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作者：陈徐庆安徽建筑大学

学位级别：硕士

全世界工业纺织行业和印染行业都要产出大量的有机染料废水,会对人类造成各种潜在的健康风险,并对生态系统造成重大问题,这些废水在环境水体中顽固性强且靠传统的物理、化学、生物方法极难去除。同时,染料治理的过程也带来了很多困难,... 详细信息

全世界工业纺织行业和印染行业都要产出大量的有机染料废水,会对人类造成各种潜在的健康风险,并对生态系统造成重大问题,这些废水在环境水体中顽固性强且靠传统的物理、化学、生物方法极难去除。同时,染料治理的过程也带来了很多困难,如降解时间长且操作过程复杂,因此寻求一种更简化的染料处理方案迫在眉睫。近年来,高级氧化技术（AOPs）在染料废水处理行业引起了广泛的关注,然而通过真空紫外（VUV）的光催化氧化体系用来降解染料的研究还极其少见,通过真空紫外（VUV）体系产生更多高活性自由基,正在慢慢取代传统紫外（UV）,弥补UV带来的不足之处,这对处理染料新技术的发展具有深远重要的意义。本研究以真空紫外（VUV）为基础的AOPs体系用来处理染料废水中含量最多的偶氮染料以及较少的非偶氮染料（以酸性红G和罗丹明B为目标污染物）。通过真空紫外光降解,与二价钴协同活化过氧单硫酸盐及活化过氧化氢进行均相反应,对偶氮及非偶氮染料进行去除,验证真空紫外体系的高效性,为种类繁多的染料去除提供新的研究思路,具体的研究方案如下:（1）研究真空紫外光（VUV）为光源辐射水分子降解酸性红G（ARG）的均相光降解反应机理,考察了不同参数的影响。结果表明:VUV对50 mg/L ARG降解具有显著效果且远远优于UV光源,光照20 min后降解率可达97.4%。酸性条件对ARG的降解速率有提升作用,碱性条件有抑制作用。降解反应动力学过程符合准一级动力学模型,R2>0.990。自由基捕获实验及电子顺磁共振波谱仪（EPR）说明VUV光照中产生的活性物种羟基自由基（·OH）和单线态氧（1O2）对ARG降解贡献程度较大。CO32-、Cl-对ARG的降解存在着明显的抑制作用,各加入10 mmol/L时,20 min降解率分别降至对照试验的71.0%和80.7%;NO3-和SO42-对降解过程无明显影响。印染助剂柠檬酸钠、十二烷基苯磺酸钠（SDBS）的存在均显著阻碍ARG的去除。根据紫外可见吸收光谱（UV-VIS）显示,509 nm处吸收峰的强度不断减弱,ARG分子结构遭到严重破坏。在ARG降解过程中,共检测16种主要降解产物并提出了可能的转化路径。总有机碳（TOC）数据显示,在30 min时ARG矿化度达到49.4%。（2）利用真空紫外（VUV）协同Co2+催化过硫酸氢钾（PMS）降解典型有机染料罗丹明B（Rh B）,考察了不同参数的影响,研究体系反应机制和转化途径。结果表明:在Rh B初始浓度为80 mg/L,Co2+和PMS投加量分别为15μmol/L、0.5 mmol/L的条件下,VUV/Co2+/PMS体系反应10 min,Rh B去除率可达99.1%。VUV/Co2+/PMS体系对Rh B降解遵循一级动力学规律,反应速率常数（k）随初始质量浓度的增加而减小。溶液初始p H对反应速率有较大的影响,随着p H减小,反应速率也同时减小。投加量为30 mmol/L的HCO3-、Cl-均表现出显著的抑制作用,相较于对照组,Rh B去除率由99.1%分别降至66.0%、84.2%,而NO3-和SO42-抑制作用不显著;印染助剂柠檬酸钠也会显著抑制Rh B降解。自由基捕获实验和电子顺磁共振（EPR）测试结果表明,VUV/Co2+/PMS体系中存在的氧化物种包括硫酸根自由基（SO4-·）、羟基自由基（·OH）、单线态氧（1O2）。根据UV-VIS和质谱结果,初步推断Rh B分子降解主要通过活性氧（ROS）攻击造成共轭结构破坏和N-位脱乙基等作用。对总有机碳（TOC）进行测试,30 min时Rh B矿化度可达到43.8%。（3）采用真空紫外（VUV）活化过氧化氢（H2O2）产生更多的活性氧（ROS）对染料进行脱色去除。将酸性红G（ARG）和罗丹明B（Rh B）作为目标染料污染物,考察了H2O2投加量、溶液初始p H值以及染料初始浓度对VUV/H2O2体系降解ARG和Rh B的影响。结果表明,H2O2投加量为3 mmol/L时,80 mg/L的ARG和Rh B在7 min时去除率分别可达到96.3%和98.4%,ARG和Rh B的去除率随着初始H2O2浓度的增加而增大,但超过3 mmol/L时,对染料的促进作用受到限制。染料脱色过程符合准一级动力学模型。在酸性条件下,染料的脱色降解拥有更高的效率,而碱性环境下降解受到了抑制作用。自由基捕获实验及EPR检测结果说明羟基自由基（·OH）和单线态氧（1O2）是主要的ROS,·OH占主要作用。无机阴离子的存在会抑制染料降解。通过UV-VIS分析,初步推断ARG通过苯环先遭受攻击,之后偶氮键和萘环断裂;Rh B主要是共轭结构破坏、N-位脱乙基。图[33]表[2]参[159]

关键词：真空紫外酸性红G 罗丹明B Co2+ 过硫酸氢钾过氧化氢

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真空紫外协同Co^(2+)催化过硫酸氢钾降解罗丹明B

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环境科学研究 2024年第4期37卷 822-834页

作者：陈徐庆唐玉朝伍昌年黄显怀王坤朱先胜陈彩虹安徽建筑大学环境污染控制与废弃物资源化利用安徽省重点实验室安徽合肥230601

有机染料具有毒性强、色度高、不易降解等特性,为了高效去除有机染料,实验以真空紫外(VUV)为光源,研究了VUV协同Co^(2+)催化过硫酸氢钾(PMS)降解典型有机染料罗丹明B(RhB)的反应机制和转化途径.结果表明:①在RhB初始浓度为80 mg/L,Co^(... 详细信息

有机染料具有毒性强、色度高、不易降解等特性,为了高效去除有机染料,实验以真空紫外(VUV)为光源,研究了VUV协同Co^(2+)催化过硫酸氢钾(PMS)降解典型有机染料罗丹明B(RhB)的反应机制和转化途径.结果表明:①在RhB初始浓度为80 mg/L,Co^(2+)和PMS投加量分别为15μmol/L、0.5 mmol/L的条件下,VUV/Co^(2+)/PMS体系反应10 min,RhB去除率可达99.1%.VUV/Co^(2+)/PMS体系对RhB降解遵循一级动力学规律,反应速率常数(k)随初始质量浓度的增加而减小.②溶液初始pH对反应速率有较大的影响,随着pH减小,反应速率也同时减小.投加量为30 mmol/L的HCO_(3)^(−)、Cl^(−)均表现出显著的抑制作用,相较于对照组,RhB去除率由99.1%分别降至66.0%、84.2%,而NO_(3)^(−)和SO_(4)^(2−)抑制作用不显著;印染助剂柠檬酸钠也会显著抑制RhB降解.③自由基捕获实验和电子顺磁共振(EPR)测试结果表明,VUV/Co^(2+)/PMS体系中存在的氧化物种包括硫酸根自由基(SO_(4)^(−)·)、羟基自由基(·OH)、单线态氧(1O2).④根据紫外可见吸收光谱和质谱结果,初步推断RhB分子降解主要通过活性氧(ROS)攻击造成共轭结构破坏和N-位脱乙基等作用.另外,对总有机碳(TOC)进行测试,30 min时RhB矿化度可达到43.8%.研究显示,VUV/Co^(2+)/PMS体系能够有效去除RhB.

关键词：真空紫外 Co^(2+) 过硫酸氢钾罗丹明B 活性氧

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真空紫外活化过硫酸盐降解偶氮染料酸性红G

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环境科学与技术 2024年第10期47卷 10-17页

作者：朱先胜唐玉朝伍昌年黄显怀王坤陈徐庆安徽建筑大学环境污染控制与资源化安徽省重点实验室安徽合肥230601

该文研究了真空紫外/过硫酸盐(VUV/PDS)体系降解偶氮染料酸性红G(ARG)的反应机制。在ARG初始质量浓度为60 mg/L、PDS为0.5 mmol/L条件下,VUV/PDS体系下反应5 min时ARG的去除率可达96.7%。溶液pH对反应速率影响不大,额外投加NO_(3)^(-)、... 详细信息

该文研究了真空紫外/过硫酸盐(VUV/PDS)体系降解偶氮染料酸性红G(ARG)的反应机制。在ARG初始质量浓度为60 mg/L、PDS为0.5 mmol/L条件下,VUV/PDS体系下反应5 min时ARG的去除率可达96.7%。溶液pH对反应速率影响不大,额外投加NO_(3)^(-)、HCO_(3)^(-)和Cl时会对反应产生抑制作用,而额外投加SO_(4)^(2-)对ARG降解率几乎没有影响。由自由基捕获实验及电子顺磁共振(EPR)得出,VUV/PDS体系中所存在的氧化物种主要包括硫酸根自由基(SO_(4)^(-)·)、羟基自由基(·OH)、单线态氧(^(1)O_(2))。根据紫外可见光谱分析,初步推断ARG降解主要通过偶氮键断裂、萘环开环。经总有机碳(TOC)分析,30 min时ARG矿化度可达到56.8%。

关键词：真空紫外过硫酸盐酸性红G 自由基

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球磨热碱耦合法破解污泥-释放碳源及污泥减量化的效率

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环境工程学报 2023年第1期17卷 332-342页

作者：刘壮壮唐玉朝伍昌年王坤陈徐庆刘俊张彬彬安徽建筑大学环境污染控制与废弃物资源化利用安徽省重点实验室合肥230601 安徽中环环保科技股份有限公司合肥230051

研究了球磨热碱耦合法破解污泥释放碳源的效率,进一步探索了直接以破解液代替外加碳源用于反硝化脱氮的可行性,并研究了该方法对污泥减量化的效果。结果表明,在水浴温度80℃,复合碱投加量为154 mg·g^(-1)(以污泥VS干重计),反应24 h后,... 详细信息

研究了球磨热碱耦合法破解污泥释放碳源的效率,进一步探索了直接以破解液代替外加碳源用于反硝化脱氮的可行性,并研究了该方法对污泥减量化的效果。结果表明,在水浴温度80℃,复合碱投加量为154 mg·g^(-1)(以污泥VS干重计),反应24 h后,对于浓缩后含水率为93.8%的污泥,破解液中SCOD达到2.013×10^(4) mg·L^(-1),COD达到4.725×10^(4) mg·L^(-1)。三维荧光光谱显示,污泥破解液中荧光性有机物质以易生物降解的色氨酸类和微生物代谢副产物类占据主导地位。污泥处理前后,TS由61.7 g·L^(-1)下降至15.6 g·L^(-1),其中部分超细颗粒随上浊液回收利用,污泥减量化程度达到74.7%;VS由30.4 g·L^(-1)下降到4.6 g·L^(-1),挥发性有机质的去除率达到84.7%。粒径分析结果表明,原始污泥中值粒径由预处理前28.1μm降为12.6μm,粒径显著减小,并产生2.5μm左右的细颗粒悬浮于破解液。随后以破解污泥沉淀后的上浊液直接作为替代碳源,在模拟的反硝化实验中(外加硝酸钾作为氮源),反应器持续运行稳定后,NO_(3)^(-)-N的去除率均高于97.0%。以上结果表明球磨热碱耦合法是一种非常高效污泥减量化方法,破解液可有效作为反硝化碳源使用,污泥资源化和减量化效果好,是一种非常有前途的污泥处理处置方法。

关键词：污泥破解球磨热碱耦合法破解液碳源

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UV_(185)对偶氮染料酸性红G的降解机理研究

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环境科学与技术 2023年第4期46卷 141-151页

作者：陈徐庆唐玉朝伍昌年黄显怀王坤马雪雨冯琪瑞安徽建筑大学环境污染控制与废弃物资源化利用安徽省重点实验室安徽合肥230601

该文以UV_(185)为光源,研究紫外高级氧化技术对印染废水中酸性红G(ARG)的光降解反应机理。结果表明:UV_(185)对ARG降解具有显著效果,远远优于UV254光源,光照20 min后降解率可达97.4%。光照功率增加对ARG降解效果显著。酸性条件对ARG的... 详细信息

该文以UV_(185)为光源,研究紫外高级氧化技术对印染废水中酸性红G(ARG)的光降解反应机理。结果表明:UV_(185)对ARG降解具有显著效果,远远优于UV254光源,光照20 min后降解率可达97.4%。光照功率增加对ARG降解效果显著。酸性条件对ARG的降解速率有提升作用,碱性条件有抑制作用,pH为3.0、6.7、9.0、11.0时,反应动力学常数分别是0.261、0.174、0.151、0.093 min^(-1)。降解反应动力学过程符合准一级动力学模型,R^(2)>0.990。自由基捕获实验说明UV_(185)光照中产生的活性物种·OH和^(1)O_(2)对ARG降解贡献程度较大,而·O_(2)_(-)无贡献。台式电子顺磁共振波谱仪检测到·OH和^(1)O_(2)存在,未检测到·O_(2)_(-)。CO_(3)^(2-)、Cl^(-)对ARG的降解存在着明显的抑制作用,各加入10 mmol/L时,20 min降解率分别降至对照试验的71.0%和80.7%;NO_(3)^(-)和SO_(4)^(2-)对降解过程无明显影响。印染助剂柠檬酸钠、十二烷基苯磺酸钠的存在均显著阻碍ARG的去除。H_(2)O_(2)的存在能显著加快ARG的降解。根据UV-Vis吸收光谱显示,509 nm处吸收峰的强度不断减弱,ARG分子结构遭到严重破坏。在ARG降解过程中,共检测16种主要降解产物并提出了可能的转化路径。总有机碳数据显示,在30 min时ARG矿化度达到49.4%。

关键词： UV_(185) 酸性红G ·OH ^(1)O_(2) 高级氧化

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pH值对旋流球磨破解污泥释放有机质影响的研究

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环境科学与技术 2023年第1期46卷 101-108页

作者：唐玉朝陈徐庆伍昌年黄显怀王坤朱赵冉黄健刘俊朱波安徽建筑大学环境污染控制与废弃物资源化利用安徽省重点实验室安徽合肥230601 安徽中环环保科技股份有限公司安徽合肥230071 合肥供水集团有限公司安徽合肥230011

剩余污泥含有大量的有机质,对污泥进行破解将有机质转化为生物处理可利用的碳源,从而实现污泥资源化与减量化。该文探讨了pH值对低速水力旋流球磨剪切破解污泥释放有机质的影响,考察了不同pH值下污泥破解液中SCOD、核酸、蛋白质的释放... 详细信息

剩余污泥含有大量的有机质,对污泥进行破解将有机质转化为生物处理可利用的碳源,从而实现污泥资源化与减量化。该文探讨了pH值对低速水力旋流球磨剪切破解污泥释放有机质的影响,考察了不同pH值下污泥破解液中SCOD、核酸、蛋白质的释放情况。结果表明,当pH值为9~11时,溶解性化学需氧量(SCOD)、核酸和蛋白质的释放均显著高于中性和酸性条件。碱性条件下经过4 h破解,破解液中SCOD最终释放量趋于平衡,浓度均值增加到3730~3830 mg/L,且基本达到释放的极限;继续增加破解时间,SCOD释放量增加不显著。当pH值为9~11时,经过3 h破解,核酸释放量趋于平衡,其浓度在690~720 mg/L。相反地,在中性或酸性条件下,SCOD、核酸和蛋白质释放速率较低,即使破解时间达到5 h,SCOD、核酸和蛋白质的释放也远没有达到平衡,且释放总量显著低于碱性条件。粒径分析结果表明,原污泥平均粒径由破解前的30.256μm降到13.66μm,粒径显著变小;在碱性条件下的破解过程中还发现出现大量峰值粒径为0.13μm的细颗粒,此粒度在中性和酸性条件破解过程中没有出现。扫描电镜表征表明,污泥破解后粒径显著减小,污泥絮体和细胞架构均被破坏。三维荧光显示污泥破解前和破解后有类色氨酸和腐殖酸类物质释放,碱性条件下破解有酪氨酸类蛋白物质溶出,而且腐殖质类物质可以彻底分解转化。

关键词：污泥破解球磨碳源回收有机物

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真空紫外活化亚氯酸盐降解酸性红G的机理

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环境监测管理与技术 2024年第5期36卷 83-87页

作者：朱先胜唐玉朝伍昌年黄显怀王坤陈徐庆陈彩虹安徽建筑大学环境污染控制与资源化安徽省重点实验室安徽合肥230601

采用真空紫外(VUV)活化亚氯酸盐(ClO_(2)^(-)),研究其对偶氮染料酸性红G(ARG)的氧化降解机理,考察不同体系、ClO_(2)^(-)浓度、初始pH值、ARG初始浓度、无机阴离子和印染助剂对ARG降解效能的影响。结果表明:在ARG初始质量浓度为50 mg/L... 详细信息

采用真空紫外(VUV)活化亚氯酸盐(ClO_(2)^(-)),研究其对偶氮染料酸性红G(ARG)的氧化降解机理,考察不同体系、ClO_(2)^(-)浓度、初始pH值、ARG初始浓度、无机阴离子和印染助剂对ARG降解效能的影响。结果表明:在ARG初始质量浓度为50 mg/L、ClO_(2)^(-)投加浓度为0.4 mmol/L的条件下,反应10 min时,VUV/ClO_(2)^(-)体系中ARG去除率可达98.3%。ARG去除速率随pH值的增大而降低,Cl-会促进ARG氧化分解,HCO_(3)^(-)有微弱的抑制作用,NO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)影响较小,柠檬酸钠和十二烷基苯磺酸钠抑制作用显著。VUV/ClO_(2)^(-)体系中主要氧化物质为·OH、1O_(2)、Cl·和ClO·,ARG降解机理为偶氮键断裂和萘环被破坏。

关键词：酸性红G 真空紫外亚氯酸盐活性自由基氧化降解

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NaOH改性活性白土对低浓度氨氮的吸附研究

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化学工程 2022年第9期50卷 30-36页

作者：陈徐庆唐玉朝伍昌年黄显怀薛莉娉王品之王坤刘俊张彬彬安徽建筑大学环境污染控制与废弃物资源化利用安徽省重点实验室安徽合肥230601 安徽中环环保科技股份有限公司安徽合肥230001

以NaOH溶液对活性白土进行改性,研究改性白土对低浓度氨氮的吸附性能。使用扫描电镜、傅里叶红外光谱、Zeta电位对吸附剂的表征结构进行分析。考察了pH、投加量、接触时间对氨氮去除率的影响,研究了改性吸附剂对氨氮的吸附动力学、热力... 详细信息

以NaOH溶液对活性白土进行改性,研究改性白土对低浓度氨氮的吸附性能。使用扫描电镜、傅里叶红外光谱、Zeta电位对吸附剂的表征结构进行分析。考察了pH、投加量、接触时间对氨氮去除率的影响,研究了改性吸附剂对氨氮的吸附动力学、热力学、吸附等温线的特性,并对吸附机理进行探讨。结果表明:改性白土对氨氮的吸附符合准二级动力学模型。Langmuir吸附等温线模型能更好拟合改性白土吸附行为,拟合后的最大吸附量为5.4632 mg/g。改性后白土表面明显变得粗糙,孔径减小,氨氮吸附容量得到提升。当pH值为9.0,吸附剂投加量为2.5 g/L,吸附时间为2 h时效果最好,平衡时氨氮的吸附容量为5.2138 mg/g,去除率约为24%。傅里叶光谱表征了改性后的白土含有—OH,吸附后白土内部存在NH_(4)^(+)。

关键词：活性白土氨氮吸附 NaOH

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两段SBR串联工艺处理低C/N城市污水的效率研究

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环境科学与技术 2022年第5期45卷 15-21页

作者：唐玉朝陈徐庆薛莉娉伍昌年王坤王品之黄显怀傅前君刘俊宋永莲安徽建筑大学环境污染控制与废弃物资源化利用安徽省重点实验室安徽合肥230601 安徽省城乡规划设计研究院安徽合肥230001 安徽中环环保科技股份有限公司安徽合肥230071

文章针对城市低碳氮比污水面临脱氮率低的问题,开发了两段SBR串联工艺系统(SBRⅠ→SBRⅡ),运行程序是SBRⅠ:进水→缺氧→沉淀→出水→好氧,SBRⅡ:进水→缺氧→好氧→沉淀→出水,研究了该工艺系统对城市低碳氮比污水的生物脱氮效率。结... 详细信息

文章针对城市低碳氮比污水面临脱氮率低的问题,开发了两段SBR串联工艺系统(SBRⅠ→SBRⅡ),运行程序是SBRⅠ:进水→缺氧→沉淀→出水→好氧,SBRⅡ:进水→缺氧→好氧→沉淀→出水,研究了该工艺系统对城市低碳氮比污水的生物脱氮效率。结果表明,在进水碳氮比低至4.0左右时,两段SBR充水比均采用0.40,每个SBR运行周期均为8 h,出水总氮平均浓度低于6.5 mg/L。进水碳氮比对总氮去除率有明显影响,当进水碳氮比为3.5~3.7时,工艺的总氮去除率不低于80%;碳氮比>3.7时,总氮去除率在82%~84%;碳氮比接近5.0时,总氮去除率>86%;但碳氮比<3.4时,总氮去除率显著下降。碳源充足情况下,该工艺总氮理论去除率为:1-n~2,n为充水比,在实验的低碳氮比条件下,低充水比时实验脱氮率与理论值接近,而高充水比时脱氮率的实验值略高于理论值。两段SBR工艺的运行周期从8 h+8 h增加到12 h+12 h,或者投加3 g/L的粉末沸石作为氨氮吸附剂,均能够提高工艺系统总氮的去除率,总氮去除率可接近或超过90%。相对于传统生物脱氮工艺,虽然该工艺HRT较长,水头损失较大,但能够针对低碳氮比污水实现较深度脱氮,出水总氮浓度远低于国家标准(GB 18918-2002)限值,为低碳氮比城镇污水厂提标改造提供了一种新的方法。

关键词：两段SBR串联工艺碳氮比充水比 NH~+4-N 生物脱氮

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真空紫外活化过氧化氢降解有机染料废水研究

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应用化工 2024年第7期53卷 1587-1593页

作者：陈徐庆唐玉朝伍昌年朱先胜陈彩虹马雪雨王坤尹翠琴高和气安徽建筑大学环境污染控制与废弃物资源化利用安徽省重点实验室安徽合肥230601 合肥供水集团有限公司安徽合肥230011

利用真空紫外(VUV)活化过氧化氢(H_(2)O_(2))产生更多的活性氧(ROS)对染料进行脱色去除,考察H_(2)O_(2)投加量、溶液初始pH值以及染料初始浓度对体系降解酸性红G(ARG)和罗丹明B(RhB)的影响。结果表明,H_(2)O_(2)投加量为3 mmol/L时,80 m... 详细信息

利用真空紫外(VUV)活化过氧化氢(H_(2)O_(2))产生更多的活性氧(ROS)对染料进行脱色去除,考察H_(2)O_(2)投加量、溶液初始pH值以及染料初始浓度对体系降解酸性红G(ARG)和罗丹明B(RhB)的影响。结果表明,H_(2)O_(2)投加量为3 mmol/L时,80 mg/L的ARG和RhB在7 min时脱色率分别可达到96.3%和98.4%,ARG和RhB的去除率随着初始H_(2)O_(2)浓度的增加而增大,但超过3 mmol/L时,对染料的促进作用受到限制。染料脱色过程符合准一级动力学模型。在酸性条件下,染料的脱色降解拥有更高的效率,而碱性环境下降解受到了抑制作用。自由基捕获实验及EPR检测结果表明,羟基自由基(·OH)和单线态氧(^(1)O_(2))是主要的ROS,·OH占主要作用。无机阴离子(HCO_(3)^(-)、Cl^(-)、NO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-))存在会抑制染料降解。通过紫外可见吸收光谱分析,初步推断ARG通过苯环先遭受攻击,之后偶氮键和萘环断裂,然后矿化;RhB主要是共轭结构破坏、N-位脱乙基、芳环开裂及矿化。

关键词：真空紫外酸性红G 罗丹明B 羟基自由基

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