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HO_(2)非均相摄取系数的测量与参数化

化学进展 2021年第7期33卷 1175-1187页

作者：宋欢邹琦陆克定北京大学环境科学与工程学院北京100871

HO_(2)自由基与环境大气气溶胶的非均相反应是HO_(2)自由基的重要汇之一,对大气氧化能力有重要影响,对大气颗粒物的物化性质等进一步产生影响。HO_(2)的非均相反应过程的定量描述对不同地区大气氧化性与臭氧生成能力等问题的探求具有重... 详细信息

HO_(2)自由基与环境大气气溶胶的非均相反应是HO_(2)自由基的重要汇之一,对大气氧化能力有重要影响,对大气颗粒物的物化性质等进一步产生影响。HO_(2)的非均相反应过程的定量描述对不同地区大气氧化性与臭氧生成能力等问题的探求具有重要意义。目前不同研究小组测量的摄取系数可相差3到5个数量级,深入探究不同条件下不同种类气溶胶对HO_(2)自由基的非均相摄取机制,对摄取机制进行参数化表达,并准确测量摄取系数是量化其环境影响的关键。本文深入介绍了HO_(2)非均相摄取的原理与参数化表达,总结了已有的研究结果与进展,对不同的影响因素进行总结分析,并对此领域未来的发展方向提出建议与展望。

关键词： HO_(2) 自由基非均相反应气溶胶大气氧化性

对流层大气NO_3与N_2O_5的实地测量

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化学进展 2015年第7期27卷 963-976页

作者：王海潮陈军陆克定北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100871 上海理工大学能源与动力工程学院上海市动力工程多相流动与传热重点实验室上海200093

大气硝基(NO3)自由基和五氧化二氮(N2O5)是对流层大气化学反应的核心物种,对于理解大气氧化性、二次有机气溶胶生成、活性卤素化学和全球硫素循环等对流层大气化学研究的关键问题具有重要意义。大气NO3自由基和N2O反应活性高、大气寿命... 详细信息

大气硝基(NO3)自由基和五氧化二氮(N2O5)是对流层大气化学反应的核心物种,对于理解大气氧化性、二次有机气溶胶生成、活性卤素化学和全球硫素循环等对流层大气化学研究的关键问题具有重要意义。大气NO3自由基和N2O反应活性高、大气寿命短、浓度低,其定量分析非常具有挑战性。本文总结了大气NO3自由基与N2O5的实地测量方法,并对差分光学吸收光谱(DOAS)、腔衰荡光谱(CRDS)、腔增强光谱(CEAS)、激光诱导荧光光谱(LIF)、电子顺磁共振谱(MIESR)和化学离子化质谱(CIMS)等六类技术方法的准确度、精确度、时间分辨率、测量干扰、标定方法和系统稳定性等方面进行了系统比较。综合分析认为吸收光谱法是对流层NO3自由基与N2O5测量技术的发展方向,其中近期发展起来的腔技术(CRDS和CEAS)显示出较好的应用潜力。但是我国实际大气环境中普遍存在高浓度的颗粒物污染,如何在高颗粒物条件下实现NO3自由基与N2O5的精密准确测量具有挑战性。本文进一步归纳了NO3自由基与N2O5在城市、森林、自由大气和海洋海岸等典型大气环境条件下的浓度水平和主要科学发现,探讨了一些亟待解决的问题和可能的重点研究方向。

关键词：大气硝基自由基五氧化二氮实地测量测量技术化学机理

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中国环境大气甲醛观测研究综述

北京大学学报（自然科学版） 2023年第2期59卷 331-343页

作者：刘跃辉王红丽陆克定国家环境保护大气臭氧污染防治重点实验室北京大学环境科学与工程学院北京100871 国家环境保护城市大气复合污染成因与防治重点实验室上海市环境科学研究院上海200233 复旦大学环境科学与工程系上海200438

综述中国环境大气甲醛观测研究的现状,就大气甲醛浓度水平、甲醛一次来源和二次来源的相对贡献以及人为源甲醛排放清单等方面进行讨论。在此基础上,指出现有研究的一些局限,并对今后的甲醛观测研究提出针对性的建议。

关键词：甲醛浓度水平一次来源二次来源排放清单

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对流层大气过氧自由基实地测量的技术进展及其在化学机理研究中的应用

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化学进展 2014年第4期26卷 682-694页

作者：李晓倩陆克定魏永杰唐孝炎中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室北京100012 北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100871

大气过氧自由基化学是对流层大气化学的重要组成部分,对于理解大气氧化性、光化学臭氧和二次有机气溶胶生成等核心科学问题具有重要意义。基于实地测量,准确掌握大气过氧自由基的浓度水平、进行相关化学行为分析以及实测结果模拟分析一... 详细信息

大气过氧自由基化学是对流层大气化学的重要组成部分,对于理解大气氧化性、光化学臭氧和二次有机气溶胶生成等核心科学问题具有重要意义。基于实地测量,准确掌握大气过氧自由基的浓度水平、进行相关化学行为分析以及实测结果模拟分析一直是大气过氧自由基化学研究的重点和难点。本文总结了大气过氧自由基实地测量的技术方法,回顾了涉及大气过氧自由基的大型实地观测实验,分析了已有观测实验中大气过氧自由基的浓度水平和差异,归纳了实地测量数据在化学机理研究中的应用,讨论了模拟分析实地测量结果中的主要科学发现。最后,提出该领域中尚存在的问题及可能的重点研究方向。

关键词：大气过氧自由基实地测量测量技术化学机理

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HO_x自由基的实地测量及其化学机制解析

化学进展 2010年第2期22卷 500-514页

作者：陆克定张远航北京大学环境科学与工程学院北京100871

HOx大气化学机制的研究对于理解全球气候的变化和区域空气污染的控制具有重要意义。在现阶段,推进这项研究的关键环节之一就是开展包括HOx直接测量的综合性野外观测。由于HOx化学寿命很短、浓度极低,使其测量成为迄今为止大气化学领域... 详细信息

HOx大气化学机制的研究对于理解全球气候的变化和区域空气污染的控制具有重要意义。在现阶段,推进这项研究的关键环节之一就是开展包括HOx直接测量的综合性野外观测。由于HOx化学寿命很短、浓度极低,使其测量成为迄今为止大气化学领域最富挑战性的工作之一。本文综述了目前能够直接测量HOx浓度的技术方法,总结了历次野外观测中测量到的浓度水平,阐述了当前大气HOx化学机制的概念框架和历次观测对于它的贡献,评述了此项研究中尚待解决的关键问题。另外,还综述了HOx大气化学机制在我国的研究进展,指出了一些可能的重点研究方向。

关键词： HOx 测量技术外场观测大气化学大气氧化性闭合实验

2021年春季昆明市臭氧污染来源解析相关研究

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环境科学学报 2023年第8期43卷 202-213页

作者：郭鹏曾立民陆克定北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室国家环境保护大气臭氧污染防治重点实验室北京100871

于2021年4月15日-5月20日对昆明市大气挥发性有机物(VOCs)进行了监测,根据结果对昆明市VOCs的组成、日变化特征、臭氧生成潜势(OFP)和相对臭氧影响(ROI)进行了研究,并利用PMF模型对昆明市VOCs进行了来源解析.结果表明,昆明市大气VOCs平... 详细信息

于2021年4月15日-5月20日对昆明市大气挥发性有机物(VOCs)进行了监测,根据结果对昆明市VOCs的组成、日变化特征、臭氧生成潜势(OFP)和相对臭氧影响(ROI)进行了研究,并利用PMF模型对昆明市VOCs进行了来源解析.结果表明,昆明市大气VOCs平均体积分数为(14.19±7.09)×10^(-9),OVOCs占比最大达到32.21%.TVOCs日变化规律显著,呈早上高、下午低的变化规律;OVOCs日变化规律与O3较为相似,呈中午高、早晚低的特点.去除醛、酮化合物后,ROI和OFP的计算结果均表明烯烃对昆明市臭氧生成的贡献最大;OFP结果表明单物种乙烯(17.01%)对臭氧生成贡献最大,而ROI结果表明异戊二烯(19.31%)对臭氧生成贡献最大.通过特征比值法发现昆明市正丁烷、异丁烷主要来自液化石油气.T/B的特定比值表明芳香烃的来源以燃烧源为主.通过PMF模型解析出6种VOCs来源,依次为二次生成源(37.90%)、生物质燃烧源(21.20%)、溶剂使用源(14.86%)、机动车尾气源(10.74%)、工业排放源(7.67%)和天然源(7.63%).

关键词：昆明市挥发性有机物(VOCs) 日变化规律臭氧生成潜势(OFP) 相对臭氧影响(ROI) PMF源解析

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大气烷基硝酸酯的实地测量

化学学报 2024年第3期82卷 323-335页

作者：李春萌毕哲王海潮陆克定中国计量科学研究院环境计量中心中山大学大气科学学院北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室国家环境保护大气臭氧污染防治重点实验室

烷基硝酸酯(ANs)是对流层大气中重要的污染物,其收支过程对大气氮、碳的分布,光化学循环以及二次有机气溶胶生成等具有重要影响.大气ANs种类繁多,浓度低且化学性质活泼,因此ANs的准确测量是大气监测领域的巨大挑战.概述了大气ANs化学机... 详细信息

烷基硝酸酯(ANs)是对流层大气中重要的污染物,其收支过程对大气氮、碳的分布,光化学循环以及二次有机气溶胶生成等具有重要影响.大气ANs种类繁多,浓度低且化学性质活泼,因此ANs的准确测量是大气监测领域的巨大挑战.概述了大气ANs化学机理,系统梳理并总结了ANs单物种和总量的实地测量技术进展,主要包括气相色谱电子捕获技术、质谱技术、荧光光谱技术和吸收光谱技术.研究表明吸收光谱技术具有结构简单易维护的特征,是具有较大发展潜力的ANs总量测量方法,质谱技术在ANs分物种测量方面具有其独特优势,但物种化的标准源和标定技术是亟待突破的关键瓶颈.最后,系统归纳了不同环境类型的ANs浓度分布特征,并对ANs化学研究难点和发展趋势进行展望.

关键词：烷基硝酸酯化学机理单物种测量总量测量实地测量

我国NO_x污染状况与环境效应及综合控制策略

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北京大学学报（自然科学版） 2008年第2期44卷 323-330页

作者：周维王雪松张远航苏杭陆克定北京大学环境科学与工程学院北京100871

分析了我国当前NOx相关污染问题现状,包括由NOx排放造成的臭氧、酸沉降、颗粒物等相关环境问题;讨论了我国NOx相关环境空气质量标准存在的问题;最后针对NOx及相关污染问题,提出了多目标综合控制和管理的建议:执行O3标准,建立区域光化学... 详细信息

分析了我国当前NOx相关污染问题现状,包括由NOx排放造成的臭氧、酸沉降、颗粒物等相关环境问题;讨论了我国NOx相关环境空气质量标准存在的问题;最后针对NOx及相关污染问题,提出了多目标综合控制和管理的建议:执行O3标准,建立区域光化学烟雾评价监测网络;开展城市地区空气质量模拟和控制;加强电厂和机动车尾气NOx的控制;针对NOx相关污染问题开展深入的科学研究。

关键词： NOx NO2 空气质量标准控制

基于化学发光–光解转化法的大气氮氧化物精确测量原理与数值修正

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北京大学学报（自然科学版） 2023年第6期59卷 991-1002页

作者：李泫陈仕意陆克定曾立民张远航北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室国家环境保护大气臭氧污染防治重点实验室北京100871

2017年夏季和冬季,将两台自主研发的蓝光光解转化–化学发光法(BLC-PCL)NOx分析仪与传统的钼转化法(MCL)NOx分析仪(Thermo 42i-TL)进行同期性能对比实验,详细阐述两种方法实现大气氮氧化物精确测量的原理,并重点讨论PCL法测量结果的光... 详细信息

2017年夏季和冬季,将两台自主研发的蓝光光解转化–化学发光法(BLC-PCL)NOx分析仪与传统的钼转化法(MCL)NOx分析仪(Thermo 42i-TL)进行同期性能对比实验,详细阐述两种方法实现大气氮氧化物精确测量的原理,并重点讨论PCL法测量结果的光化学零点、水汽和光化学干扰的数值修正方法。数据显示,两种方法对NO的测量性能稳定(R2=0.994,斜率为0.98),MCL法对NO2的测量比PCL法偏高25%~30%。干扰的修正结果表明,观测期间水汽干扰可造成NOx信号被低估0.2%~13.2%;光化学干扰可导致NO信号被低估0~13.3%,还可导致NO2信号被高估0~8.8%。以上结果表明,在NOx的常规监测与数据处理中,对上述干扰的修正非常必要,为降低干扰,需要谨慎地设计光解转化效率、管路停留时间以及管路湿度控制等相关参数。

关键词：大气氮氧化物化学发光法精确测量数值修正

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