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共掺杂及介孔硅负载NaAIH4储氢性能研究

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共掺杂及介孔硅负载NaAIH4储氢性能研究

作者：闫霞艳中国工程物理研究院

学位级别：硕士

作为一种新型储氢体系,铝氢类配位氢化物储氢材料由于其高的质量储氢密度和体积储氢密度吸引了人们广泛的研究兴趣。动力学性能差及可逆条件苛刻是限制该类储氢材料广泛应用的最大“瓶颈”。本文以NaAlH4为研究对象,采用共掺杂多孔材料... 详细信息

作为一种新型储氢体系,铝氢类配位氢化物储氢材料由于其高的质量储氢密度和体积储氢密度吸引了人们广泛的研究兴趣。动力学性能差及可逆条件苛刻是限制该类储氢材料广泛应用的最大“瓶颈”。本文以NaAlH4为研究对象,采用共掺杂多孔材料(活性炭AC,介孔硅SBA-15)和TiF3以及介孔硅负载NaAlH4两种方法改善体系的储氢性能,分别研究了NaAlH4+TiF3+AC和NaAlH4/SBA-15两种复合储氢材料的吸放氢动力学性能以及循环稳定性能。采用高能球磨法制备了多孔材料和TiF3共掺杂NaAlH4复合储氢材料。通过对NaAlH4+TiF3+AC和NaAlH4+TiF3+SBA-15的放氢动力学以及循环稳定性能对比得知,共掺杂AC后样品的储氢性能更为优良。共掺杂AC后样品的前两步放氢起始温度为126℃和175℃,与共掺杂SBA-15相比,分别降低了24℃和15℃;且样品在4次循环中显示有良好的循环稳定性,在160℃和真空下放氢240min,可逆储氢量达4.8wt%。结合再氢化动力学性能以及XRD、SEM分析得知,共掺杂AC抑制了球磨及循环过程中NaAlH4的分解以及颗粒的长大,提高了有效储氢量,从而改善了NaAlH4+TiF3放氢性能以及循环稳定性能。进一步系统研究了NaAlH4+3mol%TiF3+10wt%AC复合储氢材料的放氢性能、再氢化性能以及CO毒化性能。研究结果表明：TiF3和AC对NaAlH4放氢-再氢化过程具有协同催化作用,样品在50℃下即可开始放氢,AC掺杂量为20wt%时,样品在130℃和9MPa下吸氢200min即可完成理论吸氢量的84%;掺杂AC一方面能够有效使含Ti相均匀分布在NaAlH4表面,从而改善了样品的放氢性能,另一方面能够抑制再氢化过程中颗粒的团聚,加快了NaH、Al等的迁移过程,从而显著改善了样品的再氢化性能。此外,对NaAlH4+TiF3+AC样品进行1%CO-H2毒化研究表明：随着循环的进行,样品吸放氢动力学降低,有效储氢量也逐渐降低,CO毒化程度加深。采用高温熔融法制备了介孔硅SBA-15负载NaAlH4储氢材料。研究结果表明：在不添加催化剂的情况下,NaAlH4/SBA-15可在160℃和真空下放氢,且在9MPa和130℃下实现了NaAlH4的放氢后再氢化反应;采用不同成分配比的NaAlH4负载于SBA-15上在160℃下测试其放氢动力学性能结果表明,质量分数从30%增加至70%,NaAlH4的放氢量先增加后减少,当质量分数为50%时,NaAlH4的放氢量达最大;NaAlH4/SBA-15的吸放氢动力学性能在吸放氢循环过程中后基本保持不变,显示出良好的可逆吸放氢稳定性。

关键词：储氢材料 NaAlH4 动力学性能循环性能

电化学溶出法尺寸可控合成铜基氧还原反应催化剂:从纳米粒子到原子团簇和单原子

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Science China Materials 2023年第4期66卷 1427-1434页

作者：李瑞徐劲松赵庆凯闫霞艳把静文宋雅琪曾荣光潘启发唐涛罗文华 Institute of Materials China Academy of Engineering PhysicsJiangyou 621907China Science and Technology on Surface Physics and Chemistry Laboratory Jiangyou 621908China

从纳米尺度到亚纳米尺度甚至到原子尺度的非贵金属粒子的尺寸可控合成对阐明金属催化剂对氧还原反应催化的尺寸效应有重要意义.本文中,我们提出了一种电化学溶出策略,用于在硫掺杂的还原氧化石墨烯上自上而下制备铜纳米粒子、原子簇及... 详细信息

从纳米尺度到亚纳米尺度甚至到原子尺度的非贵金属粒子的尺寸可控合成对阐明金属催化剂对氧还原反应催化的尺寸效应有重要意义.本文中,我们提出了一种电化学溶出策略,用于在硫掺杂的还原氧化石墨烯上自上而下制备铜纳米粒子、原子簇及单原子.在该方法中,首先电沉积获得铜纳米粒子(约8 nm),而后使用溶出伏安法,通过调控终止电位可控地将铜纳米粒子尺寸降低至原子簇尺度(约2 nm)和单原子尺度(<1 nm).对活性铜物种尺寸的有效调控使我们可以方便地从多尺度研究铜催化氧还原反应中的尺寸效应.结果表明,单原子铜表现出良好的氧还原反应催化性能,其半波电位为0.86 V,电子转移数为3.98,并具有长期稳定性,远优于其他大尺寸铜颗粒.这些研究结果为自上而下制备特定尺寸金属离子提供了新途径,将有利于尺寸可控氧还原电催化剂的未来设计.

关键词：单原子溶出伏安法原子簇氧还原反应原子团簇铜纳米粒子原子尺度还原氧化石墨烯

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硼氢化物吸放氢性能的研究进展

材料导报 2011年第9期25卷 130-133页

作者：闫霞艳桑革朱新亮表面物理与化学重点实验室绵阳621907

吸放氢热/动力学差及可逆条件苛刻是限制硼氢化物MBH4(M=Li,Na)储氢材料广泛应用的最大"瓶颈"。从价键特征以及吸放氢后相变化两个本质原因出发,分析总结了近年来硼氢化物储能材料的研究进展,重点阐述了反应物失稳法及纳米结构调制对其... 详细信息

吸放氢热/动力学差及可逆条件苛刻是限制硼氢化物MBH4(M=Li,Na)储氢材料广泛应用的最大"瓶颈"。从价键特征以及吸放氢后相变化两个本质原因出发,分析总结了近年来硼氢化物储能材料的研究进展,重点阐述了反应物失稳法及纳米结构调制对其吸放氢性能的改善,并根据目前面临的主要问题提出了可能的发展趋势。

关键词：硼氢化锂硼氢化钠储氢材料

Ti-SBA-15的直接嫁接法制备、表征及其形成机理

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稀有金属材料与工程 2012年第S2期41卷 421-425页

作者：熊仁金桑革闫霞艳张光辉徐钦英中国工程物理研究院表面物理与化学重点实验室四川绵阳621907

分别以钛酸四丁酯及SBA-15为钛源和载体,采用直接嫁接法制备不同负载量的Ti-SBA-15复合材料,并采用XRD、FT-IR、BES、HRTEM、N2吸脱附及XPS分析其微结构。结果表明:制备的Ti-SBA-15具有高的比表面积(452～617m2/g)均匀的孔径分布(7.3～7... 详细信息

分别以钛酸四丁酯及SBA-15为钛源和载体,采用直接嫁接法制备不同负载量的Ti-SBA-15复合材料,并采用XRD、FT-IR、BES、HRTEM、N2吸脱附及XPS分析其微结构。结果表明:制备的Ti-SBA-15具有高的比表面积(452～617m2/g)均匀的孔径分布(7.3～7.8nm)及大的孔容(0.79～1.05cm3/g),且嫁接的TiO2颗粒呈椭圆形,长粒径约为6～8nm,而短粒径仅为4nm,且具有高分散性。同时,探讨了Ti-SBA-15的形成机理,其制备过程包括:(a)钛前驱体的高度分散,(b)钛前驱体在硅羟基上的嫁接,(c)焙烧形成Si-O-Ti键,从而实现SBA-15上Ti的嫁接。

关键词：直接嫁接法 TiO2 SBA-15 介孔材料

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『铁笔』刻帖传佳作,朗朗阅读诵浩然

我国新型农村合作经济组织发展情况及策略研究

北京纪事 2024年第5期 59-61页

作者：闫霞北京石刻艺术博物馆中国博物馆协会

"天地有正气,杂然赋流形.下则为河岳,上则为日星.于人曰浩然,沛乎塞苍冥……"穿行在北京石刻艺术博物馆碑林,忽然听到不远处传来一阵朗朗的读书声.

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粮油与饲料科技 2024年第2期 115-117页

作者：闫霞山东省平邑县铜石镇人民政府

我国农村新型合作经济组织在不断发展壮大的同时，也存在着一些问题，如管理制度不完善、资源配置不均衡、信用体系不健全等。针对这些问题，可以采取一系列策略，如加强企业内部治理、完善社会诚信体系、促进要素资源优化配置等。这些... 详细信息

我国农村新型合作经济组织在不断发展壮大的同时，也存在着一些问题，如管理制度不完善、资源配置不均衡、信用体系不健全等。针对这些问题，可以采取一系列策略，如加强企业内部治理、完善社会诚信体系、促进要素资源优化配置等。这些策略不仅能够提高农村组织的管理水平、改善农村经济状况，还能推动新型农村合作经济组织的健康成长。

关键词：新型农村合作经济组织产业融合发展模式

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两方龙纹石栏板的历史钩沉

鄂尔多斯盆地东缘韩城区块煤层气高产井地质主控因素

北京纪事 2024年第2期 20-21页

作者：闫霞

龙是中华民族的图腾,五爪龙专为帝王所用,是皇权的重要象征.北京石刻艺术博物馆展厅内,陈列着两方精美的青白石菱形石栏板,材质精良,洁白细腻,莹润如玉.左侧栏板雕刻行龙,线条卷曲自如,龙鳞刻画细致,显露出凌然不可侵犯的昂扬气势.

关键词：

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天然气工业 2024年第3期44卷 64-71页

作者：熊先钺季亮张正朝闫霞伊伟杨宏涛邢雪杰刘清中石油煤层气有限责任公司中联煤层气国家工程研究中心有限责任公司

鄂尔多斯盆地东缘韩城区块煤层气资源丰富,受构造地质条件影响,不同构造分区的煤层气单井产能差异较大。为明确该区块煤层气高产井地质主控因素,基于构造、煤储层特征及煤层气富集控制因素,结合气田生产数据,对煤层气高产井的地质主控... 详细信息

鄂尔多斯盆地东缘韩城区块煤层气资源丰富,受构造地质条件影响,不同构造分区的煤层气单井产能差异较大。为明确该区块煤层气高产井地质主控因素,基于构造、煤储层特征及煤层气富集控制因素,结合气田生产数据,对煤层气高产井的地质主控因素进行了剖析。研究结果表明:(1)煤层气井产能受“构造条件、水动力条件、煤体结构”三大因素控制,其中构造条件控制煤层气富集成藏,水动力条件影响煤层气保存,煤体结构影响煤储层渗透率;(2)区块内的煤层气高产井主要分布于次级构造发育区,地层水矿化度介于(2~11)×10^(3)mg/L,原生—碎裂煤平均厚度为4.4m,单井日产气量大于1000m^(3);(3)小断层或者微构造改善了煤储层的渗透性,尤其是次级构造高部位产生的裂隙,有利于煤层气解吸渗流,有利于煤层气高产;(4)在构造活动较剧烈的条件下,大断层附近易于形成煤层气逸散通道,不利于煤层气的保存。结论认为,鄂尔多斯盆地东缘韩城区块构造运动不但造就了各种构造形态,而且使煤体结构发生了变化,不同构造形态下的水动力条件也不同,因此构造运动对韩城区块煤层气井高产起到了极为重要的控制作用;该研究成果对韩城区块的煤层气开发调整具有一定的指导意义,对地质条件类似的煤层气区块具有借鉴意义。

关键词：鄂尔多斯盆地韩城区块煤层气高产井构造条件富集规律地质主控因素

活性炭和TiF_3共掺杂对NaAlH_4放氢-再氢化性能的影响

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材料导报 2013年第14期27卷 49-52页

作者：闫霞艳桑革熊仁金朱新亮雷强华表面物理与化学重点实验室绵阳621907

采用高能球磨法制备了活性炭(AC)和TiF3共掺杂NaAlH4复合储氢材料,研究了TiF3和AC共掺杂NaAlH4后复合材料的吸/放氢性能。结果表明:共掺杂10%(质量分数)AC和3%(摩尔分数)TiF3明显降低了NaAlH4前两步放氢温度,且较单一掺杂而言,共掺杂AC... 详细信息

采用高能球磨法制备了活性炭(AC)和TiF3共掺杂NaAlH4复合储氢材料,研究了TiF3和AC共掺杂NaAlH4后复合材料的吸/放氢性能。结果表明:共掺杂10%(质量分数)AC和3%(摩尔分数)TiF3明显降低了NaAlH4前两步放氢温度,且较单一掺杂而言,共掺杂AC和TiF3更有利于NaAlH4放氢温度的降低;160℃下NaAlH4+TiF3+AC样品在170 min内放氢5.0%(质量分数),完成理论放氢量的93%;4次吸放氢循环后NaAlH4+TiF3+AC依然具有良好的循环稳定性,在160℃、真空下起始放氢以及130℃、9 MPa起始吸氢条件下,NaAlH4可逆储氢量可达4.8%(质量分数)。

关键词： NaAlH4 动力学球磨法储氢材料