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氢燃料电池电催化剂研究进展

化工进展 2021年第9期40卷 4948-4961页

作者：王敏键陈四国邵敏华魏子栋重庆大学化学化工学院重庆401331 香港科技大学化学与生物工程学系香港999077

目前铂(Pt)及其合金仍是氢燃料电池首选催化剂,但是Pt高价格、低储量及循环稳定性差等缺点严重阻碍了氢燃料电池商业化,因此发展低成本、高性能的新型非Pt催化剂和低Pt催化剂是实现氢燃料电池商业化的关键。本文围绕燃料电池催化开发及... 详细信息

目前铂(Pt)及其合金仍是氢燃料电池首选催化剂,但是Pt高价格、低储量及循环稳定性差等缺点严重阻碍了氢燃料电池商业化,因此发展低成本、高性能的新型非Pt催化剂和低Pt催化剂是实现氢燃料电池商业化的关键。本文围绕燃料电池催化开发及使用过程中存在的成本、稳定性和毒化问题,回顾了近年来阴离子交换膜燃料电池和质子交换膜燃料电池催化剂分别在提高阳极催化剂活性、降低阴极催化剂成本领域的最新研究进展,包括催化剂的组成、结构以及颗粒尺寸等对催化活性、稳定性的影响。最后针对燃料电池催化剂存在的问题,指出未来应基于原位观测和表征技术加强对碱性氢氧化机理的研究,同时开发高温制备小尺寸高有序度的有序铂合金阴极催化剂的方法是未来的研究重点。

关键词：燃料电池阴离子交换膜质子交换膜低Pt催化剂非Pt催化剂

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基于钝化多孔硅的光纤SO2传感技术研究

基于钝化多孔硅的光纤SO2传感技术研究

作者：陈四国重庆大学

学位级别：硕士

二氧化硫(SO)的大量排放造成了严重的大气污染,对人类的生存环境带来巨大的威胁,严格控制SO排放迫在眉睫,而采用有效手段动态连续监测大气中SO含量则是控制SO排放的前提。目前用于SO含量检测的方法仍存在一定不足,迫切需要研发可实时在... 详细信息

二氧化硫(SO)的大量排放造成了严重的大气污染,对人类的生存环境带来巨大的威胁,严格控制SO排放迫在眉睫,而采用有效手段动态连续监测大气中SO含量则是控制SO排放的前提。目前用于SO含量检测的方法仍存在一定不足,迫切需要研发可实时在线连续监测SO的新技术。多孔硅是一种以硅原子簇为骨架的海绵状新型功能材料,具有室温发光的特性且在SO气氛中其发光会发生猝灭,因此可以作为全固态新型传感基底材料。基于实验室前期工作,论文以n型单晶硅片作为原料,采用电化学阳极氧化法在单晶硅表面制备多孔硅薄膜并对其进行钝化处理,形成具有一定抗氧化能力同时具备SO传感性能的多孔硅材料。具体内容包括: (1)综述目前用于SO含量检测的国内外检测手段,分析多孔硅功能材料制备、钝化处理、应用的国内外研究现状及发展方向;(2)实验部分研究了电化学阳极氧化法制备多孔硅的条件,提出了形成多孔硅且用于SO气体传感的最佳制备条件:电流密度50mA·cm-2,电解液组成HF/C2H5OH=1:1(V/V),阳极氧化时间为15min,同时采用300W碘钨灯照射其抛光面;提出了基于无机强酸和醇混合溶液的紫外光(UV)氧化法,考察了钝化处理后多孔硅发光的稳定性,结果表明经该方法钝化处理的多孔硅在空气中放置12个月后仍然保持良好的发光性能,钝化效果好且对SO气体非常敏感;(3)开展基于钝化多孔硅传感SO的定性、定量研究,获取了SO气体传感的响应时间和可逆性。结果表明钝化处理后的多孔硅对SO气体表现出良好的荧光猝灭特性和可逆性,多孔硅荧光猝灭幅度与SO浓度之间呈正相关;同时针对典型大气污染源其他气体的含量考察了多孔硅对SO的选择性,发现除NO(>100ppm)会对多孔硅的发光产生轻微的影响外,其他气体(CO、CO、NO)均无影响;最后结合分子猝灭的动力学原理和Stern-Volmer方程得到了多孔硅用于SO检测的线性响应范围为104000ppm。

关键词：二氧化硫多孔硅钝化气体传感

Ibrolipim通过LXRα途径促进THP-1巨噬细胞源性泡沫细胞ABCA1和ABCG1的表达及胆固醇流出

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Ibrolipim通过LXRα途径促进THP-1巨噬细胞源性泡沫细胞ABCA1和AB...

作者：陈四国南华大学

学位级别：硕士

目的:本研究以THP-1巨噬细胞源性泡沫细胞为研究对象,采用多种实验方法,探讨Ibrolipim对ABCA1(ATP-binding cassette transporter A1, ABCA1)、ABCG1(ATP-binding cassette transporter G1, ABCG1)表达和胆固醇流出的影响,并进一步探讨其可能机制。方法: THP-1单核细胞经PMA诱导贴壁后,加入oxLDL诱导其转化为泡沫细胞,经各种因素处理后,运用液体闪烁计数器检测细胞内胆固醇流出,高效液相色谱分析细胞内总胆固醇、游离胆固醇和胆固醇酯含量,用实时荧光定量PCR和Western印迹分析法分别检测ABCA1、ABCG1和肝X受体α(liver X receptorα, LXRα)mRNA与蛋白质的水平。结果:实验结果显示,Ibrolipim能在基因和蛋白水平明显增加ABCA1、ABCG1和LXRα的表达,促进细胞内胆固醇流出并减少细胞内胆固醇含量。LXRα-siRNA能减弱Ibrolipim上调ABCA1和ABCG1的作用,逆转Ibrolipim引起的细胞内胆固醇流出增加和胆固醇含量减少。结论:Ibrolipim通过LXRα途径促进THP-1源性巨噬细胞ABCA1和ABCG1的表达,从而增加THP-1巨噬细胞源性泡沫细胞内胆固醇流出,减少细胞内胆固醇含量。

关键词：三磷酸腺苷结合盒转运体A1 三磷酸腺苷结合盒转运体G1 Ibrolipim 肝X受体动脉粥样硬化

脉冲电沉积法制备质子交换膜燃料电池催化电极的研究

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脉冲电沉积法制备质子交换膜燃料电池催化电极的研究

作者：陈四国重庆大学

学位级别：硕士

质子交换膜燃料电池(PEMFC)具有高效和洁净等突出优点,是最有发展前途的一种电池,可广泛用于移动电源和便携式电源。但是,由于PEMFC还面临着催化剂价格昂贵、利用率低和其他的一些技术问题,阻碍了商业化的进程。目前,减少PEMFC中Pt催化... 详细信息

质子交换膜燃料电池(PEMFC)具有高效和洁净等突出优点,是最有发展前途的一种电池,可广泛用于移动电源和便携式电源。但是,由于PEMFC还面临着催化剂价格昂贵、利用率低和其他的一些技术问题,阻碍了商业化的进程。目前,减少PEMFC中Pt催化剂的负载量提高利用率已经成为该领域重要的研究方向。本文通过调制脉冲电流在质子交换树脂(Nafion)粘接的无金属催化剂负载多孔电极(UCE)上电沉积Pt催化剂。对所沉积Pt催化电极性能及负载量,用循环伏安法(CV)、X射线衍射仪(XRD)、透射电镜(TEM)及分光光度法进行了表征与检测,初步的结果显示:UCE的亲水性、多孔性和电子传导能力都将影响到Pt催化剂的沉积,通过改变亲水层中Nafion所占比例及碳粉的负载量能使UCE的各项性能得到优化,Nafion和碳粉的适宜比例在1:30左右,碳粉的负载量应控制在0.2mg/cm2左右。通过调制电沉积过程的脉冲参数,能够有效的调控电沉积Pt晶粒的尺寸、形状和分散度,并能有效地缓解电沉积过程中析氢对沉积金属催化剂铂的干扰,提高电沉积的电流效率,所沉积的Pt催化剂利用率较传统Nafion粘接Pt/C催化电极要高。脉冲导通时间Ton为300μs、断通时间Toff为1200μs,脉冲峰值电流jp为67mA/cm2下,沉积电量0.3C/cm2制得的电极,所得Pt的晶粒约12-17nm,Pt表面利用率为53.6%,沉积Pt的电流效率为78%。通过调制电沉积法制备的PEMFC催化电极性能严重依赖于脉冲参数,采用本文的方法对脉冲参数进行优化,可以降低催化电极中Pt的负载量,提高利用率。

关键词： PEMFC 脉冲电沉积电催化多孔电极

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肝X受体与炎症性疾病

生命的化学 2009年第5期29卷 640-644页

作者：陈四国莫中成唐朝克南华大学心血管病研究所动脉硬化学湖南省重点实验生命科学研究中心衡阳421001

肝X受体(liver X receptor,LXR)不仅是一种在脂质代谢中起着重要作用的核受体,而且在调控巨噬细胞炎症和免疫应答中也起着十分重要的作用。研究表明,合成的LXR的激动剂可以促进胆固醇的流出、抑制炎症反应,从而阻止动脉粥样硬化、糖尿... 详细信息

肝X受体(liver X receptor,LXR)不仅是一种在脂质代谢中起着重要作用的核受体,而且在调控巨噬细胞炎症和免疫应答中也起着十分重要的作用。研究表明,合成的LXR的激动剂可以促进胆固醇的流出、抑制炎症反应,从而阻止动脉粥样硬化、糖尿病等慢性炎症性疾病的发展。LXR在联系代谢和炎症反应中的作用可望为治疗人类的代谢性疾病提供有意义的靶点。

关键词：肝X受体炎症性疾病动脉粥样硬化糖尿病

离子交换-电沉积法制备高Pt利用率多孔电极

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电化学 2013年第1期19卷 53-58页

作者：陈四国丁炜齐学强李莉邓子华魏子栋重庆大学输配电装备及系统安全新技术国家重点实验室化学化工学院重庆400044

采用离子交换-电沉积的方法(Ion-Exchange/Electrodeposition,IEE)制备了一种高Pt利用率催化电极,对所制备电极的表面形貌、催化活性及单电池性能用线性扫描伏安(LSV)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和单电池测试进行了表征.结果表明,... 详细信息

采用离子交换-电沉积的方法(Ion-Exchange/Electrodeposition,IEE)制备了一种高Pt利用率催化电极,对所制备电极的表面形貌、催化活性及单电池性能用线性扫描伏安(LSV)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和单电池测试进行了表征.结果表明,通过电极制备工艺和离子交换-电沉积参数的调控,能够消除碳载体表面官能团的影响,使铂阳离子只与全氟磺酸树脂(Nafion)上的H+进行交换.在无铂离子的电解质中,将被交换的铂阳离子还原到与Nafion接触的碳载体上,使每一个铂纳米粒子都处于气体多孔电极的三相界面上,有效地调控铂纳米粒子的尺寸和分散度.单电池测试表明,以铂载量为0.014 mgP.tcm-2的IEE电极组装的电池的输出功率与铂载量为0.3 mgP.tcm-2的Nafion粘接Pt/C电极相当.

关键词：燃料电池离子交换.电沉积铂利用率

PEMFC流道截面对气体浓度在催化层分布影响的数值分析

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化工学报 2009年第5期60卷 1231-1236页

作者：胡玉梅王传宾魏子栋方方陈四国重庆大学机械传动国家重点实验室重庆400044 重庆大学化学化工学院重庆400044

以蛇形流场质子交换膜燃料电池阴极为研究对象,取其中一部分建立三维、稳态的数学计算模型,利用CFD(计算流体动力学)方法研究了质子交换膜燃料电池阴极内的流动和传质过程,得到了阴极内氧气和水蒸气的质量分数的分布情况,探讨了流道宽... 详细信息

以蛇形流场质子交换膜燃料电池阴极为研究对象,取其中一部分建立三维、稳态的数学计算模型,利用CFD(计算流体动力学)方法研究了质子交换膜燃料电池阴极内的流动和传质过程,得到了阴极内氧气和水蒸气的质量分数的分布情况,探讨了流道宽度和深度对气体在催化层空间分布的影响,为燃料电池流场的设计和改进提供了参考依据。

关键词：质子交换膜燃料电池计算流体动力学双极板流场传质

尖晶石结构反转提高氧还原催化活性的密度泛函研究

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中国科学：化学 2017年第7期47卷 882-890页

作者：杨娜王俊吴光平李莉丁炜齐学强陈四国魏子栋重庆大学化学化工学院重庆400044

基于实验发现尖晶石型催化剂晶体结构的反转会使其对氧还原反应(ORR)的催化活性显著提高,本文通过密度泛函理论(DFT)计算方法探究了尖晶石(Co_3O_4)-反尖晶石(Co_2FeO_4)-尖晶石(CoFe_2O_4、Fe_3O_4)的结构反转对氧还原催化活性提高的本... 详细信息

基于实验发现尖晶石型催化剂晶体结构的反转会使其对氧还原反应(ORR)的催化活性显著提高,本文通过密度泛函理论(DFT)计算方法探究了尖晶石(Co_3O_4)-反尖晶石(Co_2FeO_4)-尖晶石(CoFe_2O_4、Fe_3O_4)的结构反转对氧还原催化活性提高的本质.计算发现,随着尖晶石结构的反转,反尖晶石带隙收窄,导电性增强;费米能级按"尖晶石(Co_3O_4)>反尖晶石(Co_2FeO_4)>尖晶石(CoFe_2O_4、Fe_3O_4)"的次序依次降低,氧还原第一步电子转移能力逐渐变弱.此外,由于反尖晶石Co_2FeO_4八面体占位,Fe、Co原子间的异化效应使O–O键的活化程度最为显著.氧还原吉布斯自由能表明,若各催化剂电子传输能力相同,则反尖晶石Co_2FeO_4与尖晶石Co_3O_4较尖晶石CoFe_2O_4和Fe_3O_4更利于OH的脱附.综合分析表明,反尖晶石Co_2FeO_4平衡了掺杂前后尖晶石催化剂的导电性、第一步电子转移能力、对O_2的活化和OH的脱附能力,呈现出最优的ORR催化活性.

关键词：尖晶石氧还原反应异化效应密度泛函理论吉布斯自由能图

聚苯胺包覆Pt/C催化剂的电子结构与催化活性的密度泛函研究

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中国科学：化学 2013年第11期43卷 1566-1571页

作者：李莉薛云夏美荣陈四国魏子栋输配电装备及系统安全与新技术国家重点实验室重庆大学化学化工学院重庆400044

针对聚苯胺(PANI)包覆Pt/C催化剂以后,形成的Pt/C@PANI核壳结构催化剂稳定性和催化氧还原活性显著提高的现象,采用密度泛函方法从理论角度研究了其稳定性和催化活性提高的原因.结果发现,随着PANI将电子转移给载体C,自身空穴增加,PANI部... 详细信息

针对聚苯胺(PANI)包覆Pt/C催化剂以后,形成的Pt/C@PANI核壳结构催化剂稳定性和催化氧还原活性显著提高的现象,采用密度泛函方法从理论角度研究了其稳定性和催化活性提高的原因.结果发现,随着PANI将电子转移给载体C,自身空穴增加,PANI部分氧化,导电性增强;PANI在Pt/C表面主要通过共轭苯环的形式(3C、N2C-I)相互作用且伴随着电子转移;PANI的存在使Pt/C@PANI体系的HOMO能级升高,减小了与氧气分子LUMO能级的差异,有利于电子从催化剂HOMO转移到氧分子的LUMO轨道,使得氧容易得到电子;PANI吸附后,Pt原子d带中心显著降低,利于中间物种的脱附,催化活性更高;分态密度表明,PANI使Pt、C均向低能级方向移动,使Pt/C体系更稳定.

关键词：燃料电池密度泛函氧还原铂聚苯胺