料成孔的影响,并推测了成孔机理。采用X射线衍射(XRD),比表面(BET)测定,热重-差热分析(TG-DTA),透射电子显微镜(TEM)对材料进行了表征。结果表明:表面活性剂的添加没有改变材料的物相,均形成立方相铈锆固溶体,经1 000℃高温焙烧后无相分离;采用CTAB和PEG合成的材料经600℃焙烧后分别形成直径为6.6 nm的柱状孔和5.0 nm的狭缝孔;同时表面活性剂可以使部分晶粒由球状变成纤维状,经1 000℃高温老化5 h后采用CTAB制备的材料仍然保持了部分纤维状晶粒,从而维持了部分直径2～5 nm的孔,比表面积可达38.5 m2/g;在沉淀过程中加入表面活性剂对材料的孔结构起决定性作用。

关键词：表面活性剂共沉淀铈锆铝成孔

铈锆比对低贵金属Pt+Rh/Ce_(0.3+x)Zr_(0．6-x)Y_(0．1)O_(1．95)+Al_2O_3三效催化剂性能的影响

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化学学报 2007年第4期65卷 300-304页

作者：毛小波陈耀强赵明袁书华李俊强龚茂初四川大学化学学院

用共沉淀法制得一系列铈锆比不同的Ce_(0．3+x)Zr_(0．6-x)Y_(0．1)O_(1．95)储氧材料,并用于制备了一系列低贵金属Pt+ Rh/Ce_(0．3+x)Zr_(0．6-x)Y_(0．1)O_(1．95)+Al_2O_3三效催化剂．用比表面、程序升温还原以及X射线衍射对该系列... 详细信息

用共沉淀法制得一系列铈锆比不同的Ce_(0．3+x)Zr_(0．6-x)Y_(0．1)O_(1．95)储氧材料,并用于制备了一系列低贵金属Pt+ Rh/Ce_(0．3+x)Zr_(0．6-x)Y_(0．1)O_(1．95)+Al_2O_3三效催化剂．用比表面、程序升温还原以及X射线衍射对该系列催化剂进行表征,结果发现,催化剂的活性与催化剂中贵金属的还原性能密切相关,低铈储氧材料比高铈储氧材料更有利于促进贵金属还原,因而含低铈储氧材料催化剂的活性明显优于含高铈储氧材料催化剂的活性,Pt+Rh/Ce_(0．35)Zr_(0．55)Y_(0．1)O_(1．95)+Al_2O_3的活性最佳,对HC,CO和NO的起燃温度最低分别为:235,175,200℃．样品经1000℃水热老化之后,贵金属Pt被烧结而发生迁移,使得催化剂的活性及还原性能变差,含低铈材料的催化剂的抗老化性能优于含高铈材料的催化剂,其中Pt+ Rh/Ce_(0．35)Zr_(0．55)Y_(0．1)O_(1．95)+Al_2O_3的抗老化性能最好．

关键词：储氧材料铈锆比程序升温还原三效催化剂

TiO_2的添加对CeO_2-WO_3/ZrO_2整体式催化剂NH_3选择性催化还原NO_x性能的促进作用

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化学研究与应用 2017年第5期29卷 685-688页

作者：李元山陈耀强四川大学化工学院四川成都610064 四川大学化学学院绿色化学与技术教育部重点实验室四川成都610064

利用共沉淀及共浸渍法制备了一系列不同TiO_2含量(0,5,10,15,20 wt.%)的CeO_2-WO_3/ZrO_2-TiO_2整体式催化剂。由NH_3-TPD、O_2-TPD等方法研究了TiO_2的添加对NH_3选择性催化还原NO_x性能的影响。结果显示TiO_2含量为10 wt.%时催化剂拥... 详细信息

利用共沉淀及共浸渍法制备了一系列不同TiO_2含量(0,5,10,15,20 wt.%)的CeO_2-WO_3/ZrO_2-TiO_2整体式催化剂。由NH_3-TPD、O_2-TPD等方法研究了TiO_2的添加对NH_3选择性催化还原NO_x性能的影响。结果显示TiO_2含量为10 wt.%时催化剂拥有最佳活性:30,000 h^(-1)空速下,NO_x完全转化温度(T_(90))降低80℃,T_(90)窗口为257-466℃。催化活性的提升可归因于TiO_2的添加显著改善了催化剂的氧化还原性能和强酸量。

关键词：氮氧化物低温活性 NH3-SCR 酸性 Ti O2

超声辅助合成铈锆铝氧化物及其负载Pd催化剂对乙醇汽油车尾气的净化性能(英文)

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催化学报 2013年第4期34卷 751-757页

作者：刘建英赵明徐成华刘盛余张雪乔陈耀强四川大学催化材料研究所四川成都610064 成都信息工程学院资源环境学院四川成都610225

在共沉淀法的基础上辅助以超声制备了铈锆铝复合氧化物(CZA),采用比表面分析仪、X射线衍射、程序升温还原、储氧量和X射线光电子能谱对材料进行了表征.结果表明,超声振荡有助于小而均匀的孔生成,有利于Pd物种的分散;超声振荡还能提高CZ... 详细信息

在共沉淀法的基础上辅助以超声制备了铈锆铝复合氧化物(CZA),采用比表面分析仪、X射线衍射、程序升温还原、储氧量和X射线光电子能谱对材料进行了表征.结果表明,超声振荡有助于小而均匀的孔生成,有利于Pd物种的分散;超声振荡还能提高CZA的储氧量,使材料的表面组成与体相组成趋于一致.催化活性测试表明,材料经过超声处理的Pd-CZA净化乙醇汽油车尾气时,可以将氧气的完全利用窗口从0~0.64%拓宽至0~1.16%;并且使乙醇、C3H8和CO起燃温度分别下降了30,28和24℃.此外,Pd物种与CZA-U的相互作用有利于NO与C3H8和C2H5OH的反应.

关键词：铈锆铝超声钯乙醇汽油尾气净化

Zr基载体负载Pd催化剂用于贫燃天然气汽车尾气净化

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催化学报 2010年第3期31卷 313-316页

作者：龙恩艳王云张晓玉李移乐龚茂初陈耀强四川大学化学学院绿色化学与技术教育部重点实验室四川成都610064

采用共沉淀法制备了ZrO2,Y0.1Zr0.9Ox,Ce0.1Zr0.9Ox和Al0.1Zr0.9Ox系列Zr基载体,并用N2吸附-脱附和X射线衍射对其进行了表征.再以此为载体,采用浸渍法制备了整体式负载Pd催化剂,催化剂涂层的涂覆量为180g/L左右,Pd含量为1.25%.测定了催... 详细信息

采用共沉淀法制备了ZrO2,Y0.1Zr0.9Ox,Ce0.1Zr0.9Ox和Al0.1Zr0.9Ox系列Zr基载体,并用N2吸附-脱附和X射线衍射对其进行了表征.再以此为载体,采用浸渍法制备了整体式负载Pd催化剂,催化剂涂层的涂覆量为180g/L左右,Pd含量为1.25%.测定了催化剂上Pd的分散度.在模拟的贫燃天然气汽车尾气中考察了催化剂的活性,并在尾气中有或无SO2存在的条件下比较了催化剂活性的差异.结果表明,Y3+,Ce4+或Al3+改性载体负载的Pd催化剂的耐硫性能明显改善;无论尾气中是否存在SO2,以Y3+或Al3+改性载体负载的Pd催化剂的活性均明显高于ZrO2负载体的Pd催化剂.

关键词：钯氧化锆负载型催化剂贫燃天然气甲烷转化硫中毒

Pt-Rh/CeZrYLa+LaAl催化剂用于理论空燃比天然气汽车尾气净化（英文）

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催化学报 2015年第3期36卷 290-298页

作者：尚鸿燕王云崔亚娟方瑞梅胡伟龚茂初陈耀强四川大学化学工程学院四川成都610065 四川省中自尾气净化有限公司四川成都611731 四川大学建筑与环境学院四川成都610065 四川大学化学学院教育部绿色化学与技术重点实验室四川成都610064

采用共沉淀法制备了Ce Zr YLa+La Al纳米复合载体,以三种方法制备了一系列Pt-Rh/Ce Zr YLa+La Al催化剂.对所制样品进行了N2吸附-脱附、粉末X射线衍射、X射线光电子能谱和H2程序升温还原的表征.并考察了三种方法所制得催化剂的理论空燃... 详细信息

采用共沉淀法制备了Ce Zr YLa+La Al纳米复合载体,以三种方法制备了一系列Pt-Rh/Ce Zr YLa+La Al催化剂.对所制样品进行了N2吸附-脱附、粉末X射线衍射、X射线光电子能谱和H2程序升温还原的表征.并考察了三种方法所制得催化剂的理论空燃比天然气汽车尾气净化性能.结果表明,三个催化剂的活性顺序为Cat3≈Cat2>Cat1,其中Cat3具有最低的CO和NO起燃温度(T50),分别为114 oC和149 oC,最低的CH4和CO完全转化温度(T90),分别为398 oC和179 oC,以及最佳的CH4和CO温度特性,ΔT(T90–T50)值分别为34 oC和65 oC.Cat2具有最低的CH4起燃温度(342°C)和最低的NO完全转化温度(174°C).Cat1具有最差的转化活性,说明物理混合法制备的催化剂(Cat3和Cat2)性能优于共浸渍法制备的催化剂(Cat1).这是由于物理混合法制备的催化剂,Pt和Rh均匀分散在载体表面,两者物理接触共同参与CH4/CO/NO三种污染物的转化.相反,共浸渍法制备的催化剂,Pt和Rh之间存在较强的相互作用,改变了Pt的电子状态,而且形成了表面Pt富集的Pt-Rh双金属颗粒覆盖了Rh活性位,从而降低催化活性;同时,对于通过物理混合法并进一步添加助剂所制备的Cat3,XRD结果显示助剂Zr4+进入了铈锆固溶体晶格,产生晶格缺陷;XPS结果显示Cat3具有最高的Ce3+/Ce比例.这些都有利于提高催化剂的氧流动性,从而提高催化剂活性并拓宽空燃比窗口.

关键词：铂-铑纳米复合CeZrYLa+LaAl 镧-锆-钡助剂理论空燃比天然气汽车尾气净化

焙烧温度对MnO_2-CeO_2/Zr_(0.25)Ti_(0.25)Al_(0.5)O_(1.75)整体式催化剂NH_3低温选择性催化还原NO性能的影响

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催化学报 2010年第2期31卷 229-235页

作者：张秋林徐海迪李伟林涛龚茂初陈耀强四川大学绿色化学与技术教育部重点实验室四川成都610064

采用等体积浸渍法在不同温度下焙烧制备了一系列MnO2-CeO2/Zr0.25Ti0.25Al0.5O1.75整体式催化剂样品,并用低温N2吸附-脱附、储氧量、X射线衍射、X射线光电子能谱和NH3程序升温脱附等对催化剂进行了表征,考察了催化剂上NH3选择性催化还原... 详细信息

采用等体积浸渍法在不同温度下焙烧制备了一系列MnO2-CeO2/Zr0.25Ti0.25Al0.5O1.75整体式催化剂样品,并用低温N2吸附-脱附、储氧量、X射线衍射、X射线光电子能谱和NH3程序升温脱附等对催化剂进行了表征,考察了催化剂上NH3选择性催化还原(SCR)NO的活性.结果表明,随着焙烧温度的升高,催化剂的比表面积和孔体积逐渐减小,平均孔径逐渐增大,储氧能力逐渐降低.在500～700oC焙烧时,催化剂主要以无定形或微晶的形式存在;在500oC焙烧时,催化剂表面Mn与载体之间的相互作用较强,表面酸量最高,有利于提高SCR活性.尽管在600和700oC焙烧的催化剂仍具有较高的SCR活性,且表现出一定的抗H2O和SO2性能,但活性有所下降.800oC焙烧后催化剂的活性显著降低.

关键词：焙烧温度选择性催化还原氮氧化物二氧化锰二氧化铈整体式催化剂

钙改性的Pd/CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3催化剂催化甲醇裂解反应

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催化学报 2011年第11期32卷 1739-1746页

作者：李雪王晓文赵明刘建英龚茂初陈耀强四川大学化学学院绿色化学与技术教育部重点实验室四川成都610064 四川大学化学工程学院四川成都610065

采用共沉淀法制备了未改性的和Ca掺杂的CeO2-ZrO2-Al2O3样品,进一步用浸渍法制备了Pd/CeO2-ZrO2-Al2O3(Pd/CZA)和Pd/CeO2-ZrO2-Al2O3-CaO(Pd/CZACa)催化剂.运用X射线衍射、N2吸附-脱附、储氧量测定、CO化学吸附、NH3程序升温脱附、CO2程序升温脱附、H2程序升温还原和X射线光电子能谱对催化剂进行了表征,并考察了其催化甲醇裂解反应活性.结果表明,Ca的添加使载体酸性位中毒,弱碱中心数目增加,从而影响了催化剂上吸附物种的吸附-脱附平衡过程;同时,使得金属和载体间相互作用增强,增加了Pd周围的电子密度,使Pd保持在部分氧化状态Pdδ+(0<δ<2),进而提高了甲醇催化裂解反应的活性,使甲醇完全裂解温度降低了34°C.

关键词：钯钙甲醇裂解氧化铈氧化锆氧化铝

TiO_2/Bi_xTi_yO_z气相光催化降解苯的动力学模型及反应机理

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催化学报 2009年第9期30卷 873-878页

作者：林涛陈耀强王和义刘秀华杨宇川中国工程物理研究院核物理与化学研究所四川绵阳621900 四川大学化学学院四川成都610064

在密闭不锈钢反应器内考察了TiO2/BixTiyOz催化剂气相光催化降解苯的性能.结果表明,TiO2负载于Bi12TiO20,Bi2Ti2O7和Bi4Ti3O12上制成的催化剂,光催化活性得到很大的提高,TiO2最佳负载量为2.0%;其中,TiO2/Bi12TiO20的光催化活性最高,苯... 详细信息

在密闭不锈钢反应器内考察了TiO2/BixTiyOz催化剂气相光催化降解苯的性能.结果表明,TiO2负载于Bi12TiO20,Bi2Ti2O7和Bi4Ti3O12上制成的催化剂,光催化活性得到很大的提高,TiO2最佳负载量为2.0%;其中,TiO2/Bi12TiO20的光催化活性最高,苯最高转化率是纯TiO2的2倍,催化剂使用寿命也延长了1倍.在本文实验条件下,TiO2/Bi12TiO20上苯气相光催化降解符合Lang-muir-Hinshelwood动力学模型,光催化反应速率常数k和Langmuir吸附常数K分别为0.0064mg/(L·min)和9.6702L/mg.采用红外光谱对失活的催化剂进行表征,结果表明催化剂表面出现了羰基与羟基等的振动峰,同时检测到主要的中间产物是2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚,它吸附在催化剂表面活性位上而导致催化剂失活.最后推测了苯在催化剂表面气相光催化降解的反应机理.

关键词：二氧化钛苯光催化降解动力学反应机理