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一种基于二取代极性降冰片烯的策略用于解决极性单体共聚问题

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Science Bulletin 2021年第14期66卷 1429-1436,M0004页

作者：徐梦贺陈昶乐 Key Laboratory of Soft Matter Chemistry Department of Polymer Science and EngineeringUniversity of Science and Technology of ChinaHefei 230026China

过渡金属催化烯烃与极性单体的共聚反应是制备功能化聚烯烃最直接的途径.极性官能团对金属中心的毒化和极性单体与非极性烯烃之间反应活性的差异使得高性能催化剂的开发依然具有很大的挑战性.本文从共聚单体的角度出发,使用廉价、易得的... 详细信息

过渡金属催化烯烃与极性单体的共聚反应是制备功能化聚烯烃最直接的途径.极性官能团对金属中心的毒化和极性单体与非极性烯烃之间反应活性的差异使得高性能催化剂的开发依然具有很大的挑战性.本文从共聚单体的角度出发,使用廉价、易得的5,6-二取代降冰片烯类单体与乙烯进行共聚,并且该单体能够在此过程中能够一次性插入2个极性官能团.更为重要的是,此类环状单体的优势在于其对金属中心较弱的毒化,同时也不易于发生β-氢消除反应.此外,π键的强供电子效应使得此类单体能够与乙烯形成有利的竞争配位.采用膦磺酸钯催化剂催化乙烯与5,6-二取代降冰片烯的共聚反应,进而制备出具有高活性、高聚合物分子量和高极性单体插入比的共聚物.在此过程中,还研究了工业溶剂的使用、极性单体本体中的共聚、极性单体的回收与再利用、共聚物分子量的调控、规模化的合成以及共聚物的性质等.

关键词：降冰片烯极性单体聚合物分子量工业溶剂共聚单体过渡金属催化钯催化剂消除反应

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不对称α-二亚胺镍催化制备聚烯烃弹性体

化学学报 2023年第6期81卷 559-564页

作者：王子豪陈敏陈昶乐中国科学技术大学高分子科学与工程系合肥230026 安徽大学物质科学与信息技术研究院合肥230601

自齐格勒-纳塔催化剂被发现至今,烯烃聚合领域在催化剂的设计方面已经取得了巨大的突破,但是,催化剂的发展依然是此领域新鲜的源泉.通过催化剂的结构设计来影响烯烃聚合过程将一直是此领域前沿的科学问题.由于金属镍低廉的价格以及较高... 详细信息

自齐格勒-纳塔催化剂被发现至今,烯烃聚合领域在催化剂的设计方面已经取得了巨大的突破,但是,催化剂的发展依然是此领域新鲜的源泉.通过催化剂的结构设计来影响烯烃聚合过程将一直是此领域前沿的科学问题.由于金属镍低廉的价格以及较高的丰度使其在烯烃聚合中具有广泛的应用前景.设计了三种具有不同位阻效应的不对称α-二亚胺镍催化剂,并探究了其在乙烯聚合过程中的催化性能.研究发现,催化剂的种类以及聚合条件的变化对于乙烯聚合活性,所制备聚乙烯的分子量、支化度、热力学参数以及力学性能都具有重要的影响.其中大位阻的催化剂Ni3所催化制备的聚烯烃为超高分子量聚乙烯,并同时保持了优良的力学性能以及弹性性能.

关键词：乙烯聚合催化剂设计不对称配体 α-二亚胺镍材料性能

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镍催化剂用于超高分子量聚乙烯的制备

Science Bulletin 2020年第14期65卷 1137-1138,M0003页

作者：谭忱陈昶乐 Institutes of Physical Science and Information Technology Anhui UniversityHefei 230601China CAS Key Laboratory of Soft Matter Chemistry Hefei National Laboratory for Physical Sciences at the MicroscaleDepartment of Polymer Science and EngineeringUniversity of Science and Technology of ChinaHefei 230026China

Ziegler and Natta won the Nobel Prize in 1963 due to their contributions in olefin polymerization catalysis.Subsequent studies into related catalysts have led to a multibillion-dollar polyolefin industry.Currently,more than 178 million tons of polyolefin materials are produced annually,which constitute more than half of global plastics production.Interestingly,the metal nickel was initially recognized as a“poison”for olefin polymerization.Alkyl aluminum species can oligomerize ethylene(degree of polymerization up to 100)at high temperature and pressure;while the addition of nickel salt to the system led to the exclusive formation of 1-butene.This famous“nickel effect”marks the starting point of the era of Ziegler catalysts[1].After decades of research,the situation of nickel has changed dramatically,and a large number of nickelbased catalysts have been shown with the capabilities of producing high-molecular-weight polyethylene.As an exceptional demonstration,some groups have recently developed nickel catalysts that are able to produce ultra-high molecular weight polyethylene(UHMWPE).UHMWPE,with molecular weight of above one-million,is a special class of advanced engineering plastics with superior properties and wide applications.

关键词：镍催化剂 nickel 超高分子量聚乙烯

芘环基二亚胺镍催化剂的合成及其乙烯聚合/共聚的性能研究

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高分子学报 2023年第11期54卷 1697-1707页

作者：王文兵邹陈陈昶乐中国科学技术大学高分子科学与工程系合肥230026

选用不同结构的芳香烃基团,可以便捷地设计合成一系列具有不同催化性能的后过渡金属催化剂.芘环芳香烃的结构特征之一是芘环芳香烃分子之间存在π-π堆积作用,因而具有调节过渡金属催化剂性能的潜力.本文设计合成了一系列具有芘环结构的... 详细信息

选用不同结构的芳香烃基团,可以便捷地设计合成一系列具有不同催化性能的后过渡金属催化剂.芘环芳香烃的结构特征之一是芘环芳香烃分子之间存在π-π堆积作用,因而具有调节过渡金属催化剂性能的潜力.本文设计合成了一系列具有芘环结构的α-二亚胺镍催化剂,利用这些芘环基二亚胺镍催化剂的π-π堆积效应,可使镍催化剂的乙烯聚合活性高达3.12×10^(7)g·mol^(−1)·h^(−1),制备的聚乙烯的重均相对分子质量高达1.98×10^(6)g·mol^(−1).这些催化剂还可以实现乙烯与10-十一烯酸甲酯的共聚,并对有π-π堆积效应的10-十一烯酸芘基酯单体共聚性能更佳.

关键词：镍催化剂芘乙烯聚合共聚合聚乙烯

α-二亚胺镍和钯催化的乙烯聚合及共聚反应中的位阻和电子协同效应

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Science Bulletin 2020年第4期65卷 300-307页

作者： Qasim Muhammad 谭忱陈昶乐 Key Laboratory of Soft Matter Chemistry Department of Polymer Science and EngineeringUniversity of Science and Technology of ChinaHefei 230026China Institutes of Physical Science and Information Technology Anhui UniversityHefei 230601China

对于过渡金属配合物类的烯烃聚合催化剂,配体的位阻和电子效应能够显著影响其主要的催化性能.然而,对于位阻和电子效应的同时调节在以往的研究中鲜有涉及.本文报道了一种以协同方式调节配体结构中的电子和位阻效应的策略.含有二苯甲基... 详细信息

对于过渡金属配合物类的烯烃聚合催化剂,配体的位阻和电子效应能够显著影响其主要的催化性能.然而,对于位阻和电子效应的同时调节在以往的研究中鲜有涉及.本文报道了一种以协同方式调节配体结构中的电子和位阻效应的策略.含有二苯甲基取代基的α-二亚胺配体中,在苯胺结构的3,4,5-位分别引入三个供电子的甲氧基或三个吸电子的氟取代基.上述甲氧基和氟取代基的引入,不仅能够有效调节配体的电子效应,还能够通过甲氧基或氟取代基与二苯甲基之间的空间排斥作用,有效增加配体的空间位阻.在乙烯聚合中,这种电子和位阻效应的协同作用的引入,能够实现改进镍和钯催化剂的几种重要的催化性能参数,包括催化活性、催化剂稳定性以及所得聚合物的分子量、熔点、支化密度.该位阻和电子效应协同的策略在将来很有可能被用于其他催化领域.

关键词： Olefin polymerization Steric effect Electronic effect Nickel Palladium

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被子植物演化和水循环

科学通报 2023年第12期68卷 1487-1500页

作者：史恭乐中国科学院南京地质古生物研究所现代古生物学和地层学国家重点实验室南京210008 中国科学院生物演化与环境卓越创新中心南京210008

陆地植物的蒸腾作用将部分降水再循环到大气中,是陆地水循环非常重要的一个环节.地质历史中陆地植物的形态和解剖结构不断演化,其蒸腾作用能力也在不断演化.现代陆地生态系统中占优势的被子植物具有导水性较强的导管和较高的叶片叶脉密... 详细信息

陆地植物的蒸腾作用将部分降水再循环到大气中,是陆地水循环非常重要的一个环节.地质历史中陆地植物的形态和解剖结构不断演化,其蒸腾作用能力也在不断演化.现代陆地生态系统中占优势的被子植物具有导水性较强的导管和较高的叶片叶脉密度,使得它们在水分运输效率和蒸腾作用能力方面远高于其他现生和已灭绝的植物.早白垩世早-中期被子植物演化的最初阶段其叶脉密度较小,与其他现生和已灭绝植物的叶脉密度相近.但在白垩纪中期和白垩纪-古近纪之交被子植物经历了两次叶脉密度的显著增加,代表了两次被子植物蒸腾作用能力的显著提高.单穿孔板导管的出现和叶片叶脉密度的增加显著提高了被子植物的导水率、蒸腾能力和光合能力,进而增加了被子植物在生态系统中的竞争优势,并很有可能同时增加了水循环的活跃程度和降水量.利用被子植物化石可以重建古降水和古湿度等多个与水循环相关的气候指标.前人基于植物化石的研究发现,全球温暖的晚白垩世、古新世和始新世时期,现今为严寒荒漠的北极地区具有常年温凉湿润的海洋性气候和茂盛的温带森林.温暖的北冰洋和广布的森林导致了北极地区旺盛的水循环和较高的空气湿度,进而又有助于维持这一地区常年的温凉湿润气候.

关键词：被子植物蒸腾作用水循环导管叶脉密度叶相

官能团化聚烯烃:新催化剂、新聚合调控手段、新材料

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高分子学报 2018年第11期28卷 1372-1384页

作者：陈敏陈昶乐中国科学技术大学高分子科学与工程系合肥230026

近50年来,烯烃聚合的研究在学术界以及工业界都取得了巨大的成功.聚烯烃年产量巨大、用途广泛,但是其最大的缺点之一是其非极性的特点.在聚烯烃中引入少量的极性官能团可以极大地改善其性质、拓宽其用途、提高其商业价值.通过过渡金属... 详细信息

近50年来,烯烃聚合的研究在学术界以及工业界都取得了巨大的成功.聚烯烃年产量巨大、用途广泛,但是其最大的缺点之一是其非极性的特点.在聚烯烃中引入少量的极性官能团可以极大地改善其性质、拓宽其用途、提高其商业价值.通过过渡金属催化剂来实现烯烃与极性单体的共聚反应是合成官能团化聚烯烃材料最直接的途径,但是也具有非常大的挑战性.针对极性单体这一科学问题,本专论主要围绕我们课题组的工作,从以下几个方面进行了论述:已知催化剂体系的改进、全新催化剂体系的发展、新型聚合调控手段的设计、特种聚烯烃以及官能团化聚烯烃材料的制备与性质研究.

关键词：官能团化聚烯烃极性单体烯烃共聚催化剂调控手段

回归生活融入当代——“记住乡愁”“到民间去”的策展路径

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美术观察 2023年第6期 38-39页

作者：乐日乐中国国家博物馆

乡村是中华文明的基本载体,是中华优秀传统文化植根的土壤,是中国革命成功的摇篮,也是当代中国繁荣发展的重要基础。千百年来,中国人民在传统乡村生活中,创造了丰厚的物质和精神财富,谱写了人与自然和谐相处的壮丽史诗。植根于乡村生活... 详细信息

乡村是中华文明的基本载体,是中华优秀传统文化植根的土壤,是中国革命成功的摇篮,也是当代中国繁荣发展的重要基础。千百年来,中国人民在传统乡村生活中,创造了丰厚的物质和精神财富,谱写了人与自然和谐相处的壮丽史诗。植根于乡村生活的中国传统民间艺术源远流长,是我们国家和民族千百年来生存发展的重要见证,也是传统与当代之间血脉传承的精神纽带。然而,20世纪最后20年的社会发展给民艺带来了前所未有的冲击,一方面,城市化改变了中国传统民艺内在自生的逻辑;另一方面,工业化进一步摧毁了人们对于手工造物的需求。民艺从一个与生活循环相生的有机系统走向一个标本化的无机形态。

关键词：中华优秀传统文化有机系统回归生活壮丽史诗到民间去传统民艺传统与当代记住乡愁

集聚经济影响城市经济增长的理论基础与实证研究:文献述评与展望

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地理科学进展 2022年第7期41卷 1325-1337页

作者：陈乐西安外国语大学西安710127

集聚经济理论自诞生之日起便与城市经济增长存在着本源联系。论文系统梳理集聚经济理论的起源与发展,归纳集聚经济阐释城市空间形成与发展的核心思想,明确集聚经济与城市经济增长之间是具有本源联系的。进一步回顾集聚经济影响城市经济... 详细信息

集聚经济理论自诞生之日起便与城市经济增长存在着本源联系。论文系统梳理集聚经济理论的起源与发展,归纳集聚经济阐释城市空间形成与发展的核心思想,明确集聚经济与城市经济增长之间是具有本源联系的。进一步回顾集聚经济影响城市经济增长的程度与机制,发现以人口密度等指标为代表的集聚经济能够显著促进城市经济的增长,可从“宏观过程”与“微观过程”两大视角探寻城市集聚经济影响城市经济增长的解释机制。这一工作不仅是以往集聚经济与城市经济增长相关文献回顾的一个延续,也为后续集聚经济影响中国城市经济增长的实证研究提供了一个参照。

关键词：集聚经济经济增长城市空间内生增长学习效应