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水自由基阳离子与苯及其衍生物反应的质谱研究

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质谱学报 2024年第4期45卷 482-491,I0002页

作者：杨黄丽高校飞谭国斌张兴磊周振陈焕文暨南大学质谱仪器与大气环境研究所广东广州510630 东华理工大学江西省质谱科学与仪器重点实验室江西南昌330013 广州禾信仪器股份有限公司广东广州510530 江西中医药大学生命样品直接质谱分析研究室江西南昌330004

研究水自由基阳离子的化学性质对阐释水相化学反应机理有着重要意义。本文研究了在线制备的(H_(2)O)_(2)^(+·)(m/z 36)与苯及其衍生物反应的特点。结果表明,当(H_(2)O)_(2)^(+·)与苯(C_(6)H_(6))、苯甲醚(C_(7)H_(8)O)、2,4-二甲基苯... 详细信息

研究水自由基阳离子的化学性质对阐释水相化学反应机理有着重要意义。本文研究了在线制备的(H_(2)O)_(2)^(+·)(m/z 36)与苯及其衍生物反应的特点。结果表明,当(H_(2)O)_(2)^(+·)与苯(C_(6)H_(6))、苯甲醚(C_(7)H_(8)O)、2,4-二甲基苯胺(C_(8)H_(11)N)等没有吸电子基团的化合物反应时,除产生对应的电子转移反应产物(C_(6)H_(6))^(+·)(m/z 78)、(C_(7)H_(8)O)^(+·)(m/z108)或质子转移反应产物(C_(8)H_(11)N+H)+(m/z 122)外,还发现苯酚相关产物(C_(6)H_(5)OH)^(+·)(m/z 94)、(C_(7)H_(7)O-OH)^(+·)(m/z 124)以及(C_(8)H_(10)NOH+H)+(m/z 138)。同位素标记实验表明,苯酚相关产物中的OH来源于水自由基阳离子。然而,当(H_(2)O)_(2)^(+·)与苯甲腈(C_(6)H_(5)CN)或硝基苯(C_(6)H_(5)NO_(2))等有强吸电子基团的取代苯反应时,主要通过取代反应产生(C_(6)H_(5)CN+H_(2)O)^(+·)(m/z 121)和(C_(6)H_(5)NO_(2)+H_(2)O)^(+·)(m/z 141),并未发现羟基化产物。由以上结果可知,(H_(2)O)_(2)^(+·)与底物分子的反应可通过电子转移(底物自由基阳离子)、质子转移(质子化产物)、解离电子转移(羟基化产物)和取代等4个过程发生,这可能与(H_(2)O)_(2)^(+·)存在(H_(2)O)H^(+)-^(·)OH和[H_(2)O∴OH_(2)]^(+·)_(2)种互变结构有关。本研究推测,苯环上的吸电子基团有利于[H_(2)O∴OH_(2)]^(+·)结构的存在,从而发生取代反应,当苯环上没有吸电子基团时,苯环上的富电子体系有利于(H_(2)O)H^(+)-^(·)OH结构的存在,而质子转移结构中的羟基自由基可以将苯氧化成苯酚,该结果有助于阐明苯及其衍生物与(H_(2)O)_(2)^(+·)相关的化学反应过程。

关键词：水自由基阳离子苯及其衍生物质子转移结构两中心三电子结构质谱

三江源不同冻土区生态环境质量时空演变及驱动力分析

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环境科学 2024年

作者：李姝贞赵尚民太原理工大学矿业工程学院

在全球变暖导致冻土退化的趋势下，对三江源不同冻土区的生态环境质量时空演变及驱动力进行研究，可为区域生态环境治理和生态文明建设提供一定理论依据。基于谷歌地球引擎（GEE）2000～2022年的MODIS数据集构建遥感生态指数（RSEI），... 详细信息

在全球变暖导致冻土退化的趋势下，对三江源不同冻土区的生态环境质量时空演变及驱动力进行研究，可为区域生态环境治理和生态文明建设提供一定理论依据。基于谷歌地球引擎（GEE）2000～2022年的MODIS数据集构建遥感生态指数（RSEI），结合变异系数、重心迁移、Theil-Sen斜率估计、Mann-Kendall检验与Hurst指数探索三江源不同冻土区生态环境质量的时空演变规律，并运用地理探测器对比分析自然和人为因子对生态环境质量空间分异的驱动力。结果表明：①2000～2022年，三江源生态环境质量整体处于中等水平，呈现“西北低、东南高”的空间分布格局，各冻土区RSEI均值依次为：大片-岛状多年冻土区（0.630）>山地多年冻土区（0.624）>中深季节冻土区（0.587）>大片多年冻土区（0.429）。②23年间，三江源生态环境质量整体变好，RSEI上升速率为0.0015 a-1，RSEI各等级重心向大片多年冻土区内部迁移，各冻土区均有超过57.00%的面积呈改善趋势，中深季节冻土区达到73.37%。③未来，三江源生态环境质量总体呈反持续特征，各冻土区均以轻微恶化趋势为主，中深季节冻土区呈恶化趋势的面积最大（61.94%）。④降水为三江源不同冻土区生态环境质量空间分异的主导因子，人为因素的影响不显著；多因子协同作用的驱动力大于单因子，其中降水和气温因子的交互解释力最强；各冻土区驱动因子表现各异，针对不同冻土区，应采取因地制宜的生态治理政策。

关键词：生态环境质量时空演变遥感生态指数(RSEI) 地理探测器冻土区三江源

电喷雾萃取电离-串联质谱法测定不同水样中全氟辛酸

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质谱学报 2024年第4期45卷 492-499,I0002页

作者：幸慧玉陈兰芳占发旺方小伟陈焕文江西中医药大学生命样品直接质谱分析研究室江西南昌330004 南昌大学第一附属医院江西南昌330006 江西万拓环境检测有限公司江西上饶334400

全氟辛酸(PFOA)是一种持久性有机污染物,长期环境暴露会对生态系统与人类健康造成极大的风险,因此,发展快速定量监测水中PFOA的方法至关重要。本研究采用电喷雾萃取电离-串联质谱(EESI-MS/MS)法检测自来水、江水、河水中的痕量PFOA。结... 详细信息

全氟辛酸(PFOA)是一种持久性有机污染物,长期环境暴露会对生态系统与人类健康造成极大的风险,因此,发展快速定量监测水中PFOA的方法至关重要。本研究采用电喷雾萃取电离-串联质谱(EESI-MS/MS)法检测自来水、江水、河水中的痕量PFOA。结果表明,在优化的实验条件下,PFOA在1~500 ng/L浓度范围内的线性关系良好,线性相关系数(R^(2))为0.997 6,方法检出限(LOD)为0.57 ng/L,定量限(LOQ)为1.73 ng/L,回收率为92.1%~105.2%,相对标准偏差(RSD,n=6)为1.89%~5.45%。本方法具有灵敏度高、准确性好、分析速度快等优点,在监测环境水体污染物方面具有良好的应用前景。

关键词：电喷雾萃取电离-串联质谱(EESI-MS/MS) 快速检测全氟辛酸(PFOA) 水

现代汉语同素近义单、双音节心理动词的使用特点比较研究

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现代汉语同素近义单、双音节心理动词的使用特点比较研究

作者：黄贞贞上海师范大学

学位级别：硕士

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中国旅游经济适应性循环演化及影响机理

地理科学 2024年第2期44卷 297-308页

作者：王新越郭利贞中国海洋大学管理学院山东青岛266000

为了识别21世纪以来中国旅游经济适应性循环发展周期性阶段,采用空间分析和地理探测器对其发展演化规律及影响机理进行探究。结果表明:①2001—2020年中国旅游经济适应性循环共经历了快速增长期(r-K阶段)、波动释放期(Ω-K-Ω阶段)、重... 详细信息

为了识别21世纪以来中国旅游经济适应性循环发展周期性阶段,采用空间分析和地理探测器对其发展演化规律及影响机理进行探究。结果表明:①2001—2020年中国旅游经济适应性循环共经历了快速增长期(r-K阶段)、波动释放期(Ω-K-Ω阶段)、重组再发展期(α-r阶段)3个周期性阶段;②不同属性的发展演化特征存在差异,潜力的空间扩散特征显著,关联度具有一定的“沿海沿边沿铁路”集聚倾向,韧性则呈现明显的“胡焕庸线”分布特征;③宏观经济的迅速发展是快速增长期旅游经济适应性强劲的关键驱动力,产业的内陆转移和生态环境的不断改善是波动释放期旅游经济适应性提升的重要保障力,产业结构的不断优化和区域发展战略的推进落实是重组再发展期旅游经济适应性质变的核心支撑力;④不同阶段的影响因子存在差异,呈现由旅游经济市场化,到创新合作与协调可持续,再到硬件设施与软件创新共同推动的影响要素转变。通过潜力(奠定基础)、关联度(协调合作)、韧性(提质升级)的三维驱动,推进要素更新、结构优化、功能完善和阶段发展,逐步实现旅游经济整体的向前适应性发展。

关键词：旅游经济经济适应性适应性循环周期性规律经济韧性

外部需求冲击、供应链信息传递与企业产能利用率

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社会科学战线 2024年第4期346卷 259-267页

作者：赵冬颜陈爱贞厦门大学经济学院福建厦门361005

在国际贸易结构和供需关系持续深度调整的背景下,外部需求冲击对企业产能利用率的影响关系到中国经济增长的稳定。囿于供应链信息传递不充分,供应链上下游企业通过协调产量和产能以应对外部需求冲击的能力存在差异。文章基于2007—2021... 详细信息

在国际贸易结构和供需关系持续深度调整的背景下,外部需求冲击对企业产能利用率的影响关系到中国经济增长的稳定。囿于供应链信息传递不充分,供应链上下游企业通过协调产量和产能以应对外部需求冲击的能力存在差异。文章基于2007—2021年中国制造业上市公司数据,从供应链信息传递的视角考察了外部需求冲击对居于供应链不同位置的企业产能利用率影响的异质性。研究发现:外部需求冲击对上游企业产能利用率具有负向影响,而对下游企业产能利用率具有正向影响;企业信息充分性体现为供需偏离度、过度投资程度、存货周转率和应付账款周转率,是影响外部需求冲击对产能利用率作用效应的重要因素;企业数字化转型有利于纠正信息不充分问题,对提高产能利用率具有积极作用。文章研究结论可为增强企业抵御冲击的韧性和企业竞争活力提供一定启示。

关键词：外部需求冲击产能利用率信息传递数字化转型

新型智慧城市建设与展望:基于AI的大数据、大模型与大算力

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地球信息科学学报 2024年第4期26卷 779-789页

作者：张新长华淑贞齐霁阮永俭广州大学地理科学与遥感学院广州510006 新疆大学地理与遥感科学学院乌鲁木齐830017 广东省城乡规划建设智能服务工程技术研究中心广州511300

新型智慧城市是城市数字化向智能化、进一步向智慧化发展的必然要求,是实现高质量发展的重要环节。本文首先介绍了智慧城市的背景和基本概念,分析了数字城市、智慧城市和新型智慧城市3个阶段的关系和区别。数字城市利用计算机网络、空... 详细信息

新型智慧城市是城市数字化向智能化、进一步向智慧化发展的必然要求,是实现高质量发展的重要环节。本文首先介绍了智慧城市的背景和基本概念,分析了数字城市、智慧城市和新型智慧城市3个阶段的关系和区别。数字城市利用计算机网络、空间信息和虚拟现实技术实现城市信息数字化,重在建设信息基础设施。智慧城市则依赖时空大数据、云计算、物联网等技术,旨在整合城市生活的各个系统,重在搭建统一的数字平台以便智能化管理。新型智慧城市结合数字孪生、区块链、元宇宙等技术进行全城整合,并采用基于人工智能的智能生命体进行决策,融合现实与虚拟元素,实现先进的城市管理。本文随后探讨了新型智慧城市的建设,重点关注以技术和社会需求为驱动力的高质量城市发展。它突出了从数字城市到智慧城市的过渡,强调了信息基础设施和智能技术在发展过程中的作用。论文讨论了三维城市建模、数字孪生和元宇宙等关键技术,并详细介绍了它们对城市规划和治理的影响。本文还探讨了智慧城市如何促进经济增长、满足国家需求以及确保公共健康和安全。人工智能、物联网和区块链等技术的融合对于创造互联、高效和可持续的城市环境至关重要。本文最后评估了智慧城市在衡量经济发展方面的作用,展示了其作为国家进步基准的潜力。最后,基于人工智能技术的最新进展,本文分析并系统展望了人工智能在建设新型智慧城市中可以发挥的关键作用。人工智能在分析海量数据、改善决策以及整合各种城市系统的能力,都为实现智慧化城市生态系统的愿景提供了重要支撑。在“人工智能+物联网”、“人工智能+大数据”、“人工智能+大模型”和“人工智能+大算力”的协同作用下,新型智慧城市有望实现无与伦比的城市智能化水平,并最终实现可持续、高效和以人为本的高质量城市发展。

关键词：数字城市数字孪生城市新型智慧城市高质量发展城市规划与治理人工智能大模型物联网

冻胀融沉过程中井塔基础稳定与结构应力变化规律研究

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采矿与安全工程学报 2024年第3期41卷 549-560页

作者：秦伟张宏贞高杰温庆杰中国矿业大学煤炭精细勘探与智能开发全国重点实验室江苏徐州221116 中国矿业大学环境与测绘学院江苏徐州221116 中国矿业大学力学与土木工程学院江苏徐州221116

在高耸的井塔周围开展冻结法施工将会造成井塔基础的抬升或沉降,对井塔基础稳定及其结构安全造成严重威胁。针对上述问题,采用缓慢冻结、局部冻结和温控孔热水循环等保护措施,成功避免了冻结锋面波及井塔基础。在造孔—冻胀—融沉过程... 详细信息

在高耸的井塔周围开展冻结法施工将会造成井塔基础的抬升或沉降,对井塔基础稳定及其结构安全造成严重威胁。针对上述问题,采用缓慢冻结、局部冻结和温控孔热水循环等保护措施,成功避免了冻结锋面波及井塔基础。在造孔—冻胀—融沉过程中对井塔基础高程进行持续测量,测量结果表明:造孔—冻胀—融沉期间井塔基础依次经历缓慢下沉、轻微抬升、快速下沉和下沉稳定4个过程;采取的冻结保护措施有效保障了井塔基础的稳定性,井塔基础的最大倾斜值远小于规定的允许值。结合井塔基础沉降监测数据开展井塔结构应力的数值模拟,模拟结果表明:井塔主梁上表面拉应力峰值出现在井塔壁柱与主梁的连接处,随着井塔倾斜值的增加,井塔主梁上表面拉应力峰值不断增大;造孔—冻胀—融沉期间井塔主梁上表面最大拉应力小于C25混凝土强度极限,井塔结构安全性得到有效保障。建立温度-表土-井塔相互作用相似材料模型并开展模拟实验,实验结果表明:冻结时间越长、冻结温度越低,井塔基础的抬升量和融沉后的下沉量越大且井塔基础融沉稳定所需的时间越长,井塔基础的抬升量峰值明显小于井塔基础的融沉量,模拟结果与实测结果、数值模拟结果相吻合。

关键词：冻结法井塔基础结构安全地表变形

抑郁人群负性情绪处理及冲突信息处理能力的ERP研究

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抑郁人群负性情绪处理及冲突信息处理能力的ERP研究

作者：董贞吉林大学

学位级别：硕士

目的:抑郁人群通常存在对负性情绪处理及冲突信息处理障碍的问题。本研究通过设计情绪面孔相关的新型ERP任务范式N170及N270,检测不同的ERP成分变化,旨在探讨抑郁人群是否存在对不同情绪面孔(中性或负性情绪)的认知偏倚、负性关注及对... 详细信息

目的:抑郁人群通常存在对负性情绪处理及冲突信息处理障碍的问题。本研究通过设计情绪面孔相关的新型ERP任务范式N170及N270,检测不同的ERP成分变化,旨在探讨抑郁人群是否存在对不同情绪面孔(中性或负性情绪)的认知偏倚、负性关注及对冲突信息处理异常,并分析其潜在神经机制;通过对神经电生理指标与SDS评分、HAMD评分等临床资料进行相关性分析,以期探讨N170、N270是否可作为抑郁症状早期筛查的客观电生理指标。方法:研究纳入了吉林大学第一医院2023年09月至2024年2月间就诊与神经内科、心理卫生科门诊的26名抑郁患者构成抑郁患者(Depressive Patient,DP)组,并选取26名年龄、性别、受教育水平相匹配的受试者作为健康对照(Healthy Control,HC)组。收集被试者的一般临床资料,包括年龄、汉密尔顿抑郁量表(Hamilton Depression Rating Scale,HAMD)、抑郁自评量表(Self-Rating Depression Scale,SDS)、总睡眠时长(Total Sleep Time,TST)、睡眠效率(Sleep Efficiency,SE)、BMI指数。ERP数据用64导联脑电系统采集,curry7软件进行数据分析。应用SPSS 26软件对DP组和HC组的一般临床资料、行为学数据、N170、N270、N270差异波的振幅、潜伏期进行比较分析,并对两组组内的ERP数据进行不同面孔差异性、性别差异性及两侧大脑半球差异性分析,符合正态分布和方差齐者,采用独立样本t检验及配对样本t检验,不符合正态分布者采用Wilcoxon秩和检验及Wilcoxon符号秩检验(Wilcoxon signed-rank test),以P<0.05表示差异有统计学意义。对DP组的SDS量表评分、HAMD量表评分、TST、SE、BMI等临床资料与ERP数据进行双尾皮尔逊相关性分析。结果:在电生理指标上,DP组的N170潜伏期延长、振幅减低,不同情绪面孔间无显著性差异,存在枕区左侧半球优势;DP组的N270潜伏期延长、振幅增加;DP组的N270差异波的振幅增加;DP组与HC组的ERP数据均存在性别差异性。此外,DP组的SDS量表评分、HAMD量表评分、TST、SE、BMI指数与ERP数据存在显著的相关性。结论:1、通过对电生理指标N170的成分解读,抑郁人群存在早期情绪处理障碍,更倾向于关注情绪面孔的局部特征;抑郁人群对于情绪面孔识别,与杏仁核为中心的颞-顶-枕区脑网络相关,具有左右半球不对称性分布;性别对N170存在显著影响,女性可以较快识别情绪变化,调动认知资源。2、通过对电生理指标N270的成分解读,抑郁人群存在对冲突信息的加工处理缺陷,表现为高敏感、低效率的特点;抑郁人群对匹配信息及冲突信息的处理能力具有差异,处理冲突信息需要调动更多认知资源;抑郁人群对于冲突信息的监管及处理过程,与额-中央区脑网络相关,具有右侧额背外侧分布优势。3、抑郁人群的抑郁严重程度、TST、SE、BMI与早期情绪处理及冲突信息处理具有显著的相关性。

关键词：抑郁事件相关诱发电位 N170 N270 情绪偏倚冲突处理