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丙烷/甲烷在金属铁表面还原NO的研究

丙烷/甲烷在金属铁表面还原NO的研究

作者：陆哲惺东华大学

学位级别：硕士

能源与环境问题已成为当今世界各国所关注的重点问题，在我国煤炭作为主要一次能源仍占据能源消费的主导地位，燃煤过程中生成的氮氧化物（NOx）是大气的主要污染物之一，对人类的健康及生存环境造成巨大危害，严格控制燃煤过程中NO排... 详细信息

能源与环境问题已成为当今世界各国所关注的重点问题，在我国煤炭作为主要一次能源仍占据能源消费的主导地位，燃煤过程中生成的氮氧化物（NOx）是大气的主要污染物之一，对人类的健康及生存环境造成巨大危害，严格控制燃煤过程中NO排放已成为一项十分紧迫的任务，因此对NOx的控制技术进行研究具有重要的学术价值和现实的工程实践参考价值。本文在前期研究的基础上，在程序控温电加热水平陶瓷管反应器中对丙烷在金属铁丝卷作用下对NO的还原特性进行了实验研究，烟气中NO体积百分比约为0.05%，N2配平，反应温度为300-1100℃，对比了丙烷与甲烷作用下金属铁对NO的还原效果。在此基础上，进一步实验研究了水蒸气对丙烷与甲烷在铁表面还原NO的影响，并分析了不同条件下SO2的影响。同时采用工业废铁替代铁丝卷并考察了甲烷在其表面的脱硝效果。为深入研究有关反应机理，分别采用SEM、XRD和EDS对实验前后铁样品进行分析，并采用了原位红外表征手段对微观反应机理进行了初步研究，得到如下结论：（1）通过进行丙烷在金属铁表面脱硝的实验，结果表明丙烷能够在金属铁表面高效地还原NO，在N2气氛下，NO的还原效率随着反应温度的升高而不断升高，在温度超过900℃后能达到95%的脱硝效率，反应生成大量的CO,并且丙烷的用量对NO还原效率影响不大。丙烷能够被Fe2O3/Fe3O4所提供的晶格氧部分氧化脱氢生成丙烯，同时铁的氧化物被还原成为金属铁，保持金属铁持续还原NO的能力，随着一系列反应丙烷最终被氧化成CO2或CO。（2）丙烷作用下铁在模拟烟气氛围下还原NO的效率与反应段空气过量系数SR1密切相关，当SR11.0时，NO还原效率明显下降，此时丙烷被过量的氧气所消耗，无法有效地还原NO及氧化铁。烟气中的SO2对丙烷作用下金属铁脱硝效率的影响较小。（3）比较丙烷与甲烷在金属铁表面还原NO的性能，发现丙烷能够更好地在金属铁表面还原NO，相同条件下下丙烷在700-900℃温度范围内的脱硝效率显著高于甲烷，并且用量要小于甲烷;丙烷在反应中被晶格氧氧化脱氢生成丙烯，而丙烯属于不饱和烃，其化学键能比较低，容易破裂，因此能够以比CH4更高的活性在金属铁表面进行还原NO的反应。（4）实验研究了水蒸气对丙烷与甲烷在金属铁表面还原NO的影响，结果表明当烟气中加入水蒸气时会对金属铁进行氧化，形成Fe2O3、Fe3O4等氧化物，一定程度上影响了铁还原NO的能力，使得在600-900℃温度范围内与无水蒸气时相比，丙烷与甲烷对NO的还原效率显著降低。另一方面由于铁被氧化形成疏松多孔的结构，使NO能够向内部渗透与新鲜的铁反应，从而随着温度升高NO还原效率有所回升。（5）水蒸气存在时，不同的反应段过量空气系数条件下丙烷与甲烷作用下金属铁还原模拟烟气中NO的效率较无水蒸气工况下均有一定程度的增加，特别是在SR1>1时，有水蒸气工况下NO还原效率的提高非常显著。而在湿烟气氛围中加入SO2会使丙烷与甲烷在铁表面脱硝效率发生一定变化或使脱硝曲线平移。（6）采用工业废铁代替金属铁丝卷，实验结果显示甲烷能够高效地在工业废铁表面还原NO。在N2气氛中，在温度超过1050℃后工业废铁的脱硝效率与铁丝卷的差距很小，达到了95%以上。模拟烟气条件下，当过量空气系数SR1小于1时相同条件下工业废铁的脱硝效率要高于铁丝卷。烟气中的水蒸气以及SO2对甲烷在工业废铁表面的脱硝效率并没有起到抑制的作用。通过研究表明，以工业废铁代替金属铁丝卷脱硝有着可靠的可行性以及实际应用前景。（7）原位红外和程序升温脱附实验结果表明，氧化铁对NO的吸附能力远远高于金属铁，NO以不同的桥式硝酸盐与硝基的形式吸附于氧化铁表面，这些吸附物种的形成对进一步与还原剂发生选择性催化反应有着重要的作用。（8）在氧化铁催化甲烷与丙烷还原NO的微观反应过程中，NO首先以各种硝酸盐或硝基的形式吸附于氧化铁的表面，随后还原剂吸附于铁表面并与硝酸盐与硝基发生反应生成反应中间物种，在氧气存在的情况下，O2会参与碳氢还原剂与含氮吸附物种的竞争反应，促进反应并形成R-COO-、CH3COO-等更多活性中间物种，这些活性中间物种通过与NO不断的反应最终还原NO为N2。

关键词：丙烷甲烷 NO还原铁水蒸气工业废铁原位红外

湿烟气条件下丙烷在金属铁表面还原NO的特性

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应用基础与工程科学学报 2016年第6期24卷 1125-1134页

作者：苏亚欣陆哲惺周皞邓文义东华大学环境科学与工程学院上海201620

在N2气氛和模拟烟气气氛条件下,研究了水蒸气对丙烷在金属铁表面还原NO的影响.实验采用电加热的陶瓷管流动反应器进行,反应温度为3001 100℃.对反应后的铁样品的组分变化和表面微观结构变化进行了XRD和SEM分析.结果表明,水蒸气会使金属... 详细信息

在N2气氛和模拟烟气气氛条件下,研究了水蒸气对丙烷在金属铁表面还原NO的影响.实验采用电加热的陶瓷管流动反应器进行,反应温度为3001 100℃.对反应后的铁样品的组分变化和表面微观结构变化进行了XRD和SEM分析.结果表明,水蒸气会使金属铁氧化,生成氧化铁.在N2氛围中,600850℃时水蒸气降低了丙烷在金属铁表面还原NO的效率.温度进一步升高后,铁被氧化后表面微观结构变得疏松多孔,从而使得NO气体能够进入孔隙内部进行反应,此时水蒸气对NO还原效率的削弱作用逐渐消失.在模拟烟气条件下,水蒸气有利于提高NO还原效率,特别是在贫燃料条件下.湿烟气条件下SO2对丙烷在金属铁表面还原NO的影响很小.在相同条件下丙烷在金属铁表面还原NO的效率与甲烷进行了比较.结果表明以丙烷为燃料在金属铁表面还原NO,不仅效率相对较高,而且可以节省燃料的体积流量.在富燃料条件下,如SR1=0.9时,在900℃时水蒸气体积含量为7.0%条件下,丙烷在金属铁表面还原NO的效率比甲烷高14%,而丙烷的用量只有甲烷的1/3.

关键词： NO还原铁丙烷水蒸气 SO2

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丙烷在金属铁表面还原NO的实验研究

燃料化学学报 2014年第12期42卷 1470-1477页

作者：苏亚欣陆哲惺周皞窦逸峰邓文义东华大学环境科学与工程学院上海201620

在程序控温电加热水平陶瓷管反应器、N2气氛和模拟烟气气氛以及300～1100℃时，对丙烷在金属铁表面还原NO的特性进行了实验研究，并且与相同条件下甲烷在金属铁表面脱硝的效率进行了对比。结果表明，丙烷在金属铁表面能够高效地还原NO。... 详细信息

在程序控温电加热水平陶瓷管反应器、N2气氛和模拟烟气气氛以及300～1100℃时，对丙烷在金属铁表面还原NO的特性进行了实验研究，并且与相同条件下甲烷在金属铁表面脱硝的效率进行了对比。结果表明，丙烷在金属铁表面能够高效地还原NO。 N2气氛中在500～900℃，丙烷在金属铁表面的脱硝效率高于相同含量的甲烷脱硝效率，900℃以上丙烷在金属铁表面的脱硝效率超过95％，并且与甲烷的脱硝效率差别很小。模拟烟气条件下，当过量空气系数SR1小于1．0时，温度超过900℃后丙烷在金属铁表面还原NO的效率能够达到90％以上，且有、无燃尽的情况下，NO的还原率相差不大。在相同的条件下，丙烷在金属铁表面的脱硝效率高于相同条件下甲烷的脱硝效率。 SO2对丙烷在金属铁表面还原NO的效率影响很小，可以忽略。

关键词： NO还原丙烷铁甲烷

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乙烷在金属铁表面还原NO的实验研究

燃料化学学报 2015年第10期43卷 1273-1280页

作者：窦逸峰苏亚欣陆哲惺周皞邓文义东华大学环境科学与工程学院上海201620

温度300～1100℃时，由程序控温电加热水平陶瓷管反应器在N2气氛和模拟气氛下，对乙烷在金属铁表面还原NO的特性进行了实验研究。结果表明，乙烷在金属铁表面能够高效地还原NO。在N2气氛中，温度高于900℃时，乙烷在金属铁表面的脱硝效... 详细信息

温度300～1100℃时，由程序控温电加热水平陶瓷管反应器在N2气氛和模拟气氛下，对乙烷在金属铁表面还原NO的特性进行了实验研究。结果表明，乙烷在金属铁表面能够高效地还原NO。在N2气氛中，温度高于900℃时，乙烷在金属铁表面的脱硝效率超过95％。在模拟烟气条件下，当温度超过900℃，且过量空气系数小于1．0时，乙烷在金属铁表面还原NO的效率能够达到90％以上。相同条件下，乙烷在金属铁表面脱硝效率高于甲烷的脱硝效率。SO2对乙烷在金属铁表面还原NO的效率影响可以忽略。对反应后的铁样品的组分进行了XRD表征，在此基础上对反应机理进行了分析。结果表明，在模拟烟气条件下NO的还原通过乙烷的再燃脱硝和金属铁直接还原两个机理完成。金属铁直接还原NO时生成的氧化铁则被乙烷还原为金属铁，从而使得金属铁能够持续对NO进行直接还原。乙烷再燃还原NO的中间产物HCN被氧化铁氧化为N2，同时氧化铁也被HCN还原为金属铁。这一过程增强了NO的持续还原反应，同时避免了在燃尽时HCN二次氧化重新生成NO，从而保证了较高的NO还原效率。

关键词： NO还原乙烷铁

甲烷/丙烷在氧化铁表面还原NO的红外原位研究

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热科学与技术 2018年第4期17卷 337-344页

作者：陆哲惺周皞邓文义赵兵涛苏亚欣联实建筑工程(上海)有限公司上海200031 常州工程技术学院智能装备学院江苏常州213164 东华大学环境学院上海201620 上海理工大学能源与动力工程学院上海200093

利用漫反射红外傅里叶变换光谱仪（DRIFTS）对甲烷／丙烷在氧化铁表面还原NO的反应进行了原位研究，分析了不同气体在氧化铁表面的吸附特点以及在有O2条件下甲烷／丙烷还原NO的中间产物生成特性。结果表明，氧化铁对NO有着较好的吸附能... 详细信息

利用漫反射红外傅里叶变换光谱仪（DRIFTS）对甲烷／丙烷在氧化铁表面还原NO的反应进行了原位研究，分析了不同气体在氧化铁表面的吸附特点以及在有O2条件下甲烷／丙烷还原NO的中间产物生成特性。结果表明，氧化铁对NO有着较好的吸附能力，NO能够以不同桥式硝酸盐与硝基的形式吸附于氧化铁表面。这些吸附物种热稳定性各不相同，并且可能会被氧化铁中的晶格氧氧化产生新的吸附物种，对进一步与还原剂发生选择性催化反应有着重要的作用。甲烷与丙烷在氧化铁表面还原NO的微观反应机理通过一系列路径完成。还原剂吸附于氧化铁表面，与由NO吸附形成的含氮吸附物种相互反应，形成一系列碳氢中间产物，通过进一步反应还原NO；在氧气存在的情况下，O2会参与碳氢还原剂与含氮吸附物种的竞争反应，并形成R-COO^-、CH3COO^-等更多活性中间物种，这些活性中间物种通过与NO不断的反应最终还原NO为N2。

关键词：氮氧化物还原氧化铁甲烷漫反射红外光谱

水蒸气对甲烷在金属铁表面还原NO影响的实验研究

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水蒸气对甲烷在金属铁表面还原NO影响的实验研究

高等学校工程热物理第二十届全国学术会议

作者：周皞苏亚欣戚越舟陆哲惺钟方川东华大学环境科学与工程学院

在程序控温电加热水平陶瓷管反应器、N气氛和模拟烟气气氛及300100℃时,实验研究了水蒸气对甲烷在金属铁及其氧化物表面还原NO的影响。对反应后铁样品的组成进行了X光衍射(XRD)分析和扫描电子显微镜(SEM)检测。研究结果表明在N气氛中,... 详细信息

在程序控温电加热水平陶瓷管反应器、N气氛和模拟烟气气氛及300100℃时,实验研究了水蒸气对甲烷在金属铁及其氧化物表面还原NO的影响。对反应后铁样品的组成进行了X光衍射(XRD)分析和扫描电子显微镜(SEM)检测。研究结果表明在N气氛中,由于水蒸气在高温下对金属铁的竞争氧化作用,对金属铁还原NO有所抑制,且2.5%水蒸气在不同温度范围内对脱硝效率影响不同;在通入0.4%甲烷的N气氛中,水蒸汽同样对脱硝有轻微的抑制作用,随着水蒸气含量的增加,抑制作用有所增强;在通入甲烷的模拟烟气氛围中,在富燃料和富氧条件下,加入7%水蒸气不仅没有产生催化剂中毒现象,反而对脱硝有一定促进作用,在1000100℃富氧条件下脱硝促进作用更为显著。在模拟烟气条件下,当反应段过量空气系数SR=0.7和燃尽段过量空气系数SR=1.2时,在1050℃时7%水蒸气和无水蒸气条件下脱硝效率分别为96.7%和90.6%。

关键词： NO还原甲烷铁氧化铁水蒸气

来源： cnki会议评论

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cnki会议

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深海环境噪声监测技术发展现状与展望

地球科学 2024年第6期49卷 2120-2130页

作者：陆哲哲朱心科杜新光李家彪自然资源部第二海洋研究所海底科学实验室浙江杭州310012 深海技术科学太湖实验室江苏无锡214028

以往关于人类活动对海洋生态系统产生的影响讨论主要聚焦于污染物的排放、过度二氧化碳的排放及过度开发等,然而人为噪声也是海洋生态系统的重要压力源之一.人为噪声的频率范围与海洋动物发出和感知的声音频率范围存在高度重合,因此人... 详细信息

以往关于人类活动对海洋生态系统产生的影响讨论主要聚焦于污染物的排放、过度二氧化碳的排放及过度开发等,然而人为噪声也是海洋生态系统的重要压力源之一.人为噪声的频率范围与海洋动物发出和感知的声音频率范围存在高度重合,因此人为噪声的增加会影响海洋动物的行为、生理甚至生存.鉴于海洋声景的快速变化,迫切需要发展深海环境噪声监测技术,评估人为噪声对深海生态系统的影响,从而针对性地减轻人类对海洋声景的影响,服务于构建健康的海洋.本文立足国内外研究形势,回顾人类活动影响下的海洋声景及深海噪声监测技术的发展情况,介绍多个致力于海洋噪声监测和研究的国际大计划,并呼吁相关机构及部门增强对海洋声景的关注,鼓励先进技术的研发,并制定相应的管理框架.

关键词：海洋声景海洋生态系统人为噪声噪声监测技术深海噪声污染

城镇化、空间规划与城乡关系的再生产:一个郊区农村的案例研究

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社会 2024年第2期44卷 98-124页

作者：陆兵哲北京大学社会学系

空间规划远非一项纯粹科学主义的技术实践。已有研究沿着科层组织关系和“国家—社会”关系的理论视角揭示了空间规划在中国社会中的复杂性,然而对城乡关系的忽视使既有的研究路径难以解释空间规划在中国快速城镇化中的独特社会意涵。... 详细信息

空间规划远非一项纯粹科学主义的技术实践。已有研究沿着科层组织关系和“国家—社会”关系的理论视角揭示了空间规划在中国社会中的复杂性,然而对城乡关系的忽视使既有的研究路径难以解释空间规划在中国快速城镇化中的独特社会意涵。本文以一个规划变迁中的郊区农村为案例,发现在城镇化推进过程所形塑的城乡关系下,空间规划衍生出农村社会空间的隐性基础设施化、规划行动过程对城乡管理制度的超越、规划确定性的城乡不对称分布等社会机制。这些机制是空间规划这一专业化实践的不同性质在特定城乡结构情境下的产物,它使面临规划的农村在利益博弈或基层抗争之外,倾向于寻求一种机会主义的适应策略。最终,空间规划与城乡关系实现了相互再生产,成为地方城镇化实践链条的一部分。

关键词：空间规划城乡关系城市规划城镇化

主动防范风险护理程序应用于重症肺炎患儿的效果观察

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当代医药论丛 2024年第6期22卷 184-186页

作者：陆惺芳无锡市儿童医院一站式服务中心江苏无锡210400

目的:探究主动防范风险护理程序应用于重症肺炎患儿的临床效果。方法:选取2020年3月至2022年2月无锡市儿童医院收治的重症肺炎患儿86例,随机分为两组,各43例。对照组给予常规干预,观察组在对照组基础上应用主动防范风险护理程序。结果:... 详细信息

目的:探究主动防范风险护理程序应用于重症肺炎患儿的临床效果。方法:选取2020年3月至2022年2月无锡市儿童医院收治的重症肺炎患儿86例,随机分为两组,各43例。对照组给予常规干预,观察组在对照组基础上应用主动防范风险护理程序。结果:观察组干预后护理安全评分高于对照组,症状持续时间短于对照组,意外风险事件发生率和投诉率均低于对照组(P<0.05)。结论:主动防范风险护理程序应用于重症肺炎患儿的效果显著,值得推广。

关键词：主动防范风险护理程序小儿重症肺炎护理安全