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合成气制高级醇Co基催化剂研究进展

化工进展 2024年

作者：张琪王涛张雪冰李为真冯波蒋智慧吕毅军门卓武北京低碳清洁能源研究院

合成气高选择性制取高级醇对推动煤炭清洁高效利用具有重要意义。Co基催化剂的双活性位点对高级醇合成反应具有独特优势。CoCu催化剂因材料成本低、高级醇产量高，成为近年来的研究热点，但其双功能活性位点作用机制尚不清晰，基础理论... 详细信息

合成气高选择性制取高级醇对推动煤炭清洁高效利用具有重要意义。Co基催化剂的双活性位点对高级醇合成反应具有独特优势。CoCu催化剂因材料成本低、高级醇产量高，成为近年来的研究热点，但其双功能活性位点作用机制尚不清晰，基础理论研究仍待完善。本文概述了Co基催化剂的最新研究进展，重点综述了Co基催化剂在合成高级醇反应中活性位点的性质和反应机理，厘清了Cu/Co比例、CoCu分布均匀性对催化剂性能的影响关系。梳理了碱金属、Zr、Ga等助剂对催化剂构效关系的影响，及其对改善碳链生长、抑制甲烷化、防止碳沉积提高稳定性等作用。系统论述了具备独特层状结构的LDHs，及CNTs、AC等众多碳基材料作载体对Co基催化剂性能的影响。通过深度剖析合成气制高级醇机理，针对性开发新型催化剂结构及载体材料，可进一步提高Co基催化剂性能，实现更高效、环保和可持续的高级醇合成，为实现商业化夯实基础。

关键词：醇催化剂反应吸附活性选择性载体

费托浆态床反应器多层气体分布器的CFD优化

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洁净煤技术 2022年第8期28卷 119-125页

作者：卜亿峰潘腾门卓武成有为北京低碳清洁能源研究院北京100211 浙江大学化学工程与生物工程学院浙江杭州310027

气体分布器是费托合成浆态床反应器的主要内构件,影响反应器的流体力学状态和反应性能。根据已有的工程实际经验设计了多层结构的管式气体分布器,以充分利用底部封头的空间。在给定的5层气体分布器整体尺寸及基准设计条件下,采用计算流... 详细信息

气体分布器是费托合成浆态床反应器的主要内构件,影响反应器的流体力学状态和反应性能。根据已有的工程实际经验设计了多层结构的管式气体分布器,以充分利用底部封头的空间。在给定的5层气体分布器整体尺寸及基准设计条件下,采用计算流体力学方法 (CFD)对其进行模拟计算和结构优化。首先气体按三维稳态不可压缩流体处理,由于分布器喷嘴出口处于湍流状态,因此选用SST-kω单相湍流模型以匹配分布器存在曲率流动的工况;随后在流体的连续性方程和动量方程等控制方程基础上建模,采用计算流体力学软件STAR-CCM+求解方程组,并对多层气体分布器的三维流场进行数值模拟,发现基准设计条件下的分布器存在偏流和流量分布不均的问题;最后,以各层喷嘴的数量、直径和长度为设计变量,以气体分布均匀性为目标函数,在分布器喷嘴出口气体速度不高于75 m/s的限制条件下,采用SHERPA算法,对15个设计参数进行了120次迭代计算和优化,优化过程覆盖了各参数的取值范围。优化结果为每层喷嘴数量在9~15个、喷嘴半径在9~14 mm、喷嘴长度接近150 mm的上限,调节流体通过的压降,克服分布器各层最大的静压差,使气体在各层环形分布管之间均匀分配;同时喷嘴半径应随层数的增加而增加,喷嘴数量也须与半径和长度相互协调,才能得到最优的气体均布性能。最终优化设计的分布器可以获得均匀合理的流量分配,不存在短路现象,且流线较为光滑,不存在局部漩涡等非理想流场。

关键词：气体分布器浆态床湍流模型 STAR-CCM+ 结构优化

在线实时监测微气泡尺寸系统的构建及效果分析

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环境工程学报 2022年第9期16卷 3134-3143页

作者：梁倩卿卜亿峰门卓武国家能源集团北京低碳清洁能源研究院北京102209

为在线监测污水处理、水体增氧和气液相化学反应过程中的气泡粒径的实时变化情况,构建了一种在线测试微气泡群的测试系统,并进行气泡粒径的实时监测;将微细气泡发生装置产生的气泡水引入到粒度分析仪的测试区样品池,形成一个稳定的动态... 详细信息

为在线监测污水处理、水体增氧和气液相化学反应过程中的气泡粒径的实时变化情况,构建了一种在线测试微气泡群的测试系统,并进行气泡粒径的实时监测;将微细气泡发生装置产生的气泡水引入到粒度分析仪的测试区样品池,形成一个稳定的动态循环流动的系统;通过调节分流阀和分散剂阀同时实现样品的均匀混合和在线取样,再将样品输送至样品池进行快速检测,实现气泡尺寸的在线实时监测。结果表明:当遮光率为10%,从样品槽混合好的样品到样品池的距离为6 cm,测试时间为10 s时,可获得测试微细气泡粒径的最佳条件,精度为±6%;溶气-释气法产生的微细气泡粒径为10~150μm;随着进气量的增加,气泡的尺寸逐渐增加,其对应的体积比逐渐较小;气泡的粒径还会受到液相水样的影响,当液相为循环水时,气泡粒径呈双峰分布;当液相为新鲜自来水时,气泡粒径呈单峰分布。微气泡尺寸在线测试平台具有具有重复性好、精度高、可控性强、操作简单等特点。本研究结果可为微气泡在污水处理、水体增氧和气液相反应等场合的应用提供参考。

关键词：在线测量原位监测微气泡激光粒度仪粒径分布

还原条件对高温费托合成熔铁催化剂性能的影响

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化工进展 2022年第S1期41卷 239-246页

作者：张琪王涛张雪冰孟祥堃吕毅军门卓武北京低碳清洁能源研究院北京102209

为了探索熔铁催化剂还原过程中物相变化及对高温费托反应性能的影响,采用SEM(扫描电子显微镜)、EDS(X射线能谱仪)、BET和原位XRD(X射线衍射)对催化剂进行了表征。并在类似工业条件(340℃、2.4MPa、H_(2)/CO比例为3.8)下,于固定床反应器... 详细信息

为了探索熔铁催化剂还原过程中物相变化及对高温费托反应性能的影响,采用SEM(扫描电子显微镜)、EDS(X射线能谱仪)、BET和原位XRD(X射线衍射)对催化剂进行了表征。并在类似工业条件(340℃、2.4MPa、H_(2)/CO比例为3.8)下,于固定床反应器上评价了费托反应性能。分析了不同升温过程、氢气分压、还原空速和还原时间对高温费托熔铁催化剂物相结构、晶粒尺寸、还原度等的影响。结果表明:起始升温速率影响显著,>2.4℃/min时容易使催化剂局部温度过高进而还原速率过快,导致α-Fe晶粒快速长大并团聚。氢气分压影响还原度有转折点,>70%时还原度变化趋势相同;对α-Fe晶粒尺寸的影响表现在低氢分压时更稳定,40h内40%H_(2)/Ar条件仅增加1nm。高还原空速(10000h^(-1))使得还原催化剂表面孔道分布、孔径尺寸更均匀,还原效率及极限还原度更高;而低还原空速(1000~2000h^(-1))则使得还原催化剂表/体相结构稳定,晶粒尺寸更稳定,费托合成反应活性高。还原时间在其他条件固定下有最佳值,420℃恒温还原到极限还原度后,α-Fe晶粒尺寸随还原时间延长继续缓慢增长。通过研究获得了适宜的还原条件为:还原升温速率0.4℃/min(200~350℃)~0.8℃/min(<200℃),空速5000h^(-1),还原时间<30h。

关键词：费托合成催化剂还原反应稳定性活性

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多相体系中微气泡的研究与应用现状

应用化工 2022年第9期51卷 2721-2725,2731页

作者：梁倩卿卜亿峰门卓武北京低碳清洁能源研究院北京102209

详细整理了微气泡的制备方法,比较了传统的制备方法的优缺点以及大规模应用的领域。总结了气液固多相体系中微气泡的检测与表征方法,包括光导纤维探针、电导探针和丝网传感器等侵入式测量技术,以及高速相机、伽马射线或超快X射线断层扫... 详细信息

详细整理了微气泡的制备方法,比较了传统的制备方法的优缺点以及大规模应用的领域。总结了气液固多相体系中微气泡的检测与表征方法,包括光导纤维探针、电导探针和丝网传感器等侵入式测量技术,以及高速相机、伽马射线或超快X射线断层扫描等非侵入式测量技术,用以分析鼓泡塔内多相体系的局部气含率、气泡的形状、气泡的尺寸分布情况以及鼓泡内多相体系中气液流动气泡等。基于上述尺度效应,微气泡构成的多相体系具有传质效率高、吸附性能强、停留时间长等特性,分析了微气泡在流动减阻、水处理、矿物浮选、化工传质与反应等领域的应用情况,为扩展微气泡的应用范围与相关技术开发做准备。

关键词：微气泡制备方法检测与表征应用

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固体热载体回转窑煤热解工艺模拟与分析

煤炭学报 2015年第S1期40卷 203-207页

作者：李初福门卓武翁力刘科神华集团有限责任公司北京低碳清洁能源研究所北京102209 中国神华能源股份公司神华科学技术研究院有限责任公司北京102209

为解决廉价丰富的碎煤高效清洁转化问题,提出一种固体热载体回转窑煤热解工艺。该工艺采用回转窑作为热解反应器,实现热载体与煤均匀混合;采用大粒度半焦作为热载体,通过机械提升循环,减小了半焦热载体的破碎,降低了粉尘控制难度。基于... 详细信息

为解决廉价丰富的碎煤高效清洁转化问题,提出一种固体热载体回转窑煤热解工艺。该工艺采用回转窑作为热解反应器,实现热载体与煤均匀混合;采用大粒度半焦作为热载体,通过机械提升循环,减小了半焦热载体的破碎,降低了粉尘控制难度。基于小试实验数据,利用Aspen Plus建立了工艺流程模型,模拟结果表明,提高干燥温度和热载体温度,可有效减少热载体循环量和废水生成量;在干燥温度200℃、热解温度600℃和热载体温度800℃条件下,热载体与干燥煤混合质量比为3.3∶1,焦油干基收率为7.2%,煤气干基收率为10%,系统能效达到85%以上。

关键词：煤热解回转窑固体热载体机械提升

熔铁催化剂H-TPR还原动力学和反应模型研究

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低碳化学与化工 2023年

作者：贺飞王涛张雪冰张琪龚焱韦慧任凯门卓武国能新疆化工有限公司北京低碳清洁能源研究院

为揭示熔铁催化剂在H2气氛中的还原反应动力学行为，为还原反应器设计和放大提供基础数据，结合H2程序升温还原(H2-TPR)、气固相界面反应模型和谱图分析等方法研究了熔铁催化剂的本征还原反应动力学。熔铁催化剂还原受反应动力学控制，... 详细信息

为揭示熔铁催化剂在H2气氛中的还原反应动力学行为，为还原反应器设计和放大提供基础数据，结合H2程序升温还原(H2-TPR)、气固相界面反应模型和谱图分析等方法研究了熔铁催化剂的本征还原反应动力学。熔铁催化剂还原受反应动力学控制，活化能为78.5～82.2 kJ/mol。提高还原温度能显著缩短还原时间，当还原温度不高于480°C时，每提高10°C，还原时间缩短大约31 min。通过4种还原反应动力学模型的比较，发现反应级数模型和几何收缩模型预测的活化能数值与实验值吻合较好(拟合度超过0.99)，扩散模型和成核增长模型的预测结果较差。恒温H2-TPR还原结果表明，反应级数模型预测的完全还原所需要的时间和H2-TPR实验误差最小，综合来看，反应级数模型适合用于描述熔铁催化剂的还原过程。通过能量非均匀分布假设，发现活化能在还原过程中的变化较小，最大增幅不超过2.2%，说明熔铁催化剂活性组分的分布比较均匀，还原过程基本遵循能量均匀分布假设。

关键词：反应模型 H -TPR 还原动力学熔铁催化剂

操作变量对大型浆态床反应器流体力学特性的影响

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化工学报 2002年第1期53卷 4-10页

作者：门卓武阙国和 Bechkish Arsam and Bedie I.Morsi 石油大学(华东)炼制系山东东营257062 美国匹兹堡大学石油化工系

研究了系统压力、表观气速和固体颗粒体积分数对浆态床反应器气含率、气泡直径及气液接触面积的影响 ,通过试验得出了气含率和操作变量之间的统计关联式。

关键词：流体动力学气含率浆态床反应器 Sauter直径气液接触面积操作变量气泡

“先进煤间接液化及产品加工成套技术开发”专辑特邀主编致读者

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煤炭学报 2020年第4期45卷 I0004-I0005页

作者：门卓武不详

我国一次能源的特点是富煤、缺油、少气,随着经济的不断发展,石油对外依存度不断攀升,这严重影响了我国的能源安全。而煤作为固体矿物燃料,由于其先天因素燃烧过程必然会产生污染,因此煤的清洁利用势在必行。煤间接液化技术可实现煤的... 详细信息

我国一次能源的特点是富煤、缺油、少气,随着经济的不断发展,石油对外依存度不断攀升,这严重影响了我国的能源安全。而煤作为固体矿物燃料,由于其先天因素燃烧过程必然会产生污染,因此煤的清洁利用势在必行。煤间接液化技术可实现煤的清洁转化利用,并部分解决石油对外依存的问题,成为我国替代石油和煤炭清洁转化利用的有效途径之一。

关键词：煤间接液化一次能源先天因素清洁利用转化利用能源安全成套技术石油对外依存度