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基于热解技术的大气颗粒物形态汞同位素组成分析方法

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地球与环境 2024年

作者：苏友达张可樊熊菲陈玖斌郑旺蔡虹明天津大学地球系统科学学院

汞是一种有毒重金属，其在大气中的传输、沉降和循环对生态系统和人类健康构成严重危害。大气颗粒物是汞相态转化的重要载体，在全球汞循环中起着至关重要的作用。汞同位素常被用于追踪大气汞的来源和迁移转化过程，但现有研究仅局限于... 详细信息

汞是一种有毒重金属，其在大气中的传输、沉降和循环对生态系统和人类健康构成严重危害。大气颗粒物是汞相态转化的重要载体，在全球汞循环中起着至关重要的作用。汞同位素常被用于追踪大气汞的来源和迁移转化过程，但现有研究仅局限于大气颗粒物总汞同位素，难以深入理解大气汞转化机制和生态效应。本研究旨在建立一种基于热解技术的形态汞同位素分析方法，用以分离大气颗粒物中不同汞形态并进行同位素组成检测，为深入研究颗粒态汞（PBM）在大气中的行为和源汇特性奠定基础。本研究通过自主搭建的热解装置对大气颗粒物样品进行汞形态分离，判定了天津市实际大气PBM中主要的形态为有机结合态汞（Hg-OM）、β-硫化汞（β-HgS）和α-硫化汞（α-HgS），同时测试分析了各形态汞同位素组成。结果表明，热解方法能有效区分PBM中不同汞形态并进行同位素分析，为进一步揭示大气中汞的源-汇过程和迁移转化机制开辟了新的视野。

关键词：大气颗粒态汞形态热解汞同位素

典型有色金属冶炼场地重金属来源解析及生态健康风险评估

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地球与环境 2024年

作者：帅旺财刘文奇马丽雅蔡虹明陈玖斌袁玮天津大学地球系统科学学院表层地球系统科学研究院

明确废弃金属冶炼厂土壤中重金属的浓度和污染源，对土壤利用和生态功能恢复具有重要意义。本研究以原沈阳有色金属加工厂厂区内的土壤为研究对象，测定土壤样品中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn八种重金属含量，采用数学统计和反距离... 详细信息

明确废弃金属冶炼厂土壤中重金属的浓度和污染源，对土壤利用和生态功能恢复具有重要意义。本研究以原沈阳有色金属加工厂厂区内的土壤为研究对象，测定土壤样品中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn八种重金属含量，采用数学统计和反距离权重插值法对金属含量空间分布特征进行分析，结合主成分分析和正定矩阵因子分解模型结果，定量解析该厂区内土壤重金属来源，并在此基础上利用潜在生态危害指数法和健康风险评估模型分别评估土壤重金属生态风险和人体健康风险。结果表明，厂区土壤样品As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn含量均高于辽宁省土壤背景值，其中Cd和Cu分别为辽宁省土壤背景值的44.57倍和34.97倍，具有明显的人为富集，生态污染最为严重。根据场地后续开发规划，除Hg和Cr外，As、Pb、Zn、Cu、Ni和Cd均存在超过GB36600—2018第一类筛选值的区域，需要重点关注。相关性与聚类分析初步判定八种金属中As、Pb和Zn,Cu、Hg和Ni来源分别具有一致性，Cd来源与前两类金属来源存在相关性，Cr来源与其它金属来源均不同。基于主成分分析结果，采用正定矩阵因子分解模型定量解析重金属主要来源，重金属主要源于锌、铜冶炼及其燃料辅料排放和自然来源。生态风险评价结果表明，研究关注的场地八种重金属中，来源于燃料辅料的Cd表现为极高的潜在生态风险，在后续土地生态恢复中需优先进行防控和修复。健康风险评估结果显示，来源于燃料辅料排放的Pb、Cr等金属对受体人群有不可接受的致癌风险，在场地后期开发前需进行重金属污染治理。

关键词：重金属 PMF 冶炼场地源解析风险评价

MC-ICP-MS高阻放大器校正偏移对同位素测试的影响——以汞同位素为例

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矿物岩石地球化学通报 2024年第1期43卷 140-150页

作者：李鹏飞郑旺孟旭男张立欣孙若愚陈玖斌天津大学地球系统科学学院表层地球系统科学研究院天津300072

增益(Gain)校正有助于消除MC-ICP-MS不同高阻放大器之间的阻值差异,进而提高同位素分析的精度和准确度,但有关Gain的偏移和校正频率对同位素测试的影响和作用原理还缺乏系统认识。本研究结合本实验室Neptune Plus MC-ICP-MS的Gain校正数... 详细信息

增益(Gain)校正有助于消除MC-ICP-MS不同高阻放大器之间的阻值差异,进而提高同位素分析的精度和准确度,但有关Gain的偏移和校正频率对同位素测试的影响和作用原理还缺乏系统认识。本研究结合本实验室Neptune Plus MC-ICP-MS的Gain校正数据,以实际测试的汞同位素数据为例,评估了放大器Gain校正系数偏移对同位素测试的影响。结果显示,当测试标样和样品的校正系数偏移幅度一致时,汞同位素测试结果基本无变化;当偏移幅度存在明显差异且单一放大器校正系数的相对偏移幅度超过–0.070‰~0.058‰时,汞同位素的测试结果大于分析误差。Gain校正系数单日的相对变化幅度(–0.028‰~0.028‰)可保证汞同位素测试结果小于分析误差,但长期的偏移却会导致汞同位素变化远超分析误差。此外,仪器的硬件、温度和真空度等也是Gain校正系数变化的重要影响因素,因此建议定期维护仪器,并每日进行Gain校正,以保证测试结果的稳定和准确。

关键词：多接收电感耦合等离子体质谱仪高阻放大器放大器校正汞同位素

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沉积岩汞同位素的古环境指示意义

科学通报 2023年第6期68卷 628-643页

作者：郑旺周岸文孙若愚陈玖斌天津大学地球系统科学学院表层地球系统科学研究院天津300072

环境与生命的协同演化是地球科学的核心问题之一,而古环境的精确重建对于认识生命演化规律、机制以及预测地球宜居性的未来发展方向具有至关重要的意义.近年来,沉积岩中的汞及其同位素组成在重建地球古环境演化方面展现出巨大的潜力,获... 详细信息

环境与生命的协同演化是地球科学的核心问题之一,而古环境的精确重建对于认识生命演化规律、机制以及预测地球宜居性的未来发展方向具有至关重要的意义.近年来,沉积岩中的汞及其同位素组成在重建地球古环境演化方面展现出巨大的潜力,获得了广泛的关注和应用,已发展成一个新的研究方向.其主要原因是汞及其同位素组成在记录古代火山活动和海洋氧化还原状态方面具有不可替代的优势,能为研究上述过程与重大环境和生命演化事件的关系提供新的证据.本文系统分析了古代沉积岩的汞同位素数据及其意义,总结了大型火山活动和海洋氧化还原状态改变引起汞同位素变化的特征与机制,深入探讨了火山类型及释放汞的方式、大气和海洋汞循环过程、沉积环境、岩性、成岩作用、汞赋存形态等因素对沉积岩汞同位素组成的影响,并对该领域当前存在的问题和发展前景作出了评述和展望.总体而言,这一研究领域仍处于起步阶段,对古环境演化事件中汞同位素组成的变化规律和分馏机理还缺乏系统和定量的认识,亟须深入研究.未来需要揭示古环境汞循环过程中的同位素分馏机理,进一步明确汞同位素指示古环境演化的原理和影响因素,拓展其在环境和生命协同演化领域的应用.

关键词：汞同位素古环境生物大灭绝火山海洋氧化还原状态地球宜居性

镉同位素分馏及其在示踪土壤镉来源和迁移转化过程中的应用进展

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岩矿测试 2022年第3期41卷 341-352页

作者：万丹陈玖斌张婷安宇宸帅旺财天津大学地球系统科学学院表层地球系统科学研究院天津300072

土壤镉污染已成为危害人体健康的主要因素之一,要实现精准、快速和有效地防治土壤镉污染,首先必须厘清土壤中镉的来源及其迁移转化行为。近年来,随着镉同位素分析技术的进步及其分馏机制认识的深入,镉同位素在土壤镉示踪中展示出了巨大... 详细信息

土壤镉污染已成为危害人体健康的主要因素之一,要实现精准、快速和有效地防治土壤镉污染,首先必须厘清土壤中镉的来源及其迁移转化行为。近年来,随着镉同位素分析技术的进步及其分馏机制认识的深入,镉同位素在土壤镉示踪中展示出了巨大的应用潜力。本文在前人研究的基础上,归纳了土壤样品镉同位素分析前处理方法以及测试技术的研究进展。对于基质复杂的土壤样品,高温高压密闭消解和微波消解可以满足其镉同位素测试要求。在分离纯化镉回收率足够、干扰元素去除彻底的情况下,应用多接收电感耦合等离子体质谱(MC-ICP-MS)分析镉同位素并采用标准-样品匹配法、外标法或双稀释剂法进行质量歧视校正,均可获得较高精度的土壤镉同位素组成数据。同时,本文概括了土壤多个潜在镉源的镉同位素组成以及典型过程(风化淋滤、吸附、沉淀/共沉淀、络合)镉同位素分馏方向与程度。结合最新研究成果,总结了镉同位素在示踪土壤镉来源及其迁移转化过程中的应用。在未来的工作中,需进一步开发和优化高精度镉同位素分析方法,建立土壤镉同位素指纹图谱,揭示土壤多组分、多界面过程中的镉同位素分馏机制和特征。

关键词：金属稳定同位素镉同位素分馏多接收电感耦合等离子体质谱法源解析土壤污染迁移转化

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被动采样器(MerPAS)在气态汞含量和同位素分馏研究中的应用

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地球与环境 2022年第3期50卷 347-351,319页

作者：母小苗孙若愚刘羿郑旺陈玖斌天津大学地球系统科学学院表层地球系统科学研究院天津300072

汞(Hg)是一种具有生物毒性、易挥发的有害金属元素。在大气中主要以气态单质汞Hg^(0)的形态存在,具有较长的大气滞留时间,能随大气环流扩散到全球。多尺度监测大气Hg^(0)的浓度对于评估《关于汞的水俣公约》履行效果极为关键。由于操作... 详细信息

汞(Hg)是一种具有生物毒性、易挥发的有害金属元素。在大气中主要以气态单质汞Hg^(0)的形态存在,具有较长的大气滞留时间,能随大气环流扩散到全球。多尺度监测大气Hg^(0)的浓度对于评估《关于汞的水俣公约》履行效果极为关键。由于操作简易且不易受恶劣环境影响,被动采样器是现有大气Hg^(0)主动监测技术的有效补充。近期研究表明被动采样器(MerPAS)采集到的大气Hg^(0)可以同时应用于汞浓度与稳定汞同位素的分析。鉴于MerPAS在大气汞的研究中的广泛应用前景,本文对MerPAS的结构、原理以及其在大气Hg^(0)浓度和同位素研究方面的进展进行综述,并通过实地采集天津市市区的大气汞来验证其汞浓度和同位素测试的可靠性。结果显示:MerPAS能够准确地监测大气汞的浓度,并很好地保存大气Hg^(0)的同位素信号,特别是非质量分馏信号。

关键词：被动采样器大气单质汞汞同位素

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海洋汞同位素研究进展

地球科学 2023年第7期48卷 2778-2806页

作者：王丽娟孟梅何晟郑旺孙若愚张尧榕张可蔡虹明陈玖斌天津大学地球系统科学学院表层地球系统科学研究院天津300072

海洋作为地球上最重要的汞储库之一,在调节全球汞循环中起着关键作用.近年来,汞同位素在研究海洋汞生物地球化学循环方面展现出明显优势,不但能示踪现代海洋汞污染来源及转化过程,还可重建古环境、古气候.总结了不同类型海洋样品汞同位... 详细信息

海洋作为地球上最重要的汞储库之一,在调节全球汞循环中起着关键作用.近年来,汞同位素在研究海洋汞生物地球化学循环方面展现出明显优势,不但能示踪现代海洋汞污染来源及转化过程,还可重建古环境、古气候.总结了不同类型海洋样品汞同位素检测方法,系统归纳了其汞同位素数据,并重点阐述了海洋汞同位素分馏机制.总体上,目前海洋汞同位素数据还很有限,海洋汞循环关键过程的同位素分馏效应及潜在机理研究相对缺乏,精确源解析困难,难以对全球汞关键过程和循环通量进行准确验证和制约.未来还需要深入研究汞同位素分馏机理,进一步明确海洋中汞的来源、迁移及转化,为完善全球汞循环及精准防控海洋汞污染提供基础数据和理论支持.

关键词：海水海洋沉积物海洋生物汞稳定同位素汞浓度汞形态海洋学.

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典型土壤和沉积物中多金属形态分布特征

地球与环境 2022年第6期50卷 842-855页

作者：杨效镌袁玮陈玖斌宫迎增黄方天津大学地球系统科学学院表层地球系统科学研究院天津300072 中国科学技术大学地球和空间科学学院中国科学院壳幔物质与环境重点实验室合肥230026

土壤和沉积物作为地表矿物岩石风化过程的重要产物,对金属元素的地球化学循环起着至关重要的作用。由于土壤和沉积物记录了矿物溶解、吸附、沉淀及生物吸收等综合地质过程的叠加作用,如何准确判定某个单一过程对金属地球化学的影响和贡... 详细信息

土壤和沉积物作为地表矿物岩石风化过程的重要产物,对金属元素的地球化学循环起着至关重要的作用。由于土壤和沉积物记录了矿物溶解、吸附、沉淀及生物吸收等综合地质过程的叠加作用,如何准确判定某个单一过程对金属地球化学的影响和贡献仍是当前研究难题。土壤和沉积物中金属的形态分布特征研究可帮助判定元素在地表风化过程中经历的特定过程。本文选择我国广泛分布的五种典型土壤类型(砖红壤、黄棕壤、棕壤、红壤、水稻土)、一种水系沉积物和一个玄武岩自然风化剖面土壤样品,运用改进的BCR形态提取法开展典型金属形态分布特征研究,明确了具有潜在生理毒性的Cr和Pb、代表性过渡金属Ni、Cu、Zn、V、Co以及相关研究较少的碱金属Cs、碱土金属Sr和难溶元素Zr在不同土壤、沉积物中的分布特征,刻画了这些金属在典型砖红壤风化剖面上的连续变化规律,初步判定了不同地质环境金属形态分布不同的控制因素。V、Zr和Sr受自身性质控制,在不同的地质样品中都表现出相似的形态分布,均以残渣态为主,而其他金属则表现出不同的形态分布趋势,其中,Ni、Zn、Cs、Pb和Cu的形态分布受它们的理化特性和外部环境共同影响,Co形态则可能受到锰矿物、TOC含量的影响。研究结果为进一步认识流域金属地球化学行为及其环境效应提供了基础数据。

关键词：土壤和沉积物砖红壤剖面多金属金属形态分布特征

基于分步热解技术的沉积岩形态汞同位素分析方法

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地球与环境 2022年第3期50卷 368-379页

作者：张元明郑旺袁圣柳张可何晟陈玖斌天津大学地球系统科学学院表层地球系统科学研究院天津300072 Chemistry Department Trent UniversityPeterboroughOntario K9J7B8Canada

沉积岩中的汞及其同位素常被用于指示大规模火山活动、海洋氧化还原演变等古环境演化事件,但现有研究主要聚焦总汞含量及相应的总汞同位素组成,缺少形态汞含量及其同位素组成数据,因此无法精准判别古环境中汞的来源、沉积环境和沉积过... 详细信息

沉积岩中的汞及其同位素常被用于指示大规模火山活动、海洋氧化还原演变等古环境演化事件,但现有研究主要聚焦总汞含量及相应的总汞同位素组成,缺少形态汞含量及其同位素组成数据,因此无法精准判别古环境中汞的来源、沉积环境和沉积过程。本研究开发了基于热解技术的沉积岩中不同形态汞的分离和同位素分析方法。首先通过沉积岩中典型形态汞(有机质、硫化物和粘土矿物结合态汞)单一标准建立热解温度曲线,然后将上述单一标准物质混合,通过调整升温速率以及形态汞采集的温度范围和时间优化热解分离方法,收集不同温度下析出的气态单质汞进行同位素分析。结果表明,分离的有机质结合态及硫化物结合态汞的δ^(202)Hg和Δ^(199)Hg值同参考值的平均差值分别小于0.20‰和0.03‰,因此该分离方法能有效分离上述形态汞并进行汞同位素组成分析。上述方法被进一步应用于分析天然标准物质(黄红壤、水系沉积物、海相沉积岩)的汞形态及其同位素组成,验证了该方法在自然样品中的广泛适用性。

关键词：汞形态汞同位素热解分析沉积岩