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可控构建Co_(3)S_(4)@CoMoS核@壳材料用于氢溢流促进的高效加氢脱硫

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第2期57卷 154-170页

作者：鲍文静冯超马书妍闫登伟张聪岳长乐王崇泽郭海玲王继乾孙道峰柳云骐卢玉坤中国石油大学(华东)化学化工学院重质油加工国家重点实验室山东青岛266580 中国石油大学(华东)材料科学与工程学院重质油加工国家重点实验室山东青岛266580 中国科学院青岛生物能源与生物过程技术研究所生物燃料重点实验室山东青岛266101

过去几十年,通过催化加氢脱硫(HDS)实现超清洁油品的生产一直是石油炼制领域的研究重点.然而,常规的HDS催化剂因金属负载量较低及金属与载体之间的强相互作用,导致其对4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)类大分子的脱除效率较低.这类大分... 详细信息

过去几十年,通过催化加氢脱硫(HDS)实现超清洁油品的生产一直是石油炼制领域的研究重点.然而,常规的HDS催化剂因金属负载量较低及金属与载体之间的强相互作用,导致其对4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)类大分子的脱除效率较低.这类大分子反应物由于具有较大的空间位阻,使得其在催化剂表面活性位点上的吸附和反应更为困难,往往通过氢化反应进行脱硫反应.因此,为实现有效的脱硫反应,必须发展能高效解离和活化氢物种的催化剂.此外,通过氢化反应高效地脱除4,6-DMDBT通常需要在高温高压等苛刻条件下进行,这要求催化剂具备更高的活性、选择性和稳定性.为解决上述问题,本文通过奥斯瓦尔德熟化法制备了一种由多孔CoMoS外壳和Co_(3)S_(4)内核构成的Co_(3)S_(4)@CoMoS核@壳材料,并用于4,6-DMDBT类大分子的脱除.同时,通过原位表征和理论计算研究了该催化材料在HDS反应中的构效关系.SEM结果显示,制得的Co_(3)S_(4)@CoMoS空心球外表面粗糙,由许多小纳米颗粒组成.TEM图像直观地显示了Co_(3)S_(4)@CoMoS催化剂的结构,其外壳和间隙厚度分别为80和100 nm,高度多孔的球体使核@壳材料能够提供较短的氢溢流距离,从而构建了一种高效的HDS纳米反应器.EDX结果显示Co,Mo和S元素在Co_(3)S_(4)@CoMoS催化剂上均匀分布.其中,Mo金属仅存在于纳米球的外壳上;除外层的CoMoS相外,Co元素还形成了一个由Co-S物种组成的独立核心.结合XRD结果可以确定,该催化剂是由Co促进的MoS_(2)外壳和Co_(3)S_(4)内核组成的Co_(3)S_(4)@CoMoS核@壳材料.电镜图像和氮气吸脱附等结果表明,Co_(3)S_(4)@CoMoS纳米球的外壳由(Co)MoS_(2)纳米片交错卷曲组装而成,壳层含有丰富的活性位点和发达的孔道结构,为反应物提供了充足的吸附位点.Co金属的掺杂增加了MoS_(2)晶体的无序度,使得MoS_(2)纳米片上形成了大量的不饱和硫空位.钴原子锚定在MoS_(2)边缘还可以抑制MoS_(2)纳米片的团聚,使得Co_(3)S_(4)@CoMoS催化剂上的层状MoS_(2)长度较短且堆叠层数较低,有利于活性位点的充分暴露.H_(2)-程序升温脱附和WO_(3)变色实验结果证实了Co_(3)S_(4)@CoMoS结构中的氢溢流效应.HDS实验结果表明,仅使用30 mg Co_(3)S_(4)@CoMoS催化剂就能够实现99.2%的二苯并噻吩转化率和94.9%的4,6-DMDBT转化率.推测在HDS反应中,含硫大分子锚定在CoMoS外壳的硫空位上,而内核Co_(3)S_(4)相能够引发氢溢流效应,并将活性氢物种传递给CoMoS相,用于吸附和脱除含硫反应物,从而在HDS反应中使CoMoS和Co_(3)S_(4)两相起到协同作用,进而实现针对4,6-DMDBT类大分子的深度加氢脱硫.同时,反应过程中小分子H_(2)则可以自由地通过壳体扩散到内核的Co_(3)S_(4)相上,被解离成溢流氢物种后又传递给外层壳体,使得硫空位在HDS中不断地形成和再生.此外,核@壳球体内部连续的介孔通道缩短了溢流氢物种的迁移距离,提高了活性物种的利用率.致密的壳体使催化剂在多次循环反应中保留了核@壳结构,提高了催化剂的使用寿命.理论计算结果表明,CoMoS相和Co_(3)S_(4)相间的强电荷转移增加了CoMoS相中硫原子的电子云密度,有利于反应物在活性物种上的吸附.此外,得益于Co_(3)S_(4)相的氢溢流效应,在CoMoS/Co_(3)S_(4)双相结构上的氢解离能远低于单相结构,这使得H2分子能够在核@壳催化剂上被快速活化,以促进反应物分子的下一步脱硫进程.综上所述,本文制备的多组分Co_(3)S_(4)@CoMoS核@壳催化剂表现出较好的加氢脱硫性能.文章还提出了活性相结构与催化活性及反应路径选择性之间的作用机制,为进一步开发高效非负载加氢脱硫催化剂提供了新思路.

关键词：加氢脱硫氢溢流效应核@壳结构 CoMoS活性相双活性相协同

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让语文要素精准落地的几点思考

小学生(上旬刊) 2024年第5期 28-30页

作者：闫登学甘肃省甘南藏族自治州碌曲县藏族小学

小学语文部编版教材采用了“人文主题”与“语文要素”双线组织单元结构，体现了语文人文性与工具性统一。小学语文教师要吃透语文教材，聚焦人文主题，落实语文要素，培养学生的听说读写能力，提高学生的核心素养，推动小学语文教学品... 详细信息

小学语文部编版教材采用了“人文主题”与“语文要素”双线组织单元结构，体现了语文人文性与工具性统一。小学语文教师要吃透语文教材，聚焦人文主题，落实语文要素，培养学生的听说读写能力，提高学生的核心素养，推动小学语文教学品质的提升。

关键词：精准落地语文教学语文要素

镍催化1,6-烯炔与芳基卤化物的反式还原芳基化环化

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有机化学 2024年第6期44卷 1938-1948页

作者：邢运新闫登鸿温顺卜洁沈坤武汉大学药学院武汉430071

发展了一种镍催化1,6-烯炔与芳基卤化物的反式还原芳基化环化反应. 该反应避免了化学计量有机金属试剂的使用, 而且条件温和、官能团兼容性好、底物范围广. 许多天然产物和生物活性化合物中广泛存在各种碳环和杂环骨架, 该方法为这些骨... 详细信息

发展了一种镍催化1,6-烯炔与芳基卤化物的反式还原芳基化环化反应. 该反应避免了化学计量有机金属试剂的使用, 而且条件温和、官能团兼容性好、底物范围广. 许多天然产物和生物活性化合物中广泛存在各种碳环和杂环骨架, 该方法为这些骨架的合成提供了一个高效的平台.

关键词：镍催化还原偶联 1,6-烯炔串联环化

融合DAE-LSTM的认知物联网智能频谱感知算法

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计算机工程与应用 2024年第5期60卷 299-306页

作者：段闫闫徐凌伟青岛科技大学信息科学技术学院山东青岛266061 数字化学习技术集成与应用教育部工程研究中心北京100039

第五代(fifth-generation,5G)移动通信技术的兴起,推动了物联网(Internet of things,IoT)的发展。然而,随着物联网数据传输量的爆发式增长,频谱资源短缺问题越来越严重。频谱感知技术极大的提高了物联网频谱利用率。但是,物联网移动通... 详细信息

第五代(fifth-generation,5G)移动通信技术的兴起,推动了物联网(Internet of things,IoT)的发展。然而,随着物联网数据传输量的爆发式增长,频谱资源短缺问题越来越严重。频谱感知技术极大的提高了物联网频谱利用率。但是,物联网移动通信环境的复杂性高以及信号易畸变的特性,对现有的频谱感知算法提出了重大挑战。因此,提出了一种融合去噪自编码器(denoising autoencoder,DAE)和改进长短时记忆(long short term memory,LSTM)神经网络的智能频谱感知算法。DAE通过编码和解码过程挖掘移动信号的底层结构特征,改进的LSTM频谱感知分类器模型结合过去时刻信息特征对时序信号序列进行分类。与支持向量机(support vector machine,SVM)、循环神经网络(recurrent neural network,RNN)、LeNet5、学习矢量量化(learning vector quantization,LVQ)和Elman算法相比,该算法的感知性能提高了45%。

关键词：认知物联网智能频谱感知去噪自编码器长短时记忆网络

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高光束质量大功率垂直腔面发射激光器

中国激光 2024年第8期51卷 1-6页

作者：闫观鑫郝永芹长春理工大学高功率半导体激光国家重点实验室吉林长春130022

采用新型多环形腔结构优化垂直腔面发射激光器(VCSEL)的光场分布,解决了大孔径器件严重的载流子聚集效应导致的输出功率低、光束质量差的问题。研究结果表明:新型结构VCSEL较孔径相同的传统结构器件呈现更低的阈值电流,特别是输出功率... 详细信息

采用新型多环形腔结构优化垂直腔面发射激光器(VCSEL)的光场分布,解决了大孔径器件严重的载流子聚集效应导致的输出功率低、光束质量差的问题。研究结果表明:新型结构VCSEL较孔径相同的传统结构器件呈现更低的阈值电流,特别是输出功率较传统结构提高了近56%,且远场呈高斯分布。研究工作为实现高光束质量大功率垂直腔面发射激光器提供了新的技术途径。

关键词：激光器垂直腔面发射激光器高功率光场分布光束质量

乙醇对干酪乳酪杆菌Zhang甲基化转移酶突变体的影响

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中国食品学报 2024年第6期24卷 24-32页

作者：闫珈铭张文羿内蒙古农业大学乳品生物技术与工程教育部重点实验室、农业农村部奶制品加工重点实验室呼和浩特010018

乳酸菌应用于酒精饮料的生产时会面临乙醇胁迫,增强其乙醇耐受性在工业育种中显得尤为重要。分离自内蒙古传统酸马奶的干酪乳酪杆菌Zhang,是一株发酵性能优良的益生菌。本研究以干酪乳酪杆菌Zhang及其甲基化转移酶突变体为研究对象,采... 详细信息

乳酸菌应用于酒精饮料的生产时会面临乙醇胁迫,增强其乙醇耐受性在工业育种中显得尤为重要。分离自内蒙古传统酸马奶的干酪乳酪杆菌Zhang,是一株发酵性能优良的益生菌。本研究以干酪乳酪杆菌Zhang及其甲基化转移酶突变体为研究对象,采用液相色谱-质谱联用技术对其在10%乙醇胁迫下生长12 h的差异代谢物进行系统分析,目的是探明乙醇胁迫下DNA甲基化对干酪乳酪杆菌代谢物的影响。在甲基化转移酶突变体和野生型之间共鉴定得到199个差异代谢物,进一步富集分析显示差异代谢物主要在氨基酸代谢、ABC转运体、双组分系统以及丙酮酸代谢途径显著富集。这些研究结果对乳酸菌工业育种具有重要意义。

关键词： DNA甲基化干酪乳酪杆菌乙醇胁迫代谢组学液质联用

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关于人工智能在机械制造及自动化中的应用——以新兴工厂为例

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中文科技期刊数据库（引文版）工程技术 2024年第9期 0158-0161页

作者：叶茂林闫登坤王云飞新兴铸管股份有限责任公司北京100020

人工智能是一种新兴科学,近年来我国一直在探寻将人工智能应用与工业生产中的路径,以期提高生产效率,降低生产成本、提高产品质量,优化产品设计、实现智能化生产,实现远程监控。本文将对人工智能在机械设计、机械制造、信息处理、机械... 详细信息

人工智能是一种新兴科学,近年来我国一直在探寻将人工智能应用与工业生产中的路径,以期提高生产效率,降低生产成本、提高产品质量,优化产品设计、实现智能化生产,实现远程监控。本文将对人工智能在机械设计、机械制造、信息处理、机械故障诊断、计算和存储数据中的应用进行阐述,借此进一步阐述人工智能在机械制及自动化中的应用价值,希望能为有关部门提供一些可供参考的意见。

关键词：人工智能机械制造自动化应用

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关于AI在铸造业中应用的最新研究和探索

铸造设备与工艺 2024年第3期 48-52页

作者：叶茂林闫登坤新兴铸管股份有限责任公司北京100020

中国铸造业作为传统产业,面对危机与挑战,加快了AI场景应用的创新,目前正逐渐渗透入各种应用场景,本文综述了从铸造缺陷检测、铸造工艺、工艺仿真模拟、制造系统构建等方面AI的应用场景,各种应用采用了深度学习等多种优化算法及算法组合... 详细信息

中国铸造业作为传统产业,面对危机与挑战,加快了AI场景应用的创新,目前正逐渐渗透入各种应用场景,本文综述了从铸造缺陷检测、铸造工艺、工艺仿真模拟、制造系统构建等方面AI的应用场景,各种应用采用了深度学习等多种优化算法及算法组合,随着人工智能技术的快速发展,AI的应用将为铸造行业带来创新和革命性的变革。这些应用不仅提升了铸造企业的生产效率和产品质量,还为企业带来了更多发展空间。

关键词： AI 铸造深度神经网络机遇与挑战应用

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制冷站双目标权重自适应非线性预测控制

控制理论与应用 2024年第1期41卷 49-58页

作者：魏东闫畔冯浩东北京建筑大学电气与信息工程学院北京100032 北京市建筑大数据智能处理重点实验室北京100032 北京北方华创微电子装备有限公司北京100176

针对传统制冷站控制系统易产生振荡,且无法实现系统性能整体优化的问题,本文提出一种制冷站非线性预测控制策略,优化目标函数设计为满足建筑冷量需求的同时,尽可能提高系统整体能效.为解决上述两个优化目标之间的矛盾关系,本文采用模糊... 详细信息

针对传统制冷站控制系统易产生振荡,且无法实现系统性能整体优化的问题,本文提出一种制冷站非线性预测控制策略,优化目标函数设计为满足建筑冷量需求的同时,尽可能提高系统整体能效.为解决上述两个优化目标之间的矛盾关系,本文采用模糊逻辑设计了优化目标权重自适应模块,实时求取权重因子最优解;针对非线性系统在线优化求解困难问题,本文提出了基于神经网络的非线性滚动优化算法,采用神经网络作为反馈优化控制器,并将系统优化目标函数作为在线寻优性能指标,结合Euler-Lagrange方法和随机梯度下降法对控制器权值和阈值进行在线寻优,算法计算量小,占用存储空间适中,便于采用低成本的现场控制器实现制冷站预测控制.仿真实验结果表明,本文所提出的预测控制策略与PID控制相比,在未加入优化目标函数权重自适应模块情况下,系统平均能效比提高约32.5%;进行优化目标函数权重自适应寻优后,系统平均能效提高约39.43%.

关键词：制冷站非线性系统预测控制神经网络权重自适应模糊逻辑双目标优化